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采用TPR,ESR,XPS,和Py-IR等手段对分子筛复氧化物催化剂MxOy/HZSM-5(O-La,Cu,Mn)的催化活性进行研究,探讨添加剂Mn的调变作用,结果表明,添加剂Mn的加入使催化剂表面CuO的分布状况得以改善和稳定,Mn可能以+2价态存在于催化剂中,进而影响主催化剂La的结构分布,导致催化剂具有较高的催化活性。 相似文献
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赖伍江 《厦门大学学报(自然科学版)》1993,(4)
应用电荷自洽离散变分X_近似计算方法,对周期表ⅣA~ⅧA族中各选一个过渡金属助催剂离子M~(n+)(=V~(3+),Ti~(3+),Fe~(3+),Mn~(2+),Mo~(4+))与合成甲醇铜基催化剂铜相互作用的本质及其对CO活化的效应进行量子化学研究,计算结果表明:以碳端基吸附在提出的含助催剂的铜基催化活性原子簇中心结构模型Cu_4MO的~1Cu上CO_得到助催剂M~(n+)的协合吸附,进一步减少了CO的键级;助催剂与催化剂铜间轨道的相互作用,影响铜的价态,增加金属d电子的反馈,改变吸附CO的态密度,从而促进CO的活化,文中还对比了不同助催剂,对CO的活化效应。 相似文献
4.
乙烯环氧化选择性与银催化剂表面吸附态的关系 总被引:3,自引:0,他引:3
用 X P S、 T P D M S等方法研究乙烯环氧化银催化剂表面的吸附态和 Ag 的价态,并关联其选择性.结果表明催化剂表面吸附适量的 C O2-3 和 O H- 物种能促进 Ag 电子输出功的增加,使表面 Ag 原子带部分正电荷,从而抑制带负电荷较多的具有深度氧化和破坏氧化的 Oδ- 的生成和迁移,进而提高乙烯环氧化的选择性. 相似文献
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研究了乙醇水溶液光催化脱氢中Ag对Pt/CdS的助催效应,最佳匹配量和制备顺序为Pt(3%)/Ag(1%)/CdS.应用脱附法,XPS和XRD等实验方法研究了助催机理。结果表明:Ag的助催作用包括化学效应-Ag的s,d电子向Pt对H2的脱附能,有利于产氢,及Ag的中介传递光生电子促进光生电子空穴对的分离;物理效应-Ag对Pt的集团分散作用减小了热处理时Pt的烧结降活,前者化学效应可能是主要的。 相似文献
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采用复阻抗频谱技术,研究Bi-Mo系丙烯选择氧化催化剂助催剂Fe的不同量与电导活化能和催化剂性能的关系。结果表明:当Fe/Bi小于4/6时,电导活化能由没加Fe时的485kJ/mol降于160kJ/mol.这时丙烯氧化为丙烯酸的选择性明显增加;Fe/Bi超过该限度后,电导活化能上升,选择性下降,此现象与体系中钼铁酸铋固溶体的形成和消失有关。 相似文献
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本文以乙烯在银催化剂上的选择氧化反应作为模型反应,通过实验研究证明,在适宜的周期操作条件下,反应器的操作特性优于最佳稳态.在此基础上,从反应机理、动态响应和周期操作特性相互关系的角度,对这一重要体系作了进一步的研究,从而在理沦上对这一体系在周期操作下时均性能的改善作了解释. 相似文献
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助催化剂在醋酐催化法制备氯乙酸中的作用 总被引:3,自引:0,他引:3
考察了几种助催化剂(SO4^2-/Fe2O3,活性炭负载SO4^2-/Fe2O3和活性炭+发烟硫酸)对醋酐催化醋酸氯化反应的影响。研究发现,活性炭负载+助催化剂对该反应的活性最高,在一定程度上既提高了反应速率和氯乙酸的产率,又较好地抑制了副产物二氯乙酸的生成。 相似文献
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YS-7型银催化剂上乙烯环氧化宏观动力学 总被引:1,自引:0,他引:1
