磁场下量子点中二电子系统的自旋振荡

研究了磁场下量子点中二电子系统的低激发态能谱 ,考察了电子 -声子相互作用对能谱的影响 .以 In Sb半导体材料为对象进行了数值计算 ,并将结果与他人的二维简化模型的结果进行了对比 .发现在此三维系统中仍可出现自旋振荡现象 ,但能级随磁场的增大要比二维结果变化缓慢 ,且基态能级交替点向强磁场方有向明显移动 .     

抛物线性限制势量子点量子比特的振荡周期

在抛物量子点中电子与体纵光学声子强耦合的条件下，应用Pekar变分方法得出了电子的基态和第一激发态的本征能量及基态和第一激发态本征波函数．量子点中这样二能级体系可作为一个量子比特．当电子处于基态和第一激发态的叠加态时，计算出电子在空间的几率分布作周期性振荡．并且得出了振荡周期随受限长度及耦合强度的变化关系．     

量子点中双激子的关联能

采用精确对角化方法,研究了限制在半导体量子点中双激子的量子尺寸效应.计算了双激子量子点的基态和低激发态的关联能随限制强度大小变化的关系,揭示了双激子量子点的基态和低激发态能谱的重要性质.我们发现随着限制强度的增加,双激子量子点的基态和低激发态的关联能变化是不同的;我们还发现限制可以引起不同低激发态能级的偶然简并和能级的反转.这些性质都与系统的交换和旋转对称性有关.     

反式辣椒素结构的Ab Initio理论研究

目的研究反式辣椒素(trans-capsaicin)基态、激发态、一价阳离子以及一价阴离子的理论计算结果,分析结果与性质之间的关系,揭示其抗氧化性本质。方法利用HyperChem软件,采用Ab Initio方法,选择3-21G基组对反式辣椒素基态、激发态、一价阳离子以及一价阴离子分别进行计算,并对计算结果中分子能量、轨道以及能级(特别是前线轨道能级)、键长、键级、电荷分布等进行分析。结果计算结果表明,反式辣椒素作为一种抗氧化剂,关键可能是失去基态HOMO中的成键电子,对于反式辣椒素分子稳定性带来的影响最小,能量升高仅有2.38 eV,如果将MP2考虑在内也只有3.11eV;同时将质子论与供氢体对辣椒素抗氧化性的解释,最终归于前线轨道中的电子转移。结论辣椒素作为一种抗氧化剂得到广泛使用,很可能与其HOMO失去成键电子,所需能量最小有关。     

电子隧穿耦合双量子阱的结构设计及光学特性控制

结合实际半导体工艺设计一个导带中有3个子带能级的非对称双量子阱结构, 并利用束缚电子的有效质量薛定鄂方程计算了各子带能级的能量位置. 其中, 两个紧邻的激发态子带能级由于电子隧穿效应而相互关联. 当一个中红外波段探测光将基态能级同时耦合到两个激发态能级时, 可观测到一个中间夹很窄透明窗口的双峰结构吸收谱线. 在该量子阱结构上施加直流电场可改变两个探测跃迁上的电偶极矩比值, 进而有效控制两个吸收峰的相对高度和透明窗口内的色散曲线.      

NH自由基基态及低激发态从头算研究

本文用耦合簇理论中的CCSD(T)方法和二次组态相互作用中的QCISD(T)方法并结合aug-cc-pv5z基组对NH自由基的基态和激发态进行从头计算研究. 我们拟合出了NH自由基基态和低激发态的势能函数, 以得到势能函数为基础计算出了NH自由基相应态的光谱常数, 并与实验值进行比较, 发现误差比较小; 通过求解NH自由基基态及激发态的径向Schrödinger方程, 得到了NH自由基在转动量子数J=0时基态及低激发态的振动能级及离心畸变常数.     

H2分子X1∑+g,B1∑+u和C1∏u态的势能函数

使用SAC/SAC-CI方法,利用D95++**、6-311++g**以及cc-PVTZ等基组,对H2分子的基态X1+∑+g、第二激发态B1∑u+u及第三简并激发态C1∏u的平衡结构和谐振频率进行了优化计算.通过对三个基组的计算结果的比较,得出了cc-PVTZ基组为三个基组中的最优基组的结论;使用cc-PVTZ基组,利用SAC的GSUM(Group Sum of Operators)方法对基态X1∑+g、SAC-CI的GSUM方法对激发态B1∑+u和C1∏u进行单点能扫描计算,用正规方程组拟合Murrell-Sorbie函数,得到了相应电子态的完整势能函数;从得到的势能函数计算了与基态X1∑+g、第二激发态B1∑+u和第三简并激发态C1∏u相对应的光谱常数(Be,αe,ωe和ωeχe),结果与实验数据基本一致.     

