γ-Al_2O_3催化臭氧深度处理蔗渣制浆废水

对单独臭氧氧化处理制浆废水与γ-Al_2O_3催化臭氧深度处理制浆废水进行了对比研究,结果表明:γ-Al_2O_3对臭氧具有一定的催化作用,能够显著提高废水的COD_(Cr)去除率;随着主要影响因素pH值、反应温度、臭氧浓度和催化剂用量的增加,COD_(Cr)去除率均先增大后降低;同时,γ-Al_2O_3催化臭氧还能够有效地降低废水中AOX(可吸附有机卤化物)的含量;实验室条件下,处理30 min,AOX去除率可达80.4%.文中还采用扫描电镜对再生前后的γ-Al_2O_3、采用UV和GC-MS对处理前后的废水进行分析,结果显示,γ-Al_2O_3催化臭氧能大幅降低废水中的有机物种类和含量,并且能较好地降解难生物降解的有机物,其作为催化剂具有良好的稳定性,重复使用8次后,经过焙烧再生,仍可保持88.5%的催化活性.     

CuMgLa/γ-Al_2O_3湿式催化氧化降解苯酚的研究

采用共沉淀法成功制备了CuMgLa/γ-Al_2O_3催化剂,以反应温度、苯酚初始浓度、催化剂用量、反应压力、反应时间和转速为单因素,研究苯酚和COD的去除效果。结果表明,反应温度为180℃、苯酚初始质量浓度2 000 mg/L、催化剂用量0.2 g/L、反应压力1.8 MPa、反应时间120 min、转速500 r/min时,苯酚去除率接近100%,COD去除率达90.65%.从XRD、XPS、NH_3-TPD和TG-DTA研究发现,添加Mg和La后,CuO的平均粒径从51 nm分别降至37和25 nm,表明CuMgLa/γ-Al_2O_3中CuO分散得更好,可提供更多的反应位点。掺杂Mg和La减弱了Cu/γ-Al_2O_3中强酸位,减少了CuMgLa/γ-Al_2O_3湿式催化氧化降解苯酚过程积碳行为的发生。     

臭氧催化法降解有机废水研究

以固体氧化铁为催化剂,活性氧化铝(γ-Al_2O_3)为载体,对影响臭氧氧化效率的主要因素进行考察,发现随着pH值从酸性到碱性COD去除率逐渐升高,臭氧流量和投加时间、催化剂用量、底物浓度对臭氧氧化效能影响明显,在此基础上最优化Fe_2O_3臭氧催化氧化体系的反应参数。     

MnO_2催化臭氧氧化模拟草酸废水

比较了单独臭氧氧化、MnO_2催化剂吸附和MnO_2催化臭氧氧化3个体系对模拟草酸废水COD的去除效果,考察催化剂投加量对COD去除率的影响,并建立和验证了草酸氧化降解中的独立反应式.实验结果表明:单独臭氧氧化、MnO_2催化剂吸附和MnO_2催化臭氧氧化3个体系对模拟草酸废水COD的去除率分别为4.94%、20.83%和44.44%.MnO_2催化剂最佳投加量为0.500 g/L时,COD(草酸初始质量浓度500 mg/L,初始COD质量浓度89 mg/L,反应时间1 h)的去除率高达85.87%,由于MnO_2催化O_3产生·OH,MnO_2/O_3体系对模拟草酸废水COD的去除率明显提高.依据化学计量矩阵方法,验证并确立了草酸氧化降解过程的独立反应式.动力学理论计算和实验结果均表明,MnO_2催化臭氧氧化模拟草酸废水COD的降解过程符合准一级动力学方程(R~20.9).     

