非均相UV/Fenton反应催化剂的制备及其催化性能研究

以NaY分子筛、NaX分子筛、Al2O3和硅胶为载体制备非均相UV/Fenton反应催化剂,考察不同载体催化剂的活性和稳定性。结果表明,以NaY分子筛为载体的FeY催化剂性能最佳。探索了不同Fe2+负载量的影响。研究发现,Fe2+负载量为20%的催化剂重复性好,并且经500℃焙烧2h可以再生催化剂。采用UV-Vis图谱分析和不同反应体系的比较,表明在UV/FeY/H2O2反应体系中,亚甲基蓝分子的生色团被破坏,进而生成小分子中间产物,难以完全矿化;FeY的催化性能优于均相催化剂,UV、FeY和H2O2之间存在协同效应,在基准条件下反应60min后,脱色率和CODcr去除率分别达到96.95%和89.11%。     

光Fenton反应催化剂Ce-Fe/Al_2O_3的等离子体制备及其性能表征

利用等离子体制备光Fenton催化剂Ce-Fe/Al2O3,运用扫描电镜(SEM)、紫外?可见漫反射光谱(DRS)、氢程序升温还原(H2-TPR)及光电子能谱(XPS)手段分别表征催化剂表面形貌、光吸收特性、还原性能及活性组分价态特性,同时,通过媒介黄的光Fenton脱色反应考察催化剂的活性和稳定性。研究结果表明:等离子体过程使活性组分Fe2O3分散均匀,有效抑制Fe2O3颗粒的长大,增强催化剂对光的吸收;催化剂表面铁摩尔分数从0.34%提高到0.72%,铁的首次溶出率从0.41%降低到0.28%;催化剂Ce-Fe/Al2O3在pH=6.0时,于60 min内可将质量浓度为200 mg/L的媒介黄完全脱色,反应速率常数为普通催化剂的2.8倍;采用等离子体技术能提高活性组分氧化铁在催化剂表面的分散性,增加活性位点,从而有利于有机污染物的吸附和催化氧化。     

非均相Fenton反应催化剂Fe2O3/γ-Al2O3的制备及其性能

采用等体积浸渍法制备非均相Fenton反应催化剂Fe2O3/γ-Al2O3,以对羟基苯丙酸为降解目标物,考察了γ-Al2O3粒径的大小、浸渍时间、焙烧温度、焙烧时间、负载量等因素对催化剂催化活性的影响.通过热重、XRD、电镜扫描对催化剂形貌和特征的分析以及催化反应的结果分析可知,在γ-Al2O3上负载了催化剂Fe2O3,但Fe2O3并不均匀,在γ-Al2O3为100~120目,负载量为11.7%,浸渍10,h,焙烧温度为550,℃,焙烧4,h,与60,mg/L的对羟基苯丙酸反应60,min的条件下,催化剂的活性最好,对羟基苯丙酸的去除率可达到70.26%.重复实验说明催化剂的稳定性较好.     

FeS2改性及其非均相Fenton研究进展

黄铁矿(FeS₂)因其资源丰富、价格低廉和具有可作为潜在的非均质Fenton试剂受到广泛关注。但FeS₂具有比表面积小、Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)循环途径较少、循环使用次数低等缺陷,无法进一步满足实际应用的要求。本文综述了常见的改性FeS₂非均相类Fenton优化技术,主要包括引入外场、改变催化剂载体、非均相Fenton反应过程中引入其他物质等三大方向并分析了它们的优缺点,以及FeS₂非均相Fenton的机理和应用,展望了改性FeS2非均相Fenton反应未来的重点研究方向,为进一步完善改性FeS₂非均相类Fenton技术优化方案,开发出低成本、高性能的非均相Fenton水处理方向提供新的思路。     