球型量子点量子比特内电子的概率密度分布

通过精确求解能量本征方程及变分方法,得到球型量子点中电子-声子相互作用体系的基态和第一激发态能量,以这样一个两能级体系构成一个量子比特.数值计算表明,当量子点尺寸一定时,量子比特中电子的概率密度随空间位置的变化而变化,且各个空间点的概率密度均随时间做周期性振荡,振荡周期随球半径的增大而增大.     

H2分子X1∑+g,B1∑+u和C1∏u态的势能函数

使用SAC/SAC-CI方法,利用D95 **、6-311 g**以及cc-PVTZ等基组,对H2分子的基态X1 ∑ g、第二激发态B1∑u u及第三简并激发态C1∏u的平衡结构和谐振频率进行了优化计算.通过对三个基组的计算结果的比较,得出了cc-PVTZ基组为三个基组中的最优基组的结论;使用cc-PVTZ基组,利用SAC的GSUM(Group Sum of Operators)方法对基态X1∑ g、SAC-CI的GSUM方法对激发态B1∑ u和C1∏u进行单点能扫描计算,用正规方程组拟合Murrell-Sorbie函数,得到了相应电子态的完整势能函数;从得到的势能函数计算了与基态X1∑ g、第二激发态B1∑ u和第三简并激发态C1∏u相对应的光谱常数(Be,αe,ωe和ωeχe),结果与实验数据基本一致.     

两种荧光染料的合成及其量子化学研究

为研究荧光染料的发光机理,以4-溴-1,8-萘二甲酸酐和N,N-二甲基乙二胺为原料,合成了两种不同取代基的1,8-萘酰亚胺染料,并以核磁共振氢谱及质谱对产物结构进行表征,测定它们的激发光谱和发射光谱.采用密度泛函理论方法,对其基态结构进行优化,同时用单激发组态相互作用方法及6-31G(d)基组优化其最低激发单重态几何结构,用合时密度泛函理论及6-31G(d)基组计算基于上述结构的激发波长和发射波长.计算结果表明,该类物质电子在基态与激发态间的跃迁,主要是电子从环外原子转移至3个六元环上,预测的光谱性质与实验结果相符合.     

量子环中量子比特的自由旋转品质因子

在量子环中电子与体纵光学声子强耦合的情况下,通过求解能量本征方程,得出了电子的第一激发态和基态的能量及其波函数.数值计算结果表明自由旋转品质因子随量子环内径(或外径)的增大而减小,且随电子-声子耦合强度的增大而增大.     

HD分子X1∑+g, B1∑+u和C1Πu态的势能函数

使用SAC/SAC-CI方法,利用D95++**、6-311++g**以及cc-PVTZ等基组,对HD分子的基态(X~1∑_g~+)、第二激发态(B~1∑_u~+)和第三激发态(C~1Π_u)的平衡结构和谐振频率进行了优化计算.通过对3个基组的计算结果的比较,得出了cc-PVTZ基组为三个基组中的最优基组的结论;使用cc-PVTZ基组,利用SAC的GSUM(Group Sum of Operators)方法对基态(X~1∑~+_g)、SAC-CI的GSUM方法对激发态(B~1∑_u~+)和(C~1Π_u)进行单点能扫描计算,用正规方程组拟合Murrell-Sorbie函数,得到了相应电子态的完整势能函数;从得到的势能函数计算了与基态(X~1∑_g~+)、第二激发态(B~1∑_u~+)和第三激发态(C~1Π_u)相对应的光谱常数(B_e,α_e,ω_e 和ω_eχ_e),结果与实验数据基本吻合.     

抛物势量子点电荷量子比特的消相干

通过求解能量的本征方程得出了抛物线性限制势下柱形量子点中电子的基态、激发态本征波函数及其本征能量,将基态、激发态二能级系统作为一个量子比特,利用费米黄金规则讨论了量子点受限长度对量子点消相干速率的影响,同时讨论了电子在空间概率密度分布的时间演化和振荡周期.数值计算结果表明,量子比特的消相干速率随受限长度的增加而减小,振荡周期随受限长度的增加而增加.电子的概率密度在空间呈周期性的变化.     

量子盘中量子比特的性质

在考虑电子与体纵光学声子强耦合的条件下,通过求解能量本征方程,得出了量子盘中电子的基态能量和第一激发态能量及其相应的本征波函数;采用幺正变换和元激发理论方法研究了声子效应;并以极化子的基态和第一激发态为基础构造一个量子比特.对KBr量子盘的数值计算表明:量子盘的尺寸效应显著,其能量随半径的减小迅速增大;量子比特内电子的概率密度与空间坐标和时间有关,当角坐标和时间给定时,概率密度随半径的变化而变化,在盘中心位置处电子的概率密度最大,在盘界面处概率密度为零;当半径和时间给定时,概率密度随角坐标的变化而变化;并且各个空间点的概率密度均随时间作周期性振荡.     

