碳基金属单原子材料电催化二氧化碳还原

利用可再生能源电催化二氧化碳(CO₂)还原成燃料或化学品是实现人工碳循环的理想手段。然而,催化剂的活性、选择性和稳定性限制了电催化CO₂还原反应的应用。碳基金属单原子材料(single-atom metal catalysts on the carbon-based materials,M-SACs@C)具有高活性、高选择性和高金属原子利用率,被认为是一种理想的电催化CO₂还原催化剂,因此吸引了研究者的广泛关注。M-SACs@C能将CO₂还原成一氧化碳、甲酸、甲烷、甲醇、乙烯、乙醇等。本文从CO₂还原产物种类的角度出发,对M-SACs@C在CO₂还原反应中的应用进行了概括。我们重点关注了碳基金属单原子的位点构型和活性来源。此外,本文也对MSACs@C上CO₂还原反应的机制进行了分析与展望。可控合成结构均一且负载量高的M-SACs@C、明确CO₂还原反应机制、增强活性位点的稳定性是M-SACs@C走向产业化的必经之...     

无机半导体光催化还原二氧化碳的研究进展

人类面临着3个与化石燃料资源有关的严重问题:能源、碳资源的短缺和全球变暖.使用光催化反应体系,使得CO2变为有用的化学物质,将会是解决这些问题较好的手段之一.自从半导体被当作光催化剂进行研究以来,已经获得了很多的科研进展.对其发展过程进行分析研究,有助于了解及认识它的现状,并从中得到启示,以更好的为解决能源等问题提供新的思路.     

BiOBr光催化还原二氧化碳研究进展

近年来,温室效应导致的环境问题日趋严重,科学家们致力于研究高效转化CO₂等温室气体的技术.以太阳能为驱动力的光催化技术,可以将CO₂转化成甲烷、甲醇、甲酸等高附加值的碳氢燃料,从而缓解环境污染和能源危机.BiOBr因其具有独特的层状结构,成为光催化还原CO₂领域的研究热点.综述了BiOBr实现CO₂高效转化的研究进展,重点分析了BiOBr的结构和性质,从分子反应过程、原位红外技术和密度泛函理论(DFT)计算3个方面探讨了BiOBr光催化还原CO₂的反应机理,最后展望了BiOBr在CO₂光还原领域的研究前景和发展趋势.     

单原子催化剂在环境催化中的应用

单原子催化剂是金属以单原子形式负载到载体表面的一种新型催化剂.由于独特的电子结构、几何构型及最大化的原子利用率,单原子催化剂在多种重要催化反应中展现了优异的活性和选择性,其应用和机理研究成为研究的热点和前沿.文章主要综述了近年来单原子催化剂的发展过程、制备方法及其在环境催化领域中的应用,并在文献的基础上做了一定的展望.     

石墨相氮化碳光催化还原CO2研究进展

半导体光催化可以利用太阳能驱动CO₂光催化还原制备碳氢燃料,成为研究热点.石墨相氮化碳(g-C₃N₄)具有制备简便和可见光响应性能的优点,是CO₂还原的热门光催化材料。但是它具有缺陷多、比表面积小和光生载流子易复合等缺点,光催化CO₂还原性能不高.为此,介绍了高CO₂还原活性的g-C₃N₄研究进展,内容包括：(1)g-C₃N₄研究基础(分子结构、制备方法与电子能带结构);(2)高活性g-C₃N₄的分子设计策略(缺陷调控、元素掺杂、表面等离子体处理、单原子催化和异质结构建等),重点讨论了改性方式对g-C₃N₄的光吸收、光电性能和CO₂还原产物选择性的影响.最后建议未来聚焦结晶氮化碳的修饰改性研究,强调利用原位和瞬态表征技术指导高CO₂还原活性...     