铁络合羧基碳纳米管非均相Fenton降解对硝基酚

针对Fenton氧化体系中酚类化合物降解中间产物易于与铁离子络合导致催化剂失活的问题,提出了将活性组分以羧基络合的方式合成非均相Fenton催化剂的方法.利用FTIR、XRD和XPS技术对铁络合羧基碳纳米管的结构和组成进行了表征,并通过真空抽滤的方式将铁络合羧基碳纳米管沉积在聚四氟乙烯滤膜上,用于非均相Fenton降解对硝基酚的过程和还原再生性能研究.结果表明:当铁络合羧基碳纳米管膜沉积量为30 mg、溶液初始pH值为5.0时,30 mg·L~(-1 )H_2O_2溶液流经膜层后的转化率随反应时间的延长而逐渐下降,2,30 min时H_2O_2的转化率分别为90.23%,19.54%;通过自由基捕获试验证实体系中主要氧化基团为羟基自由基,初始质量浓度为10 mg·L~(-1)的对硝基酚在该非均相Fenton体系中的降解非常迅速,2 min对硝基酚的去除率接近100%,TOC去除率可达80%;铁络合羧基碳纳米管膜层的催化活性可在阴极电位-1.0 V vs. Ag/AgCl下电还原再生,体系TOC去除率仍可达80%左右.     

CeO2-TiO2复合催化剂的制备、表征和性能

以CeCo3和TiO2为原料,采用浸渍法制备了CeO2-TiO2复合氧化物催化剂,并用SEM,BET,UV-vis,IR等手段对CeO2-TiO2进行了表征,以十二烷基苯磺酸钠（-）（LAS）的光降解为模型反应,考察了其光催化氧化活性,结果表明,适量Ce的掺杂可有效提高TiO2的光催化活性。     

Cu-Ce-Zr-Ba-O复合氧化物催化剂的制备与三效催化性能

采用共沉淀法和等体积浸渍法,分别研制Cu-Ce-Zr-Ba-O复合氧化物催化剂.催化活性的测定结果表明:当Ce与Zr的摩尔比为0.2︰0.8,Ba含量为4%,Cu负载量为5%时,采用等体积浸渍法制备的Cu-Ce-Zr-Ba-O复合氧化物具有更好的三效催化活性,能使C3H6、CO、NO的转化率分别高达99.4%、97.5%、99.9%.XRD和DTA的测试分析结果也表明:Ba的加入会形成铈锆钡(Ce-Zr-Ba)固溶体,有助于提高催化剂的活性和热稳定性,因此所制得的复合氧化物具有良好的三效催化性能.     

铁钛复合催化剂的光催化性能

过渡金属掺杂TiO2目前仍被认为是最有前途的光催化材料之一,可以用于解决环境问题(如废水处理),但在解释金属离子对TiO2基体作用机理上仍具有挑战性.评估了高分散Fe掺杂TiO2催化剂的光催化活性并探究了其对TiO2基在能带结构上的作用机理,通过超声浸渍法配合高温烧结法制备低质量分数(0.33wt.％)掺杂的FeOx/...     

Fenton降解活性黑5的褪色动力学研究

利用在线分光光度法对Fenton试剂降解活性黑5模拟废水进行褪色行为研究,考察了FeSO4初始浓度、H2O2初始浓度、pH值、反应温度等因素对活性黑5褪色过程的影响规律.结果表明,Fenton氧化过程分为两个拟一级动力学过程,反应前期褪色速率常数(k1)和反应后期褪色速率常数(k2)相差约5倍.增大Fe2+的初始浓度和体系温度能够增加k1和去除率,且k1与Fe2+初始浓度线性相关,反应活化能为3.451 kJ/mol;H2O2初始浓度和pH值存在最佳值,分别为2.118 mmol/L和3.     

负载二氧化钛催化剂的制备与性能

以粒状活性炭为载体,用溶胶凝胶法制备TiO2催化剂,以亚甲蓝为研究对象,确定溶胶-凝胶工艺的最佳条件．对所制备的负载TiO2的活性炭进行了吸附性能和光催化降解性能的研究．     

纳米NiO／SiO2催化剂的制备及其在碳纳米管合成中的应用

以有机硅剂和硝酸镍为主要原料，通过调节有机硅剂和硝酸镍的配入量，采用sol-gel法及超临界干燥法，制得纳米SiO2－纳米NiO复合催化剂。催化剂的比表面积在470－1590m^2/g之间，将此种催化剂用于有机碳源热解制备碳纳米管过程中发现，该类催化剂可制备管径可控、纯度高的碳纳米管。     

钢渣非均相类Fenton反应降解亚甲基蓝的研究

使用钢渣作为催化剂,以双氧水为氧化剂,催化降解废水中的亚甲基蓝.实验结果表明,酸性条件在整个反应中起到至关重要的作用,只有在一定的酸度下才会有较好的催化效果;其次,亚甲基蓝的去除率随双氧水浓度的提高先上升后下降;此外,钢渣剂量、钢渣粒径、反应温度等因素主要通过影响Fe的溶出影响亚甲基蓝的去除率.在钢渣(45~58μm)质量浓度为6 g/L,双氧水体积分数为0.000 6,反应温度为30℃,反应时间60 min的酸性条件下,质量浓度为200 mg/L的亚甲基蓝去除率达99.10%.根据反应前后钢渣的红外光谱,亚甲基蓝是被氧化去除而不是被吸附去除.     

