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HZSM-5沸石经某些氧化物改性后,可使其选择性大大提高。Chen和Keading等提出,改性使沸石孔道变小,间、邻二甲苯不能从孔道中扩散,只有对二甲苯能进出孔道,因而提高了对二甲苯的选择性。Yashima等指出,甲苯甲基化产物中,对二甲苯的含量与沸石的酸性有关。HZSM-5沸石存在强酸中心,产物是接近热力学平衡的二甲苯异构体混合物,改性后,外表面强酸中心被除去,而反应在孔内进行,由于孔道效应,故仅能产生对二甲苯、对于选择性提高的原因迄今尚无令人满意的解释。 相似文献
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ZSM-5沸石经Sb_2O_3、CaO等改性后,在甲苯烷基化过程中的对位选择性大为提高.Chen等认为,在改性过程中沸石的孔径变小,阻止分子较大的邻、间位异构体进出孔道,从而提高了对位选择性.我们发现,改性过程对沸石孔径的影响不大.Yashima等则提出,在较低温度下,沸石的内表面不能被有效地利用.因而究竟是什么因素,使沸石改性后的对位选择性得到很大提高,需要对这一问题作进一步的讨论. 相似文献
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钼负载型沸石催化剂的制备及其性能研究日益受到重视,和其它负载方法相比,MoCl_5气相吸附法可以得到较高的钼负载量和均一的氧化价态,又不影响沸石的结晶度。本文考察了HZSM-5沸石上MoCl_5的负载及其催化性能,发现MoZSM-5沸石上甲醇转化(MTG)反应中的芳烃产物含量上升,同时伴有铝和钼组分的表面迁移,并探讨了MoCl_5的负载对于HZSM-5沸石酸性分布的调变作用。 相似文献
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乙基甲苯脱氢可成为甲基苯乙烯,后者广泛用于增强聚酯纤维和烷基涂料等方面,产品具有耐温、不易收缩及膜韧度好等一系列优点。近年来甲基苯乙烯,特别是对甲基苯乙烯的需要置增加很快。传统的制备方法手续繁复,价格昂贵。因而寻找一种新的方法,以甲苯为原料直接选择性烷基化,生产高纯对乙基甲苯,作为一项突破性新技术而引起极大的重视。采用磷改性的磷和ⅡA族、Ⅷ族及ⅥA族金属盐改性的ZSM-5沸石催化剂,虽可获得对乙 相似文献
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一、前言 Y型沸石的酸性一直是沸石催化研究中的重要课题。Y型沸石的酸性可以通过脱铝和稀土交换等方法进行调变,从而提高其催化活性和稳定性。从Y型沸石的晶体结构来看,用脱铝以调变沸石的酸性是由于改变了沸石骨架中A1位的密度及其分布,增加了次邻位无A1原子的A1位,或标记成O-NNN(NNN为Next Nearst Neighbor)的数目,从而提高强酸中心 相似文献
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甾体-金属卟啉模型化合物对异丙苯氧化的催化作用 总被引:1,自引:0,他引:1
为了拓展以甾体为模板的仿酶设计这一新的研究领域,探讨仿酶模型中的疏水作用,本文首次考查了雌甾-金属卟啉模型物对异丙苯的催化氧化性能。实验结果表明,具有刚性疏水结构的甾体组分引入金属卟啉中,使后者的催化活性显著提高,并且反应具有很高的区域选择性。从而说明了在仿酶模型中引入疏水结合部位或微环境至关重要,同时表明了引入甾体组分是提高金属卟啉催化活性的有效途径。本文还探讨了影响反应的 相似文献
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第四族过渡金属钛(Ⅳ)、锆(Ⅳ)和铪(Ⅳ)的一般式为(η~5—C_5H_5)_2M(σ—Ar)_2的二环戊二烯基二芳基化合物,文献报道已合成制得芳基为苯基,五氟苯基,对一甲苯基、间一甲苯基化合物。本文作者也曾制得铪的邻位取代甲苯基的衍生物。据报道,钛的这种类型金属有机化合物研究的较多,苯环上对位取代基是甲氧基、氟、氯、溴、二甲胺基、三氟甲 相似文献