N层单电子垂直耦合量子点的基态跃迁

用精确对角化的方法研究了处于外磁场中的N层单电子垂直耦合量子点系统,计算了基态跃迁随外磁场的变化关系. 结果表明量子点与量子点之间的距离和电子与电子之间的相互作用对耦合量子点的低激发态有比较大的影响,在强耦合情况下基态会随着外磁场的增大出现不连续跃迁,而在弱耦合情况下就不会产生基态跃迁,角动量为零的态始终为基态.     

H_2分子X1Σ_g~+,B~1Σ_u~+和C~1Π_u态的势能函数

使用SAC/SAC-CI方法,利用D95 LL、6-311 gLL以及cc-PVTZ等基组,对H2分子的基态X1Σ g、第二激发态B1Σ u及第三简并激发态C1Πu的平衡结构和谐振频率进行了优化计算。通过对三个基组的计算结果的比较,得出了cc-PVTZ基组为三个基组中的最优基组的结论;使用cc-PVTZ基组,利用SAC的GSUM(Group Sumof Operators)方法对基态X1Σ g、SAC-CI的GSUM方法对激发态B1Σu 和C1Πu进行单点能扫描计算,用正规方程组拟合Murrell-Sorbie函数,得到了相应电子态的完整势能函数;从得到的势能函数计算了与基态X1Σg 、第二激发态B1Σ u和第三简并激发态C1Πu相对应的光谱常数(Be,αe,ωe和ωeχe),结果与实验数据基本一致。     

T2分子X1∑g+,B1∑u+ 和C1Πu态的势能函数

使用SAC/SAC-CI和D95 **,6-311 g**及cc-PVTZ基组,分别对T2分子的基态X0Σg 、第2激发态B1Σu 和第3简并激发态C1Πu的平衡结构和谐振频率进行优化计算.对所有计算结果进行比较,得出cc-PVTZ基组为最优基组.运用cc-PVTZ基组和SAC方法对基态X1Σg ,SAC-CI方法对激发态B1Σu 和CΠu进行单点能扫描计算,并用正规方程组拟合Murrell-Sorbie函数,得到相应电子态的势能函数解析式,由得到的势能函数计算了与X1Σg ,B1Σu 和C1Πu态相对应的光谱常数,结果与实验数据吻合.     

MgH分子X2∑+,A2Ⅱ电子态的势能函数

利用QCISD(T)、SAC-CI方法,使用cc-PVQZ,aug-cc-PVTZ,6-311 g及6-311 G( 3df, 2pd)基组, 对MgH分子的基态X2∑ 、第一简并激发态A2Ⅱ平衡结构进行优化计算.通过对四个基组计算结果进行比较,得出6-311 G(3df,2pd)基组为最优基组.使用6-311 G(3df,2pd)基组和QCISD(T )方法对基态X2∑ ,SAC-CI 的GSUM(group sum of operators)方法对激发态A2Ⅱ进行单点能扫描计算,然后采用Murrell-Sorbie函数及修正的Murrell-Sorbie c6函数进行拟合,得到了相应电子态的势能函数和对应的光谱常数.计算结果表明,用修正的Murrell-Sorbie c6函数计算所得的MgH基态和第一简并激发态光谱常数(ωe,ω eχe,Be,αe)与实验数据吻合很好.表明修正后的Murrell-Sorbie c6函数能更为精确地描述MgH分子基态和第一激发态的势能函数.     

量子环上双电子激发态的研究

研究外加电场以及荷电杂质电场对量子环上双电子激发态的影响.结果表明:激发态对含有双电子的量子环中的能谱和持续电流具有控制作用,在某些情况下相邻能级和持续电流的振幅可增至几个数量级.该结论对于设计和研制微器件具有指导意义.     

MgH分子X2∑+,A2∏电子态的势能函数

利用QCISD(T)、SAC-CI方法,使用cc-PVQZ,aug-cc-PVTZ,6-311++g及6-311++G(3df, 2pd)基组, 对MgH分子的基态X2∑+、第一简并激发态A2∏平衡结构进行优化计算.通过对四个基组计算结果进行比较,得出6-311++G(3df,2pd)基组为最优基组.使用6-311++G(3df,2pd)基组和QCISD(T)方法对基态X2∑+,SAC-CI的GSUM(group sum of operators)方法对激发态A2∏进行单点能扫描计算,然后采用Murrel