多壁碳纳米管负载镧掺杂氢氧化铁纳米胶粒修饰碳纤维簇电极对CO2的光电催化还原研究

通过溶胶法制备了氢氧化铁溶胶纳米粒子及镧掺杂氢氧化铁溶胶纳米粒子,多壁碳纳米管负载后,化学修饰在碳纤维簇电极上,制备出多壁碳纳米管负载镧掺杂氢氧化铁纳米胶粒修饰碳纤维簇电极,该电极对CO_2有光电催化还原作用。多壁碳纳米管修饰后增加了电极的表面积,氢氧化铁纳米胶粒修饰后还原电流变大增强了电催化还原功能,镧掺杂后起始电位正移增加了光催化还原功能。以MOPAC2012提供的PM7半经验分子轨道方法在设计的铁-氧-氯构成的氢氧化铁分子簇模型上进行半经验分子轨道计算,通过对计算结果的热力学,能级,分子轨道组成以及光谱分析表明,氢氧化铁溶胶纳米粒子及其镧掺杂对CO_2有光电催化还原行为。所设计的分子簇模型是具有热力学稳定的结构,镧掺杂加强了其稳定性。氢氧化铁分子簇具有较好的电子转移性,镧掺杂降低了其费米能级高度,有利于光催化,与实验结果相对应。且催化后的CO_2在键长、分子结构以及红外光谱都发生了较大变化,并具有碳酸的前体结构,实现了对CO_2分子的活化和光电化学催化还原。     

金属单掺杂纳米TiO_2光催化还原CO_2实验研究

为了探究最佳金属掺杂种类以及最佳金属掺杂TiO_2的比例,采用溶胶-凝胶法制备Ni-TiO_2、Co-TiO_2、La-TiO_2金属单掺杂纳米TiO_2粉体光催化剂。通过控制变量法分别制备掺杂量为0%、0.3%、0.5%、0.7%、1.0%的单掺杂光催化剂。对光催化剂进行XRD、FT-IR、SEM、TG-DTA等表征。进行光催化还原CO_2实验,通过分析产物甲醇的产量来判断金属单掺杂TiO_2光催化剂的光催化活性。结合光催化还原CO_2的反应机理,分析光催化剂促进光催化还原CO_2的原因。实验结果可为日后探究金属掺杂TiO_2制备光催化剂的内部改性规律提供参考。     

掺铜方法对二氧化钛光催化氧化还原性能的影响

采用浸渍法、水解沉淀法、机械混合法制备了铜掺杂的TiO2光催化剂.利用XRD,XPS,TPR等手段对不同样品进行了表征,以乙酸水溶液的光催化氧化降解及二氧化碳光催化还原为反应探针,对3种催化剂光催化活性进行了评价.结果表明,不同方法掺铜影响催化剂表面性质如吸附氧、元素价态及分布,进而影响光催化性能.吸附氧的性能以及存在合适比例的氧化还原对Cu+/Cu2+导致浸渍法制备的掺铜TiO2光催化剂具有最好的光催化活性.     

二氧化碳电化学还原催化剂

二氧化碳回收及利用是控制全球气候变暖的一项紧迫任务,具有能源、环境、经济多重现实意义。电催化方法可以在温和条件下使二氧化碳还原为高附加值的燃料、精细化工产品,具有广阔应用前景。本文针对二氧化碳电催化关键技术,从异相催化和均相催化剂两个方面进行了综述,并扼要介绍了光电催化的前沿进步。在未来研究中,从分子水平上认识催化机理,对现有异相、均相催化剂针对性改性,是开发新型高效、长寿催化剂的关键,也是低过电位下选择性生成燃料的核心技术。现有电化学、光电化学反应器的设计与建造为二氧化碳的电催化转化提供重要的工程技术支持,同时为人工“碳循环”和人类自身的可持续发展进行了前沿探索,将为人类未来生存提供广阔的发展空间。     