单原子分散贵金属催化剂的光化学合成新策略

正如何提高贵金属催化剂的原子利用率和反应活性是贵金属催化研究中的核心问题.理论上,贵金属分散的极限是以单原子的形式担载在载体上,使每个原子都能成为反应的活性中心,从而实现100%原子利用率.但由于单原子的表面能很高,极易团聚,导致目     

单原子银催化剂引领甲醛去除新突破

以环境系唐幸福副教授为主的课题组在国家自然科学基金的大力资助下,研究生黄志伟和本科生胡萍萍同学成功研制出单原子银催化剂,该催化剂在低温下就能将甲醛分解成二氧化碳和水,研究证明该单原子催化剂具有较高的催化活性和稳定性.该研究成果最近在线发表于国际知名学术杂志Angew．Chem．Int．Ed．     

石墨烯在光催化中的应用和研究进展

作为一种新型纳米材料,石墨烯在很多领域都有着广泛的应用,受到了研究者们的高度关注。光催化材料和技术在解决能源和环境问题方面有着非常广阔的应用前景。石墨烯基纳米复合材料具有优良的导电性和电子迁移率、高吸附活性、高比表面积和透明度等优点,可作为一种新型的光催化剂,应用于解决我国日益严重的环境污染问题,加速推进新型能源的发展利用。在光催化应用方面,石墨烯及其复合材料由于具有材料低价易得、光生电子传输性良好和绿色环保等优点,可以在光催化降解有机物、光催化水解制氢和光催化还原二氧化碳中发挥独特作用。介绍了石墨烯材料在光催化领域中的应用,归纳总结了石墨烯参与光催化过程的可能机制。随着石墨烯在光催化领域中应用的快速发展,及时总结和讨论石墨烯在这些领域应用中的最新进展有着非常重要的意义。     

钯单原子负载氮掺杂碳催化剂的制备及其室温催化甲醛水溶液制氢性能

以高温热解金属有机框架生成的氮掺杂碳材料(CN)为载体,钯单原子(Pd₁)为活性组分,制备负载Pd₁的催化剂(Pd₁/CN)。使用X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和拉曼光谱(Raman)对Pd₁/CN催化剂进行了结构和形貌表征,并评价了其在室温条件下催化甲醛产氢性能。结果表明：Pd₁/CN催化剂的制氢性能明显优于常规Pd纳米颗粒(NPs)和负载Pd纳米颗粒的Pd/CN。分析反应条件对产氢性能的影响发现,在1 mol/L NaOH和0.6 mol/L HCHO浓度下,Pd₁/CN催化剂30 min内的产氢量最高,可达54.5 mL,并表现出优异的循环稳定性。     

金属有机框架衍生单原子纳米酶的合成、表征与生物应用研究进展

单原子催化剂（SACs）具有高原子利用效率以及高催化活性,在各种催化体系中均表现出优异的性能.其原子级别的活性位点与天然的金属蛋白酶类似,因此单原子纳米酶（SAzymes）的概念也应运而生.而金属有机框架（MOF）由于其具有高孔隙率的特点,可以作为合成SAzymes的前驱体.该文总结了使用MOF前体/模板构建SACs的合成策略,以及SAzymes的生物应用,提出了基于MOF衍生的SAzymes的发展挑战和前景.     

主族s区金属Mg电催化N2还原反应的第一性原理计算研究

电催化N2还原反应(NRR)可以在温和的条件下利用可再生的电力将氮气和质子从电解质水溶液转化为氨,被认为是一种非常有前景的替代哈伯法合成氨技术.但是这项技术也面临巨大的挑战,因为N2分子中的N≡N键非常牢固,需要高活性的催化剂才能将其断裂.和过渡金属相比,主族s区金属在NRR中很少被研究.本文采用第一性原理计算的方法,...     

