H_6P_2Mo_(18)O_(62)/MIL-101(Cr)-NH_2的制备及其吸附性能的研究

采用水热法将磷钼酸H_6P_2Mo_(18)O_(62)与金属有机骨架MIL-101(Cr)-NH_2负载,制备出新型吸附剂H_6P_2Mo_(18)O_(62)/MIL-101(Cr)-NH_2,通过XRD、BET、FT-TR、SEM、N2吸附-脱附表征手段测试分析,对该材料负载杂多酸前后的各种物理化学性质进行表征.并探究了H_6P_2Mo_(18)O_(62)/MIL-101(Cr)-NH_2对MB的吸附性能,结果表明H_6P_2Mo_(18)O_(62)/MIL-101(Cr)-NH_2对亚甲基蓝的吸附率比纯的金属有机骨架MIL-101(Cr)-NH_2高,进一步探究了温度、接触时间、初始pH和MB初始浓度对吸附实验的影响.吸附热力学和动力学研究表明,热力学实验数据符合langmiur等温曲线,动力学符合拟二级动力学.热力学参数-20 ΔG 0说明该吸附是自发进行的物理吸附过程,ΔH 0说明该吸附过程吸热.     

H6P2Mo18O62/MOF-5的制备及其对亚甲基蓝吸附性能的研究

目的研究金属有机骨架复合材料对水溶液中亚甲基蓝(MB)吸附的性能。方法采用溶剂热法制备H_6P_2Mo_(18)O_(62)/MOF-5,并采用XRD,IR,TG,SEM等手段对其进行了表征。探讨温度、初始浓度、溶液pH值对其吸附效果的影响。结果降低温度和降低溶液的初始pH值有利于MB的吸附。结论等温吸附模型符合Langmuir等温吸附模型,动力学符合拟二级动力学,H_6P_2Mo_(18)O_(62)/MOF-5对MB的吸附是自发和放热过程。     

H_6P_2W_(18)O_(62)/MOF-53(Al)复合材料的制备及其对水溶液中亚甲基蓝的吸附性能

采用水热法制备金属有机骨架复合材料H_6P_2W_(18)O_(62)/MOF-53(Al),研究其对水溶液中阳离子染料亚甲基蓝(MB)的吸附性能.为了探究其成分和结构,对材料进行IR和XRD表征.对影响吸附效果的因素如初始浓度、溶液的初始p H和体系温度进行系统的研究,结果表明酸性溶液和高温有利于吸附剂对亚甲基蓝的吸附,等温吸附模型符合Langmuir等温吸附模型,在298 K条件下,该复合物对亚甲基蓝的最大吸附量为87.41 mg/g,说明该复合物对阳离子染料具有良好的吸附性能.复合物对染料MB的吸附动力学由二级动力学模型控制,热力学参数表明此反应是自发吸热的.     

基于三维框架材料H_3PMo_(12)O_(40)/Zn(BDC)(Bipy)_(0.5)快速吸附亚甲基蓝

采用溶剂热法,用H_3PMo_(12)O_(40)修饰三维金属有机框架材料Zn(BDC)(Bipy)_(0.5)构筑一例复合材料H_3PMo_(12)O_(40)/Zn(BDC)(Bipy)_(0.5),利用IR、XRD、TG、BET、SEM对其结构进行分析,进而研究其对亚甲基蓝的吸附性能.研究结果表明,H_3PMo_(12)O_(40)/Zn(BDC)(Bipy)_(0.5)对亚甲基蓝有很好的吸附性能,在20℃和溶液p H=2的条件下,吸附量达478.5 mg·g~(-1).H_3PMo_(12)O_(40)/Zn(BDC)(Bipy)_(0.5)对亚甲基蓝的吸附符合Langmuir等温吸附型和拟二级动力学方程,吸附过程是一个自发和放热过程.此外,能从混合染料中快速吸附出亚甲基蓝.     