MOFs在催化CO_2环加成反应中的催化位点类型

随着二氧化碳(CO_2)排放量的不断增加,全球气候变暖及海洋酸化等问题也随之出现,因此,CO_2的固定与转化已经成为当前科学家们研究的重要课题。利用CO_2与环氧化物进行环加成反应制备环状碳酸酯就是其中一种有效的方法。金属有机骨架材料(metal-organic frameworks, MOFs)是一类由金属原子或原子簇与有机配体自组装形成的配位聚合物,由于其独特的结构特性与可设计的功能性质,使该材料在气体存储及分离、荧光传感、质子传导、生物医药以及催化等许多领域都展示出巨大的应用潜力。近几年,MOFs材料作为催化剂在CO_2环加成反应中的应用越来越受到关注。从催化位点的类型及其作用原理出发,对近期MOFs材料在CO_2环加成反应中的应用情况进行了总结与探讨。     

pH操作窗口影响沉淀铁催化剂费托合成性能的研究

以Na_2CO_3为沉淀剂,在pH值介于6～8的条件下,采用并流沉淀法制备了费托(F-T)合成沉淀铁Fe-Cu-K-SiO_2催化剂。利用X射线衍射(XRD)、N_2吸附/脱附、氢气程序升温还原(H_2-TPR)及穆斯堡尔谱(MES)对催化剂的晶型结构、晶粒尺寸、孔结构、还原性能及碳化程度进行了表征,并在工业测试条件下考察了沉淀铁制备pH值对其催化费托合成反应性能的影响。结果表明,该操作窗口内pH值的变化对催化剂物化性能影响显著,提高沉淀pH值所制催化剂的晶粒增大,比表面积降低,从而增加了其还原和碳化的难度,使得相应催化剂的CO转化率和CH_4选择性降低,而CO_2和C_(5+)选择性增加。将MES表征结果与催化性能关联,发现CO转化率与Fe_5C_2相密切相关,而CO_2的选择性主要与Fe_3O_4相相关。     

金属纳米材料催化二氧化碳电化学还原的最新进展

能源枯竭和二氧化碳(CO_2)引起的温室效应制约着社会和经济的可持续发展.由于电能具有以风能、太阳能和潮汐能等清洁能源作为来源的优点,电催化还原CO_2被认为是CO_2资源化方法中最具发展前景的一种转化技术.通过电催化还原CO_2得到碳氢化合物或液体燃料等高附加值产品,可以有效地缓解能源和环境问题.随着纳米材料科学和纳米技术的不断进步,纳米结构的金属电催化剂除具备过渡金属良好的导电性能和配位催化能力外,其较高的比表面积还提升了对气体的吸附性能和增加了活性催化位点的分布.因此,纳米结构的金属电催化剂在电催化CO_2还原领域中展现出较高的催化活性和潜在的工业化能力.文章首先简要介绍了电化学还原CO_2的非均相催化过程,然后概述了近几年来在纳米金属电催化材料和反应机理相关的实验与理论研究方面的最新研究进展,并在最后对其发展趋势进行了展望.     

如何避免全球变暖--请看科学家们设想的一些解决方案

一般认为二氧化碳(CO_2)是造成全球变暖的罪魁祸首,由于地球大气层中CO_2浓度的不断上升, 由此产生的“温室效应”直接导致了气候变暖。最近 40万年中,地球大气层中CO_2的浓度一直保持在 180～280ppm之间,但从19世纪人类开始使用矿物燃料以来,CO_2浓度开始不断提高,短短100多年就上升到了今天的380ppm。由于今后相当长时期内人类还将继续使用矿物燃料,专家们预计CO_2 浓度到2050年会高达500ppm,到本世纪末甚至     

负载型光催化剂还原Cr6+的研究

采用一种新型负载型TiO2光催化剂进行光催化还原Cr^6 的研究。实验结果表明光催化还原过程中生成了氧气，通过测定光催化反应过程溶液中溶乳量的变化验征了TiO2光催化还原Cr^6 的机理。溶液pH值对反应有较大的影响，还原反应速率随pH增大而减小。有机物的存在对光催化还原反应有不同的影响，甲醇、乙酸对Cr^6 的光催化还原具有促进作用，而三氯甲烷、戊烷、甲苯表现出抑制作用。由于还原产物三价铬离子以Cr(OH)3的形式沉积于催化剂表面致使催化剂活性下降，可以通过用稀硫酸浸泡的方法使催化剂再生。     