固定床中γ-Al2O3负载金属氧化物催化臭氧氧化研究

非均相催化臭氧氧化技术是一种高效的废水处理技术,但目前非均相臭氧催化剂主要为粉体形态,常用于静态或半连续态反应器中,其于固定床中的催化性能并不明确.设计了连续态固定床反应体系,以γ-Al_2O_3颗粒为载体,Mn、Fe、Ce的氧化物为活性组分制备负载型催化剂,并以对硝基苯酚(PNP)为目标污染物,探究其在不同工艺条件下的催化性能.实验结果表明,负载CeO_2的催化剂催化效果最好;化学需氧量(COD)和总有机碳(TOC)的去除率随着活性组分CeO_2负载量、水力停留时间(HRT)、O_3浓度的增加而增加;当CeO_2负载量为12.3%、HRT为15 min、O_3浓度为16.2 mg/L时,6 h COD和TOC平均去除率分别达到86.3%和91.7%;此外,该体系在pH为5.0～9.0均表现出良好催化性能,并具有良好的长时间运行能力.     

超临界水催化氧化降解邻氨基苯酚

本实验通过超临界水氧化的方式对邻氨基苯酚进行催化氧化研究。探讨了以浸渍法所制备的CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3、Fe_2O_3/CeO_2/γ-Al_2O_3和Mn_2O_3/CeO_2/γ-Al_2O_3 3种催化剂对超临界水氧化降解邻氨基苯酚的影响。设计正交实验探究最佳的催化剂的制备方案以进行对邻氨基苯酚的超临界水氧化反应。本实验采用的实验装置为盐浴间歇式超临界水氧化(SCWO)实验装置、通过浸渍焙烧的材料作为超临界水氧化的催化剂,氧气作为实验的氧化剂,并以化学需氧量(COD)去除率反映超临界水氧化效果,本次实验通过催化剂Mn_2O_3/CeO_2/γ-Al_2O_3的COD降解效果最佳,达到71.42%,比无催化剂的超临界水氧化降解效果提升33.6%。通过X线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)分析发现Mn_2O_3有着良好的热稳定性,有助于提升良好的热稳定性。     

催化湿式过氧化氢氧化耦合Fe_2O_3/Al_2O_3膜分离处理有机废水（英文）

为提高有机废水的降解效率,设计了一种耦合陶瓷管式膜分离和催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)技术的反应器.通过溶胶凝胶法将Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂涂覆到陶瓷管式膜基底上.并通过控制PVA的浓度和涂覆次数,将制备的膜孔径优化到超滤范围.在进行的CWPO实验中,优化了pH、温度、压力和H_2O_2浓度操作条件.实验表明,在20 mmol/L H_2O_2,pH=6,90℃和0.4 MPa的反应条件下,苯酚在150 min内能完全降解,TOC去除率为70%.5次连续重复实验和溶出测试表明Fe_2O_3/Al_2O_3陶瓷膜具有良好的稳定性和可重复性.该反应器耦合CWPO与膜分离技术为有机废水处理领域提供了新的思路.     

蜂窝状催化剂的La_2O_3-Al_2O_3涂层的研究

由三异丙氧基铝水解制得的γ-Al_2O_3,比铝盐沉淀得到的γ-Al_2O_3具有较高的比表面积和热稳定性。采用La_2O_3为稳定剂能推迟高温下γ-Al_2O_3的相变,监抑制烧结,从而减缓因高温而引起的表面积下降。以这种涂层处理后的蜂窝状载体,负载上化学式量为LaCu_(0.5)Mn_(0.5)O_3催化活性组份,经900℃焙烧后,测试催化剂对CO氧化的催化活性,结果表明载体上的涂层Al_2O_3加La_2O_3稳定化后,对提高催化剂的高温稳定性有明显的效果。     