杂化材料[Cu(2,2'bipy)_3]_3(P_2W_(18)O_(62))的制备及其对亚甲基蓝的吸附性能研究

采用化学共沉淀法制备杂化材料[Cu(2,2'-bipy)_3]_3(P_2W_(18)O_(62)),其结构采用FT IR等手段进行表征,利用亚甲基蓝(MB)溶液为探针进行材料吸附性能的探究,并探究了p H值,染料初始浓度及温度等条件对吸附性能的影响.结果表明低p H和高温有利于该材料对MB的吸附.由实验进一步分析可知,该吸附过程分别符合Langmuir吸附等温模型和二级动力学模型.其热力学参数(ΔG00,ΔH00和ΔS00)表明该吸附过程是自发吸热的,通过探讨对系列染料的吸附性能探讨可知,[Cu(2,2'-bipy)_3]_3(P_2W_(18)O_(62))对阳离子型染料如罗丹明B等都有较好的效果.     

Fe_3O_4-[(ZnL_2)(H_2O)_2]_2H_2[P_2Mo_5O_(23)]·2H_2O纳米复合粒子的合成及性质

以Fe_3O_4与[(ZnL_2)(H_2O)_2]_2H_2[P_2Mo_5O_(23)]·2H_2O(L=pyridine-2-carboxamide)为原料成功合成了Fe_3O_4-[(ZnL_2)(H_2O)_2]_2H_2[P_2Mo_5O_(23)]·2H_2O纳米复合粒子.通过透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射仪(XRD)、紫外可见分光光度计(UV-Vis)、傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)、荧光光谱仪(PL)和振动样品磁强计(VSM)对Fe_3O_4-[(ZnL_2)(H_2O)_2]_2H_2[P_2Mo_5O_(23)]·2H_2O纳米复合粒子进行结构和性质研究,结果表明合成的Fe_3O_4-[(ZnL_2)(H_2O)_2]_2H_2[P_2Mo_5O_(23)]·2H_2O纳米复合粒子平均粒径为10.4nm,几乎呈球形,大小较为均匀,室温下显示良好的光学和磁学性能,在黑暗条件下,Fe_3O_4-[(ZnL_2)(H_2O)_2]_2H_2[P_2Mo_5O_(23)]·2H_2O纳米复合粒子能有效吸附有色染料次甲基蓝,该纳米复合粒子在吸附,磁学和生物医学方面都具有潜在应用.     

H3 PMo12 O40/MIL-101(Fe)的制备及其吸附性能研究

采用水热法将Keggin型磷钼酸H_3PMo_(12)O_(40)与金属有机骨架MIL-101(Fe)复合,制得复合材料H_3PMo_(12)O_(40)/MIL-101(Fe).通过SEM,XRD,IR和TG等表征方法,结果证实成功合成了复合材料H_3PMo_(12)O_(40)/MIL-101 (Fe).以H_3PMo_(12)O_(40)/MIL-101(Fe)为吸附剂,以亚甲基蓝(MB)水溶液为目标染料废水.探究溶液的初始p H、温度、初始的浓度等条件对吸附剂吸附性能的影响.发现了H_3PMo_(12)O_(40)/MIL-101(Fe)对MB的去除率明显高于两种纯物质.同时吸附机理实验证明,复合材料H_3PMo_(12)O_(40)/MIL-101(Fe)对MB吸附过程符合Langmuir等温吸附模型以及拟二级动力学模型.热力学参数ΔΗ0和ΔG 0表明该吸附过程是自发和放热的.     