贵金属电化学固氮催化剂的研究进展

氨是一种非常重要的化工原料,其在工业和农业方面都有比较广泛的应用,又由于其氢含量比较高,也有成为储氢材料的潜力。目前工业上合成氨方法不仅耗能巨大,同时还会产生副产物CO₂加剧温室效应。为了解决传统工业合成氨的缺点,近些年科学家将目光放在了电化学催化固氮合成氨上,其能够在温和环境下直接通过N2和H₂O反应合成氨,是一种清洁并且可再生利用的方法。N2性质比较稳定,具有非常大的键能,同时在溶液中具有比较强的氢合成的竞争反应,故电化学催化合成氨的氨生成速率以及法拉第效率比较低,要达到工业合成氨的标准还有很大的距离。为了提高催化剂的催化性能以及选择性能,科学家对电化学固氮催化剂开展了大量研究,其中,贵金属催化剂由于其具有比较高的氨合成速率和法拉第效率,同时在溶液有很强的稳定性,受到了比较高的关注。主要综述了电化学合成氨方面,贵金属催化剂的研究进展以及各个催化剂的性能和催化机理并就贵金属催化剂的缺点以及后续研究方向提出了几点展望。     

单原子链中间隙原子引起的局域振动

对含一个间隙原子的单原子链的晶格振动方程进行求解，得到该方程的局域振动频率的解析解，并讨论了不同局域振动频率的链振动。     

廉价金属催化剂可见光催化还原CO2的研究

本研究利用廉价过渡金属锰配合物fac-Mn(bpy)(CO)3Br和四苯基卟啉锌(ZnTPP)在可见光下催化还原CO_2.结果表明,在可见光环境下,该体系能够有效地将CO_2选择性转化为CO,而随着ZnTPP的浓度的增大,CO_2的光催化还原产物CO的产生速率和产量均有增大.当Mn(bpy)(CO)3Br与ZnTPP的浓度比为1∶2时,产物CO的转化值TON达到97.     

氮掺杂碳基Mg单原子催化剂功能化激光诱导石墨烯电极对多菌灵的高效测定

通过高能束辐照聚酰亚胺薄膜一步制备三维多孔网络结构石墨烯,并同步实现图案化柔性电极(LIGE)阵列的高精度组装。将基于热解策略制备的氮掺杂碳基Mg单原子催化剂(MgNC)修饰在工作电极区域,构建比表面积大、催化性能优异的MgNC/LIGE传感平台。采用循环伏安法和微分脉冲伏安法,开展了杀菌剂多菌灵的电化学传感分析。结果表明,多菌灵在该MgNC/LIGE上有灵敏的电流响应,且多菌灵的氧化峰电流与其浓度在1.0 nmol/L～55μmol/L范围内成线性关系(R=0.999),检出限为0.23 nmol/L(R_SN=3)。采用标准加入法对环境和食物样品中的多菌灵进行测定,回收率为97.2%～102.0%,表明MgNC/LIGE对复杂样品中多菌灵的检测具有可靠性。该传感平台制备简单、绿色环保、成本低,具有良好的应用前景。     

光电催化分解水和还原CO2研究进展

 介绍了光电催化（PEC）分解水和还原CO₂的基本原理、研究进展。探讨了提高PEC效率的关键策略，主要包括通过能带调控、形貌控制和敏化提高光吸收，通过助催化剂促进表面反应，以及通过构建局部偶极或异质电场、形貌调控和界面修饰促进电荷分离与传输等。     

光电催化分解水和还原CO2研究进展

介绍了光电催化(PEC)分解水和还原CO₂的基本原理、研究进展。探讨了提高PEC效率的关键策略,主要包括通过能带调控、形貌控制和敏化提高光吸收,通过助催化剂促进表面反应,以及通过构建局部偶极或异质电场、形貌调控和界面修饰促进电荷分离与传输等。     

单原子状态自洽法的算法

针对传统的算法存在解的精度不高和计算时间长等问题,通过对单原子状态自洽法的算法进行分析,利用数值运算功能极强的MATLAB(MATrix LABoratory)为工具,以金属Cu为例,对确定晶体电子结构的计算方法单原子状态自洽法编程求解。研究结果表明:此法编程时间短,利用该编程求解,解的精度更高,计算效率提高了近100倍,便于引入其他性质,增强标定电子结构的准确性。