活性炭负载Fe_2O_3催化臭氧降解丁香酚

应用制备的活性炭(AC)负载活性组分催化剂催化臭氧处理丁香酚模拟废水,通过扫描电镜、X-射线衍射仪和比表面积分析仪对制备的催化剂特性进行表征,考察了AC负载活性组分的种类和初始pH值、负载量、催化剂加入量对催化臭氧氧化降解丁香酚模拟废水过程中COD_(Cr)(重铬酸盐指数)去除效果的影响,并对降解过程中COD_(Cr)的去除反应动力学进行研究.结果表明:AC表面成功负载了活性组分Fe_2O_3、CuO/Cu_2O、CeO_2、NiO,制备的催化剂(Fe/AC、Cu/AC、Ce/AC、Ni/AC)具有明显的催化活性,显著提高了臭氧氧化降解丁香酚模拟废水过程中COD_(Cr)的去除效果,催化活性从大到小依次为Fe/ACCe/AC Cu/AC Ni/AC;制备的Fe/AC具有最高的催化活性,在pH值为11、负载量为3%、Fe/AC加入量为0.3g/L条件下,反应60 min后COD_(Cr)去除率达到88. 90%,分别比AC催化臭氧处理和单独臭氧处理提高了21. 13%和29. 95%.动力学分析表明,臭氧氧化、AC、Fe/AC、Ce/AC、Cu/AC、Ni/AC催化臭氧氧化处理丁香酚模拟废水过程中COD_(Cr)的降解符合表观二级动力学规律,活性炭负载的活性组分有效提高了反应的动力学速率.     

CeO_2改性NiO/γ-Al_2O_3催化剂的苯胺焦油加氢轻质化

采用分步沉淀法制备CeO_2改性NiO/γ-Al_2O_3催化剂,通过比表面积分析(BET)、X线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、H2程序升温脱附(H2-TPD)对催化剂结构和物化性能进行表征,研究催化剂对苯胺焦油加氢裂化的反应活性。结果表明:适量加入CeO_2可提高NiO在载体γ-Al_2O_3表面的分散,提高NiO/CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂的还原性及吸氢能力,进而提高催化剂的活性和稳定性。采用CeO_2质量分数15%的NiO/CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂,在反应温度265℃、反应压力3.0 MPa、液时空速0.3 h-1和氢油体积比2 000的条件下,苯胺焦油裂解率为100%,胺类物质收率为58.54%。     

Mn-Ce/γ-Al_2O_3协同O_3催化降解苯乙烯

利用Mn-Ce/γ-Al_2O_3二元复合金属氧化物催化剂协同O_3氧化降解苯乙烯废气。研究催化剂活性组分负载量、改性金属氧化物添加量、焙烧温度对催化剂性能的影响,探究不同工艺参数(O_3浓度、苯乙烯浓度、停留时间)对催化苯乙烯降解效果的影响及苯乙烯在O_3催化氧化环境下的降解机制。采用X线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_2吸附-脱附分析仪对催化剂进行表征;采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定反应前后苯乙烯气体及反应产物质量浓度。结果表明:在Mn负载量为5%、Ce负载量为1%、焙烧温度为500℃条件下,催化剂性能最好,并且在O_3质量浓度0.2 g/m~3、苯乙烯质量浓度为1 g/m~3、停留时间为4 s时,苯乙烯最高去除率达到90.4%。     

海藻酸辅助制备CeO_2/γ-Al_2O_3颗粒及其催化臭氧化亚甲基蓝

通过海藻酸辅助法制备了质量CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂,探讨了浸渍与共混负载方式对催化臭氧化降解亚甲基蓝(MB)效果的影响.通过改变亚甲基蓝质量浓度与操作pH值,以及连续使用和重复使用实验,表明共混负载催化剂的COD去除率及操作稳定性均高于浸渍负载催化剂;XRD、NH_3-TPD、红外、N_2吸附-脱附与SEM测试结果表明共混负载制备的催化剂中CeO_2的晶相相对较高、催化剂表面酸性强,羟基多且催化剂比表面积相对较大,这些特性有利于提高共混负载催化剂的催化能力与操作稳定性.     