H6P2Mo9W9O62/MCM-41催化合成环己酮乙二醇缩酮

目的合成环己酮乙二醇缩酮。方法采用浸渍法制备了H_6P_2Mo_9W_9O_(62)/MCM-41催化剂,并采用FT-IR、XRD对其进行了表征。以环己酮和乙二醇为原料,催化合成环己酮乙二醇缩酮,采用FT-IR表征手段来表征合成产物。结果经反应条件优化,在酮醇摩尔比为1∶1.3,带水剂环己烷用量为8 mL,催化剂用量为反应物总质量的0.8%,反应时间为60 min的条件下,缩酮收率可达82.6%。催化剂重复使用5次后收率仍有73.5%。结论催化剂H_6P_2Mo_9W_9O_(62)/MCM-41对合成环己酮乙二醇缩酮具有反应时间短、催化剂用量少、产品收率高等优点。     

唑类分子修饰的Dawson结构磷钨酸体外抗肿瘤活性比较研究

对唑类修饰的Dawson结构磷钨酸化合物[Cr(H_2O)_6][BTA]_3[P_2W_(18)O_(62)]·12H_2O(1)(BTA=苯并三氮唑),[Na(BTA)_2(H_2O)_2]_2[{Cd(BTA)_4(H_2O)}_2(P_2W_(18)O_(62))]·6H_2O(2)(BTA=苯并三氮唑)和[Na_2(Himi)_2(H_2O)_2](Himi)_2[P_2W_(18)O_(62)]·6H_2O(3)(Himi=咪唑)进行了体外抗肿瘤活性研究.应用MTT法分析化合物1-3对人的宫颈癌HeLa细胞、卵巢癌SKOV-3细胞、肝癌HepG2细胞、神经母细胞瘤SHY5Y细胞,以及正常对照人脐静脉内皮ECV304细胞的增殖抑制活性.结果表明:化合物1对HeLa细胞具有明显的抑制作用,且呈剂量依赖性,IC50为16.4μmol/L,其半数有效浓度较小,具有进一步研究价值;化合物2和化合物3对SKOV-3有抑制作用,IC50分别为65.2和67.2μmol/L.     

K_2Ti_6O_(13)/石墨烯复合光催化氧化亚甲基蓝废水

采用KDC法制备K_2Ti_6O_(13),采用Hummers法制备氧化石墨烯,然后通过水热还原法制备了K_2Ti_6O_(13)/石墨烯复合光催化剂.采用单因素试验研究催化剂用量、紫外光照时间、亚甲基蓝溶液初始质量浓度和溶液pH值四个因素对降解效率的影响规律.结果表明,K_2Ti_6O_(13)投加量为7.5 g/L、光照时间为30 min、亚甲基蓝初始质量浓度为7 mg/L、溶液pH为6,亚甲基蓝溶液的脱色率为79.51%,K_2Ti_6O_(13)/石墨烯复合光催化剂投加量为2.5 g/L、光照时间为30 min、亚甲基蓝初始质量浓度为7mg/L、溶液pH为6,亚甲基蓝溶液的脱色率为95%以上.     

海藻酸钠磁球制备及对亚甲基蓝的吸附研究

首先以FeCl_3·6H_2O、FeCl_2·4H_2O与NaOH为原料制备磁流体Fe_3O_4,然后以十二烷基苯磺酸钠(LAS)和海藻酸钠(SA)包裹磁流体,以CaCl_2为交联剂制备交联海藻酸钠磁球.将该磁球用于吸附溶液中的亚甲基蓝,考察相关因素对吸附的影响.结果显示,25℃,亚甲基蓝溶液质量浓度140mg/L,吸附时间240min时达到吸附平衡,吸附量为992.9mg/g,去除率研究发现磁球用量55mg时去除率达到92.2%;并且吸附过程为放热过程,温度上升,吸附量下降;当溶液pH介于6～9时磁球吸附量基本保持不变.吸附动力学模拟表明,吸附过程更符合Lagergren准一级动力学模型,吸附等温模拟显示与Freundlich方程有很好的拟合度.     