Cu/Fe/Al-LDHs的制备及其光催化还原CO_2制备CH_4研究

采用共沉淀法制备了Cu/Fe/Al-LDHs催化剂,并以Cu~(2+)含量为影响因素,结合XRD,SEM,TG,UV以及FIR等方法对其进行表征。研究发现:不同摩尔比的Cu/Fe/Al-LDHs均为典型的层状结构半导体材料,且随着Cu~(2+)含量的逐步增加,Jahn-Teller效应增强,Cu/Fe/Al-LDHs的结晶度下降。通过常温、常压下的催化剂对CO_2(g)+H_2O(g)光催化还原制CH_4的反应,验证了不同摩尔比的催化剂均具有光催化反应活性;讨论了经过不同温度焙烧后的Cu/Fe/Al-LDHs的光催化活性,结果表明:焙烧后形成的CuFe_2O_4和CuAl_2O_4等混合氧化物的光催化性能更好,CH_4产率更高。     

CO2在p—SiC膜电极上的光电化学还原

近年来,CO_2的光电化学还原引起人们极大的兴趣,已有利用SiC粉末进行CO_2光催化还原的报道。本研究首次利用p-SiC膜光阴极还原CO_2,得到较高的CH_3OH产率。1 实验 在导电玻璃上采用水银光敏化CVD法制得微晶p-SiC膜,电极表面用4.6％HF溶液抛     

加拿大科学家开发出净化甲烷的新技术

据英《新科学家》１９９９年１月３０日报道：改善大气环境已成为世界性的重要课题。现在，每年除了燃烧矿物燃料释放的二氧化碳和二氧化硫等温室气体和有害气体外，全世界的煤矿估计每年还要排放出２５００万吨甲烷。这一数字和二氧化碳的数量比，虽然要少得多，但就分子和分子相比，一个甲烷分子比一个二氧化碳分子对全球气候变暖的影响要大得多，它对气候变化的影响不可小视；但清除已排放出的甲烷成本却非常高。为了降低成本，加拿大国家资源部的理查德·特罗特最近研究出一种现尚属保密的催化剂，可以将甲烷氧化成水和二氧化碳，并能降…     

二氧化碳不是气候变化的罪魁祸首

二氧化碳(CO_2)不是气候变化的主要原因,人类活动排放的CO_2更不是导致全球变暖的罪魁祸首。IPCC过高地估计了CO_2对温室效应的贡献,过分夸大了人为因素对气候变化的影响。迄今为止,自然因素仍然是地球气候变化的主要原因,全球气候灾害主要是由于自然因素的影响而发生的。减排CO_2,并不能阻止和预防气候灾害的发生。     

Bi/Fe催化硼氢化钠还原水中对硝基苯酚

用还原铁粉与硝酸铋溶液反应制备了具有磁性的Bi/Fe催化剂。用XRD对催化剂进行表征,表明铋在铁表面以Bi_2O_2CO_3的形式存在。采用EDTA滴定法测定了催化剂中铋的含量与理论配比基本一致。在25℃下,考察了Bi/Fe催化剂在水中催化过量硼氢化钠还原对硝基苯酚(4-NP)的活性,催化剂的活性随催化剂中铋的含量增加而提高。反应过程符合准一级动力学方程,反应速率随催化剂的用量增加而提高。在硼氢化钠与4-NP的浓度比为40∶1、用0.04 g Bi/Fe(m(Bi)/m(Fe)=1∶10)作催化剂时,反应速率常数为0.818 min-1。用外加磁场可方便回收催化剂。催化剂使用10次活性基本不变。     

铁酸盐的形貌调控及其催化还原CO_2的性能研究

铁酸盐是一种简便易得的二元金属氧化物,可以通过调节形貌,改变双金属离子的组合构型,实现不同的光催化性能.本实验通过溶剂热和水热法合成了棒状NiFe_2O_4,CuFe_2O_4纳米结构,以及片状、颗粒状CuFe_2O_4纳米结构.通过对比其催化还原CO_2性能之间的差异,发现Fe-Cu双金属离子拥有比Fe-Ni双金属离子更为优异的协同催化性能,片状CuFe_2O_4催化降解CO_2时,拥有较高的CO产率.通过对片状CuFe_2O_4进行Au颗粒修饰,将其催化制备CO的产率提升至537.6μL~(-1)·g~(-1)·h~(-1),实现了对铁酸盐的催化降解效率的提高.     