含铷固体超强碱Rb_2O/γ-Al_2O_3的制备及其催化酯交换反应研究

以从盐湖卤水中提取的RbCl为原料,利用原位法和浸渍法制备了含铷的固体超强碱Rb_2O/γ-Al_2O_3.以蔗糖为模板剂,以Rb_2CO_3及Al(NO_3)_3为反应物,原位法制备了Rb_2O/γ-Al_2O_3.同时以蔗糖为模板剂,先分别以Al(NO_3)_3和异丙醇铝(Al[CH(CH_3)_2]_3)为铝源制备了介孔γ-Al_2O_3,再通过浸渍RbNO_3溶液,制备了一系列的负载型Rb_2O/γ-Al_2O_3.通过优化制备条件,两种方法制备的Rb_2O/γ-Al_2O_3的碱强度均可达26.5以上,即为超强碱.把制备的超强碱Rb_2O/γ-Al_2O_3用于三醋酸甘油酯和甲醇为模型反应物模拟生物柴油制备过程中的催化酯交换反应.得到了最佳的催化反应条件:原料醇酯比8∶1,反应温度338K,反应时间4h,催化剂用量w三醋酸甘油酯=6.0%,在此工艺条件下乙酸甲酯产率达98%以上.     

Fe_3O_4@NiSiO_3纳米催化剂制备及其催化臭氧化降解对苯二甲酸性能的实验研究

采用水热法和溶胶凝胶法制备Fe_3O_4@SiO_2纳米颗粒,经表面镍刻蚀得到Fe_3O_4@NiSiO_3磁性纳米催化剂。利用XRD、TEM和磁滞回线(VSM)等方法表征催化剂的晶体和表面结构。构建类均相催化臭氧化体系,考察其催化降解对苯二甲酸性能。结果表明:在臭氧通入量为10.52 mg·min~(-1)、催化剂投加量为40 mg·L~(-1)和初始溶液pH=9的条件下,催化臭氧化反应20 min时对苯二甲酸降解率为78.13%,总有机碳(TOC)去除率27.25%;5次循环实验后,对苯二甲酸的降解率仅下降2.75%。     

水热法制备纳米CuFe_2O_4/Ac及其微波高效降解罗丹明B

在Na OH溶液中,以Fe(NO_3)_3·9H_2O和Cu(NO_3)_2·3H_2O为前驱体,采用水热法制备了负载型的纳米Cu Fe_2O_4/Ac,采用XRD和TEM对所得样品的结构和形貌进行了表征.分别考察了催化剂类型、用量,微波辐射时间、微波辐射功率对Rh B降解效果的影响.结果表明:Cu Fe_2O_4/Ac纳米颗粒能够有效促进罗丹明B(Rh B)的微波降解,对于38.3 mg/L的Rh B,微波辐射时间1 min,微波功率400 W,催化剂Cu Fe_2O_4/Ac用量为0.5 g时,罗丹明B的降解率可达到99%,TOC去除率为89%.     

O_3/UV和O_3/H_2O_2氧化法处理聚丙烯酰胺采油废水

为降低油田采油废水的化学需氧量(COD)负荷,提高其可生化性,采用O_3/UV和O_3/H_2O_2氧化法对聚丙烯酰胺采油废水进行处理,分别考察了氧化时间、HO_2O_2与O_3物质的量之比、pH以及紫外灯功率对采油废水处理效果的影响。结果表明,与采用单独臭氧氧化相比,O_3/UV以及O_3/H_2O_2联用技术对采油废水中的COD及聚丙烯酰胺(PAM)的去除效果更为显著,废水可生化性均有所提高,且O_3/H_2O_2氧化法对采油废水的可生化性提高程度更大。O_3/UV氧化法对于聚丙烯酰胺采油废水可生化性影响的最佳条件为:pH=8.0,O_3质量浓度为19.7 mg/L,紫外灯功率为18 W,氧化时间为30 min,可生化性(B/C)提高至0.092;O_3/H_2O_2氧化法对于聚丙烯酰胺采油废水可生化性影响的最佳条件为:pH=8.0,O_3质量浓度为19.7 mg/L,H_2O_2与O_3物质的量之比为0.3,氧化时间为30 min,B/C提高至0.175。氧化预处理提高了废水的可生化性,减轻了后续生化处理压力。     

H_2O_2-电化学氧化法联合处理合成橡胶废水的试验研究

采用H2O2和电化学氧化相结合的方法,以简单碳棒为电极,对某橡胶厂废水进行催化氧化处理.结果表明:对COD为769mg/L、TOC为826 mg/L的橡胶废水,经过1:6稀释后,单纯用H2O2氧化处理,在100mL废水中,加入1.5mL或更多的H2O2,在90分钟以后,COD和TOC的最大去除率分别不超过27%和14.5%;单纯用电化学方法进行处理,在电压达到5.5V以上后,电解90分钟或更长时间,COD和TOC的去除率也不超过45.0%和25.0%;但在电解池内加入H2O2后,再进行电化学氧化,反应速度明显加快,效果也得到较大改善.在90分钟时COD去除率可达83.6%,TOC的去除率可达59.7%.     