Fe3O4@SiO2@CeO2应用于废水中亚甲基蓝的吸附研究

首先通过溶剂热法制备Fe_3O_4磁核作为种子,然后通过St9ber法在种子外包覆SiO_2层,再在SiO_2层上通过均匀沉淀法使CeO_2沉积在表面,得到Fe_3O_4@SiO_2@CeO_2磁性纳米材料,并将其作为纳米吸附剂应用于废水中亚甲基蓝的吸附研究。通过优化该吸附剂的用量、溶液初始pH、震荡时间、解吸剂H_2O_2的用量等条件,进一步考察该纳米吸附剂对亚甲基蓝的再循环次数及最大吸附量。实验结果表明,在最佳条件下,该纳米吸附剂对亚甲基蓝的吸附率达82%以上,经过吸附-脱附-再吸附5次循环过程,其对亚甲基蓝的吸附率仍保持在80%以上,且最大吸附容量q_(max)=60.96 mg/g。一方面利用Fe_3O_4磁核方便磁分离功能,另一方面CeO_2层对亚甲基蓝表现出高效吸附性能,该多功能Fe_3O_4@SiO_2@CeO_2磁性纳米材料作为一种纳米吸附剂,可以潜在地应用于环境废水中亚甲基蓝染料的吸附及去除研究。     

H_(12)[P_2Mo_(12)V_6O_(62)]·12H_2O催化合成乙酸正丁酯的研究

合成了Dawson型H_(12)[P_2Mo_(12)V_6O_(62)]·12H_2O杂多酸,采用红外、X射线、热重表征了其结构;讨论了杂多酸催化合成乙酸正丁酯的催化剂质量分数、醇酸物质量比和反应时间3个变化因素,利用3因素3水平正交实验L9(33),考察反应条件对酯化率的影响,得出最佳反应条件为醇酸物质的量比为1.2∶1,催化剂质量分数为0.4%,反应时间为4h.     

杂多兰做催化剂的环氧丙烷醇解反应研究(Ⅱ)

研究了以活性炭吸附和树脂吸附SiW_(12)、PW_(12)、PMo_(12)、P_2W_(18)、P_2Mo_(18)等五种杂多兰做固体催化剂的环氧丙烷醇解反应,结果表明固载杂多兰与相应杂多兰相比,其催化活性有所降低。     

新型金属有机框架化合物(C_5H_6N)_6P_2W_(18)O_(62)的合成、结构及电化学性能

水热法合成了新型金属有机框架化合物(C_5H_6N)_6P_2W_(18)O_(62).通过IR、UV、X线单晶衍射、X线粉末衍射、XPS、TG-DTA等手段进行结构分析.结果表明化合物属于单斜晶系,C2/m空间群,晶胞参数为a=2. 676 59 (18) nm,b=1. 397 21(8) nm,c=2. 080 32(15) nm,α=γ=90. 000°,β=102. 104(3)°,V=7. 606 9(9) nm~3,Z=4.紫外光谱显示,该化合物在259 nm和264 nm处有两组紫外峰;电化学测试表明,该化合物有四对氧化还原峰.(CCDC:1422987).     

两个基于[P_2W_(18)O_(62)]~(6-)和[V_(10)O_(28)]~(6-)超分子化合物的合成及性能研究

采用水热合成技术,合成了两个基于不同类型的多金属氧酸盐和柔性双咪唑配体的超分子化合物(Hbtx)_3[H_3P_2W_(18)O_(62)]·H_2O(1)与(Hbtx)_3[H_3V_(10)O_(28)](2)(btx=1,4-双(咪唑基-1-甲基)苯),并通过X-射线单晶衍射、红外光谱以及元素分析等手段对化合物进行了表征.X-射线单晶衍射数据分析表明化合物1属于三斜晶系,P 1空间群,晶胞参数a=12.951(5),b=14.442(5),c=23.806(5),α=90.349(5)°,β=93.047(5)°,γ=108.160(5)°,V=4224(2)3,Z=2.化合物2属于单斜晶系,P21/n空间群,晶胞参数a=12.175(5),b=17.151(5),c=16.472(5),β=107.200(5)°,V=3285.8(19)3,Z=2.化合物1与2中,多酸阴离子[P2W18O62]6-和[V10O28]6-分别与柔性有机双咪唑配体btx通过分子间的氢键弱作用连接形成二维层状超分子网络.     