气候变化:一个不可阻挡的自然趋势

从五次IPCC的报告中,人们逐渐了解了"气候变化"这个概念,且多数人相信"气候变化"就是"全球变暖",是由人类活动(最主要的就是温室气体CO_2等的排放)造成的。然而在科学界,一直以来,IPCC的气候模型并没有被完全证实;自然因素还是人为因素导致了气候变暖并无确定结论,CO_2的增加是否导致全球变暖仍有异议。既然气候变化是不确定的,那么举证责任应该落在坚持人类导致了气候变暖的这些危言耸听者身上。NIPCC的几个报告对IPCC报告中的不合理之处进行了阐述,并通过大量数据,说明了自然因素对气候变化的作用。根据IPCC和NIPCC的报告,我们重点讨论了气候变化中的几个问题,包括气候是否在变化,是否人类活动造成了气候变化,为什么人们相信是人类活动造成了气候变化及我们应该以什么态度应对。我们更支持NIPCC的观点:气候变化更是一个政治问题,一个自然的趋势;气候是一个复杂的系统,其走势受多种因素影响,很难预测;人类活动可以影响气候,但并未证实其从根本上改变了气候的自然趋势。     

一种新型二氧化碳与环氧丙烷共聚催化剂的合成与性能研究

合成了一种SalenCo催化剂,并利用红外光谱、质谱以及核磁共振氢谱等对其进行表征.此外,探究了在不同反应温度、CO_2压力、反应时间和催化剂用量下,该催化剂对二氧化碳与环氧丙烷共聚的影响,得到了合成聚碳酸酯的最佳反应条件.     

添加Mo,Ce的NiMgAl水滑石基催化剂对CH_4-CO_2重整反应的影响

基于传统共沉淀法制备了NiMgAl,NiMgAl-Mo和NiMgAl-MoCe类水滑石前驱体。将3种前驱体焙烧后得到的复合氧化物催化剂用于CH_4-CO_2重整反应体系中,考察了这3种水滑石基催化剂对反应气CH_4,CO_2转化率的影响。借助XRD,BET等对催化剂物化性能进行表征,通过程序升温还原(H_2-TPR)过程对各催化剂的还原性能进行检测。结果表明:以类水滑石化合物为前驱体制得的NiMgAl,NiMgAl-Mo和NiMgAl-MoCe等3种催化剂均具有介孔材料性质,NiMgAl基础上助剂Mo,Ce的适量添加会降低其比表面积,影响其氧化物的还原温度;650~1 000℃范围内,NiMgAl的催化能力相对较差,CH_4,CO_2的转化率均相对最低;添加Mo的NiMgAl-Mo催化剂能提高CH_4及CO_2转化率;而同时添加Mo,Ce的NiMgAl-MoCe催化剂能显著提升CH_4的转化率,但对CO_2的转化却有一定抑制作用。     

"气候变暖"论的误区

大气温室气体主要包括水汽、二氧化碳、一氧化二氮、甲烷等,其中水汽对温室效应的贡献率约占95%;二氧化碳的贡献率约占3.62%,而人为活动排放的二氧化碳对温室效应的贡献率,大约只有0.105%左右.IPCC过分夸大了人为活动排放的二氧化碳时气候变暖的影响.IPCC认为人为活动排放的二氧化碳是导致全球气候变暖的罪魁祸首,没有充分的科学依据.     

双元素共掺杂纳米TiO_2的制备及光催化活性

采用特殊液相沉淀法制备了双元素镧和铁掺杂纳米二氧化钛粉体,通过TG-DTA对其前驱体进行分析,用XRD和TEM对其进行表征。用它做催化剂在日光作用下对亚甲基蓝进行了光催化实验,结果表明双元素镧和铁掺杂纳米二氧化钛比纯纳米TiO2粉体光催化效果好。其中掺铁1%、镧0.5%的纳米TiO2在焙烧温度650℃焙烧时间30 min时效果最佳。