几种钙钛石型氧化物催化剂的制备及性能

对钙钛石型氧化物催化剂进行分类，探讨催化剂元素组成、结构与性能间的关系，并介绍了多种催化剂的制备方法，在对氧化物反应法、盐分解法、共沉淀法及无定形羟酸前驱体进行分析研究的基础上发现，由于无定形苹果酸前驱体法具有制备温度较低、催化剂比表面积大、工艺过程简单的特点，是最佳的合成方法之一。     

锂硫电池正极用硫碳复合材料的制备和电化学研究

采用优化合成的高比表面积和多微孔结构的活性炭,通过加热的方法使单质硫升华并沉积到活性炭微孔中,得到锂硫电池正极用硫碳复合材料.通过X射线衍射、扫描电子显微镜和比表面积表征复合材料的结构、表面形貌和比表面特性.循环伏安测试表明,复合材料在2.05V和2.35V时存在两个还原峰,在2.4V时存在一个氧化峰.充放电循环实验表明,单质硫在100mA·g-1的电流密度下首次放电比容量高达1352.5mA·h·g-1,硫的利用率达到了80.9%,循环40周后比容量还保持在800.7mA·h·g-1,表现出良好的循环稳定性.     

三维互通CNTs/Cu复合材料的制备及力学性能研究

对CuCr合金粉末固溶时效处理之后进行预烧结,得到CuCr预压块。以此预压块为基底,采用化学气相沉积（chemical vapor deposition, CVD）工艺和放电等离子烧结（sparking plasma sintering, SPS）工艺成功制备了三维互通的碳纳米管/铜（carbon nanotubes/Cu, CNTs/Cu）复合材料。采用扫描电子显微镜（scanning electron microscope, SEM）,拉曼光谱仪等表征碳纳米管的微观组织结构,利用微拉伸试验机测试复合材料的力学性能。研究结果表明,Cr作为催化剂,对碳纳米管的形貌影响很大,碳纳米管的质量也会对复合材料的力学性能产生影响。当Cr的质量分数为0.6%时,碳纳米管在铜基体表面均匀分布,CNTs/Cu复合材料的力学性能最佳。经SPS烧结和轧制之后,复合材料的导电率和屈服强度分别达到了82.4% IACS和349 MPa,断裂伸长率高达6.4%,这是由于CNTs的加入,起到了第二相强化的作用,提高了复合材料的力学性能。     

一种软计算混合策略在多相催化剂建模与预测中的应用

为了减少发现新的碳一多相催化剂的时间、降低消耗,加速二甲醚合成工业化进程,提出一种新的软计算混合策略并应用于碳一多相催化剂建模与预测研究。支持向量回归机(Support Vector Regression,SVR)作为一种新的机器学习算法,能较好地解决小样本、高维、非线性和局部极小点等实际问题,在混合策略中被用于多相催化剂组分模型的开发。SVR模型的超参数选择采用启发式全局优化搜索算法——自适应混沌粒子群算法来提高SVR模型的预测精度和泛化能力。新策略的主要优势是在反应机理未知或难以获取的情况下,建模完全由历史进程的少量样本空间完成,避免了传统催化剂研发过程中"试错实验"的盲目性和偶然性。通过对两种不同建模方法、三种不同SVR超参数优化策略在Cu-Zn-Al-Zr合成二甲醚催化剂组分模型中的对比研究得出,新策略在多相催化剂建模与预测上是一个有前途的发展方向。     

铁炭复合磁性载体的制备及性能测定

采用中和沉淀法对球磨法制备的Fe3O4/C初级复合磁性载体进行了表面改性,并经过固相高温还原得到了铁炭复合磁性载体。制备的载体分别用TEM、XRD、TG及TPM-7 BH仪进行了表征。考察了磁靶向药物载体的热稳定性,并对其在空气中磁性能的变化规律及其在类似人体的环境中磁性能的变化趋势进行了考察。结果表明:所制备的复合磁性载体能满足实际应用的要求。