TiO_2光催化降解亚甲基蓝机理的研究

进行了亚甲基蓝光解、吸附及光催化对比实验,以及·OH清除剂叔丁醇、电子空穴对(e^-,h-,h⁺)结合抑制剂过氧化氢、空穴(h_(VB)+)结合抑制剂过氧化氢、空穴(h_(VB)⁺)清除剂碘化钾、单线态氧(+)清除剂碘化钾、单线态氧(¹O_2)清除剂叠氮钠、超氧自由基(O_21O_2)清除剂叠氮钠、超氧自由基(O_2^(·-))清除剂苯醌对TiO_2光催化降解亚甲基蓝降解率的影响实验,同时测定了光催化反应过程中H_2O_2的生成,证明了TiO_2光催化降解亚甲基蓝体系中主要活性氧形态为·OH,O_2(·-))清除剂苯醌对TiO_2光催化降解亚甲基蓝降解率的影响实验,同时测定了光催化反应过程中H_2O_2的生成,证明了TiO_2光催化降解亚甲基蓝体系中主要活性氧形态为·OH,O_2^(·-)和(·-)和¹O_2.     

MoO_2-Mo系热力学性质的气态平衡法研究

本文使用自行设计的热重装置对MoO_2-Mo系中间氧化物热力学稳定性及金属-氧化物平衡作了H_2O/H_2气氛下气态平衡法的研究。在P_(H_2O)/P_(H_2)从0.123到0.507,温度由625至912℃范围内直接测定了反应1/2MoO_2 H_2=1/2Mo H_2O(g)的平衡常数。平衡常数K_p与绝对温度T之间的关系可表达为方程:lgK_p=1.612(2257.7/T)。实验表明,Mo_3O,MoO和Mo_2O_3等中间氧化物在本研究的温度和氧压范围内不能作为热力学稳定相存在。     

磁性吸附剂Fe_3O_4/CS/ATP的合成及对亚甲基蓝的吸附特性

以壳聚糖(CS)和三聚磷酸钠为载体,以活化凹凸棒土(ATP)和四氧化三铁磁性纳米粒子(Fe_3O_4)为目标包裹物,采用离子凝聚法制备了一系列的Fe_3O_4/CS/ATP磁性复合材料.利用透射电子显微镜(TEM)对其材料结构和形貌进行了表征,并考察了复合材料对亚甲基蓝(MB)的吸附性能.结果表明:壳聚糖薄膜和四氧化三铁纳米颗粒成功包裹在凹凸棒土表面;在pH=2,吸附剂为0.02g,时间为45min,亚甲基蓝浓度为50mg/L,吸附容量可达66.32mg/g.Fe_3O_4/CS/ATP磁性复合材料亚甲基蓝(MB)的吸附符合Langmuir等温模型,吸附动力学符合准二级动力学模型,计算热力学参数的值可确定此吸附过程是可以自发进行的吸热过程.     

CmpTNPP(Zn)/Al_2O_3/TiO_2复合材料的制备及其可见光光催化活性

采用溶胶-凝胶法制备了5-(4-羧基亚甲氧基)苯基-10,15,20-三萘基卟啉合锌(Cmp TNPP(Zn))敏化Al_2O_3/Ti O_2得到了Cmp TNPP(Zn)/Al_2O_3/Ti O_2复合材料.实验中采用UV-Vis DRS、XRD、FT-IR、TG和SEM等手段对该复合材料进行表征.用亚甲基蓝(MB)溶液模拟废水,评价了该复合材料在可见光辐照下的光催化活性.结果表明,Cmp TNPP(Zn)和Al_2O_3的加入并未对Ti O_2的晶体结构产生影响.Cmp TNPP(Zn)的加入能有效地提高Al_2O_3/Ti O_2粉体对可见光的吸收,明显提高了该复合材料的光催化活性,亚甲基蓝的降解率在80 min内达到95.5%.并且发现Cmp TNPP(Zn)/Al_2O_3/Ti O_2催化材料重复使用5次后,仍然保持一定的降解效果.