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二氧化碳作为一种常见的温室气体,其浓度的升高造成了全球性的生态环境问题,有效地捕集和利用二氧化碳,不仅具有环境保护意义,也具有工业和经济意义.有机多孔聚合物(POPs)作为一种新兴的多孔材料,具有高孔隙率、低密度、可设计的结构和组成、易于官能化和高稳定性等特点,在气体存储/分离、生物医药、污染处理、能源、催化等领域具有广阔的应用前景.咔唑类化合物构建的聚咔唑具有微孔结构,富含氮元素,对二氧化碳具有高吸附容量和选择性;功能性基团的引入也有助于进一步提升材料的吸附性能.线型的二氧化碳分子具有高稳定性,其转化需要催化剂的参与以实现高效反应.利用功能性分子直接构建或后修饰策略,均能制备出具有催化活性的聚咔唑,多孔性、吸附性、催化活性的结合使聚合物在二氧化碳化学转化、电催化和光催化还原中表现出优异的性能.与分子催化剂相比,聚咔唑的多孔性不仅能保证催化位点与反应物充分接触,而且可实现底物的富集并对反应有限域作用,提升反应效率和选择性.作为异相催化剂,聚咔唑回收方便,在循环实验中依然能保持高催化活性.本文将重点介绍多孔聚咔唑的制备方法及其在二氧化碳吸附与催化转化等方面的应用,分析材料结构与性能的关系... 相似文献
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Fe(Ⅲ)/Y型沸石是近年来开发成功的常压渣油加氢裂化工业催化剂的主要成分,对其制备、Fe(Ⅲ)的状态和催化性能业已研究,但对其吸附一氧化氮的IR光谱尚未见文献进行过详细报道.本文对此进行了研究,观察到样品的预处理温度、吸附及脱附时间和Fe(Ⅲ)含量对Fe(Ⅲ)/Y型沸石吸附一氧化氮的IR光谱有较大影响,并提出在Fe(Ⅲ)/Y中Fe(Ⅲ)对沸石表面羟基的影响是其吸附一氧化氮行为变化的原因.本文的研究对该类型催化材料在NO_x分解或选择催化还原中的应用是重要的. 相似文献
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迄今碱性催化仍是分子筛研究中的薄弱点.我们在用KF或KOH负载八面沸石制备固体碱时,发现沸石中的硅组分容易与KOH生成强度较低的碱性化合物,妨碍了强碱位的形成.鉴此我们首次采用化学镀饰Al_2O_3覆盖NaY沸石表面,使得沸石表面的硅组分难以接触改性剂,并且还可利用Al_2O_3负载KF后能产生强碱性的特性.我们借鉴醇盐法合成超细微粒氧化物的技术进行佛石表面的化学镀饰,采用不同温度下预处理沸石以控制沸石表面吸附水的数量及分布,使得不同量的异丙醇铝通过水解反应均匀地沉积在NaY沸石表面上,再经焙烧后形成Al_2O_3-NaY新型复合多孔材料.化学分析表明经室温、373K和473K处理后的NaY沸石可以镀饰上18%,9%和3%的 相似文献
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近年来,随着酶工程研究的发展,酶在有机溶剂中的应用变得广泛.利用酶反应的立体选择性、区域选择性对许多醇、酯进行了光学拆分.其中也有报道利用酶在有机相中拆分氨基酸的结果,如α-胰凝乳蛋白酶在甲苯-水双相体系中拆分DL-苯丙氨酸甲酯,此反应实际上是水相进行的水解反应;α-胰凝乳蛋白酶在甲醇中催化DL-苯丙氨酸异丙醇酯和甲醇的酯交换反应,此反应酶存在于水相,反应过程必须随时控制pH;脂肪酶催化氨基酸N端 相似文献
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新的固体超强碱——硝酸钾负载型多孔材料 总被引:5,自引:4,他引:5
碱强度(H)在26以上的物质称为超强碱已发现的固体超强碱如1173K抽空处理的CaO和SrO以及沉积Na,K的NaOH/γ-Al_2O_3都极易被空气中CO_2或H_2O中毒而难以应用于工业生产.为了改变这种状况,我们选用Al_2O_3和KL沸石制备固体超强碱.KNO_3经“浸渍法”负载在Al_3O_3和KL沸石上,样品在使用前经873K抽空活化.MgO在873K真空条件下制得,比表面约为260m~2/g.通常的碱性沸石都不能催化在273K进行的顺-丁烯-2异构化反应,但是20%KNO_3/KL沸石却具有明显的固体碱催化活性;26%KNO_3/Al_2O_3在该反应中1min内则可转化29.2mmol/g的顺-丁烯-2,而MgO在3min内只能转化9.0mmol/g.此外,20%KNO_3/KL和26%KNO_3/Al_2O_3的产物中反-丁烯-2与丁烯-1的起始比例均为2.6,高于普通固体碱的相应值而类似于固体超强碱CaO的反应特性.吸附量热测定中发现26% 相似文献
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由于沸石具有离子交换性、表面酸碱性、孔道择形性等,已被广泛应用于日用化工、石油化工以及气体吸附和分离等领域.然而,近几年来,人们越来越多地对基于沸石的新材料发生兴趣,如沸石骨架内簇合物、沸石分子筛膜、手性沸石等代替沸石新材料的应用前景.Cox与其合作者近来又报道了大晶粒沸石吸附对硝基苯胺后在激光照射下产生二阶谐波(SHG),说明沸石可以作为非线性光学材料.笔者合成出大晶粒AlPO_4-5(500×80×80μm)的同时,考察了合成条件对晶粒大小的影响,并研究了吸附对硝基苯胺后在电场中的行为,尚 相似文献