采用磁力搅拌内循环无梯度反应器,在2 MPa、190~250℃和气体组成(摩尔分率)C2H414%~31%,O23%~8%,CO23%~10%(余为N2)及抑制剂二氯乙烷(EDC)0.1×10-6~0.5×10-6条件下,对国产YS-7型银催化剂上乙烯环氧化合成环氧乙烷的宏观动力学特性进行了系统的实验研究.以Levenberg-Marquardt复合法对动力学实验数据进行非线性参数估值,建立了YS-7催化剂的双曲型宏观动力学模型.统计检验结果表明,所建模型良好地吻合了实验结果,是适宜和可信的. 相似文献
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改性氧化铝为载体的钯催化剂对甲烷催化氧化作用的研究 总被引:8,自引:1,他引:7
采用Mg、Mn、Ni、Zr、La、Ce等掺杂离子对氧化铝载体进行表面修饰,发现在改性载体表现形成的物相对添组分PdO的分散状态产生很大的影响,该效应并未通过改变可供分散表面的途径,而是采取了金属-载体相互作用的方式来实现的。变价金属杂质修饰的氧化铝载体表面形成的中间键型对甲烷燃烧反应没有助催作用,而在非变价金属Mg、Zr修饰的样品中的高温稳定的PdO物种,对反应产生了明显的助催效果,这种高温稳定的活性中间体是一种与PdO晶体具有相同的键合类型,具有特殊结构的PdO聚集体。 相似文献
11.
在氨基磺酸存在下,由环己酮和乙二醇合成了环己酮乙二缩酮,研究结果表明,氨基磺酸具有较高的催化活性,考察了环己酮与乙二醇物质的量比、催化剂用量和带水剂种类对反应产率的影响.当环己酮、乙二醇和氨基磺酸的物质的量之比为1:1.5:0.05时,环己烷为带水剂,回流分水60 min,产品收率达80.4%. 相似文献
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以介孔分子筛SBA-15为载体负载二氯二茂锆配合物制备了SBA-15负载二氯二茂锆催化剂,在助催化剂MMAO作用下,该负载催化剂常压下可高活性催化乙烯聚合,通过XRD、TEM、DSC表征了SBA-15负载催化剂和所得聚乙烯,结果发现:因载体的孔道效应而生成了纤维状聚乙烯.考察了反应温度、Al/Zr摩尔比对乙烯聚合活性的影响. 相似文献
13.
采用密度泛函理论(DFT)中的B3LYP方法对混合二卤代乙烯化合物的结构(用6-31G(d,p)基组)作了计算,得出不同构型的最低能量值。用DFT方法中的B3LYP/6-311+G(3df,3pd)在相同的计算水平下,通过Mulliken布居数和键能分析考察了混合二取代乙烯分子取其优势构型的内在原因。 相似文献
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本文设计了反应与分离合二为一的膜催化反应器,将自制的负载型TiO2-聚丙烯疏水性复合膜材料用于以Ni-Cu/MSO为催化剂的CO+H2合成乙烯的反应,考察了反应中CO的转化率和乙烯的选择性。实验结果表明:以Ni-Cu/MSO为催化剂CO+H2合成乙烯膜催化反应(反应温度为150℃),与常规的催化反应在同温度下进行比较,CO转化率提高了8.5%,C2H4的选择性提高了12%. 相似文献
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乙烯直接氧化制乙酸Pd-Au-H3PO4/SiO2催化剂的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了乙烯直接氧化制乙酸Pd-Au-H3PO4/SiO2催化剂的催化性能,考察了催化剂组成、焙烧温度、引入金属组分Au、Mo对催化剂的影响.结果表明Au、Mo的引入有利于提高催化剂的选择性,H3PO4对催化剂的选择性影响较大,其中B酸浓度是影响其催化性能的重要因素,而焙烧温度影响到催化剂的孔结构.在Pd-Au-H3PO4-Mo/SiO2催化剂上反应生成乙酸的选择性可达81.7%,乙酸的时空收率为142.8g/(h·L). 相似文献
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文章讨论了具有δ函数、抛物线函数等非均匀型活性分布形式对环柱状银催化剂上进行的乙烯氧化制环氧乙烷反应选择性的影响。计算结果表明:在相同的工况下,与均匀分布型催化剂相比,具有特定形式活性非均匀分布,催化剂内部温升明显降低,反应选择性显著提高。 相似文献