锰基催化剂催化臭氧氧化有机污染物研究

为制备连续流条件下具有高活性和稳定性的臭氧氧化催化剂,采用氧化还原沉淀法制备了锰基负载型催化剂(Mn-CeOx/γ-Al2O3、Mn-FeOx/γ-Al2O3、Mn-CoOx/γ-Al2O3),对其进行表征分析,考察催化剂在苯酚降解过程中的催化活性和稳定性,探究催化臭氧氧化反应机理.结果表明:连续流中n(Mn)/n(Ce)为2:1的Mn-CeOx/γ-Al2O3在催化臭氧氧化降解苯酚时催化活性最佳,TOC去除率达到80.2％,水力停留时间3.3 min、气相臭氧浓度10.3 mg·L-1、溶液初始pH 9为最佳反应条件.经过6次重复实验后苯酚的TOC去除率仍高达79.6％,溶液中活性组分溶出量几乎可以忽略不计.Mn-CeOx/γ-Al2O3催化剂在催化臭氧氧化降解草酸、对硝基酚的过程中也表现出较高的矿化效率,T OC去除率在77％ ～83％,该催化剂具有广谱适用性.电子顺磁共振波谱证明催化臭氧氧化反应体系中产生的活性氧物种为瞯OH,Ce的引入有利于提高Mn-CeOx/γ-Al2O3催化剂中Mn4+与晶格氧的含量.     

非均相UV/Fe-Cu-Y/H_2O_2体系处理含酚废水的试验

目的研究非均相UV/Fe-Cu-Y/H_2O_2体系对废水中酚的去除效果,确定该体系处理含酚废水的工艺条件.方法蒸馏水加入分析纯的苯酚晶体配制成水样,通过单因素试验分析各反应条件对废水中COD和苯酚去除率的影响,以确定最佳反应条件.结果非均相UV/Fe-Cu-Y/H_2O_2体系处理苯酚废水,H_2O_2(3%)的投加量为1.0 mL/L,催化剂的投加量为0.8g/L,调节pH值为5,最终苯酚的去除率为95%,COD的去除率为90.25%.结论非均相UV/Fe-Cu-Y/H_2O_2体系的氧化效果很大程度上受H_2O_2和催化剂投加量的影响,加入铜离子可以提高去除率.     

氧化铜催化臭氧氧化模拟费托合成废水

费托合成废水COD高达40～60 g/L,pH低至2～3,必须采用化学方法进行预处理才能有效续接生物处理方法。本研究利用氧化铜对模拟费托合成废水进行臭氧催化氧化降解实验,考察单独臭氧氧化、催化臭氧氧化、催化剂投加量、初始COD对模拟费托合成废水COD去除率的影响,并对COD的降解动力学进行分析。实验结果表明:对于COD的定量分析,与分光光度法相比,重铬酸钾滴定法测定COD的精确性比较高;单独氧化铜吸附和单独臭氧氧化对模拟废水COD的去除率为20%～30%;采用氧化铜和臭氧组合工艺,对模拟费托合成废水COD的去除率较高。当COD初始值为1 000 mg/L时,氧化铜投加量为1 g/L,反应120 min后对模拟费托合成废水的COD去除率达到76.62%;随着初始COD浓度的提高,COD的绝对降解量也成比例逐渐增大。CuO/O_3体系氧化机制分析表明,·OH对模拟费托合成废水中小分子有机酸醇的去除发挥了主要作用。动力学分析结果表明,采用氧化铜催化臭氧氧化工艺,模拟费托合成废水COD的降解过程符合准一级动力学方程,相关性系数高达0.97以上。