固体超强酸催化剂S_2O_8~(2-)/ZrO_2-SiO_2-Sm_2O_3的酸性研究

采用IR、Py-IR、XPS技术考察了不同制备条件下制备的S2O2-8/ZrO2-SiO2类固体超强酸催化剂的表面酸种类、酸量、酸强度.结果表明:浸渍S2O2-8使得S2p、Zr3d结合能正极化程度大大提高,有利于提高催化剂的活性;加入少量氧化钐制得的催化剂的S2p、Zr3d结合能略大于不加稀土的样品,说明少量的稀土元素改变了催化剂表面的化学状态,使催化剂表面元素正极化程度提高,对改善催化剂的活性及寿命有一定作用.     

S2O2-8/ZrO2-SiO2类固体超强酸催化剂制备条件的研究

采用共沉淀浸渍法与沉淀-混合共沉淀浸渍法考察了不同制备方法以及不同稀土种类等不同制备条件下的S2O2-8/ZrO2-SiO2类固体超强酸催化剂的催化活性.结果表明:沉淀-混合共沉淀浸渍法制备的催化剂活性远远大于共沉淀浸渍法制备的催化剂的活性.     

S2O8^2-／ZrO2-SiO2类固体超强酸催化剂制备条件的研究

采用共沉淀浸渍法与沉淀一混合共沉淀浸渍法考察了不同制备方法以及不同稀土种类等不同制备条件下的S2O8^2-／ZrO2-SiO2类固体超强酸催化剂的催化活性．结果表明：沉淀一混合共沉淀浸渍法制备的催化剂活性远远大于共沉淀浸渍法制备的催化剂的活性．     

固体超强酸催化剂S2O2-8/ZrO2-SiO2-Sm2O3的酸性研究

采用IR、Py—IR、XPS技术考察了不同制备条件下制备的S2O8^2-／ZrO2-SiO2类固体超强酸催化剂的表面酸种类、酸量、酸强度．结果表明：浸渍S2O8^2-使得S2p、Zr3d结合能正极化程度大大提高,有利于提高催化剂的活性;加入少量氧化钐制得的催化剂的S2p、Zr3d结合能略大于不加稀土的样品,说明少量的稀土元素改变了催化剂表面的化学状态,使催化剂表面元素正极化程度提高,对改善催化剂的活性及寿命有一定作用．     

La添加对S_2O_8~(2-)/ZrO_2-Al_2O_3固体超强酸催化剂性能的影响

柠檬酸三丁酯(TBC)是绿色环保无毒的增塑剂,其传统合成工艺采用浓硫酸作催化剂,设备腐蚀、三废问题严重,开发高效、绿色的替代催化剂是当前研究的重点。本文采用共沉淀-浸渍法向S2O82-/ZrO2-Al2O3催化剂中引入适量的La元素,制备出具有较高催化活性和稳定性的固体超强酸催化剂;以柠檬酸三丁酯的合成为探针反应评价催化剂的活性,并通过红外光谱、X射线衍射、NH3程序升温脱附,吡啶红外光谱等表征方法考察了La的添加对催化剂结构和性能的影响,结果表明:La的加入能够阻止催化剂中过硫酸根的分解,增强S和O之间的相互作用;少量的La不仅能增加催化剂的比表面积、酸强度和酸量,且能提高催化剂的活性和稳定性,当La的加载量为1%时,制得的催化剂活性最高,柠檬酸的转化率达到93.69%。这表明La的引入可提高固体超强酸催化剂的活性和稳定性,所制备的催化剂可用于传统催化剂浓硫酸的替代品,并有效降低设备的损耗,提高产品TBC的品质,优化TBC合成工艺,具有良好的经济价值。     

固体超强酸S_2O_8~(2-)/ZrO_2-Ce_2O_3催化合成乙酸苄酯的研究

用新型稀土复合固体超强酸催化苯甲醇与乙酸的酯化反应合成了乙酸苄酯 .实验结果表明 :S2 O2 -8/ZrO2 -Ce2 O3 具有较高的催化活性 .考察了苯甲醇与乙酸摩尔比、催化剂用量、反应温度、反应时间、带水剂环己烷用量对酯收率的影响 .在适宜反应条件下乙酸苄酯的收率可以达到 89.3% .该催化剂易于回收且可重复使用 ,具有良好的活性稳定性 .     

铁系新型固体超强酸Fe_2O_3/S_2O_8~(2-)/La~(3+)的制备及其对环己酮缩乙二醇的合成研究

以自制铁系新型固体超强酸Fe2O3/S2O82-/La3+为催化剂,用环己酮和乙二醇为原料合成环己酮缩乙二醇的反应进行了研究。探讨了酮醇比、催化剂用量、反应时间等对缩合产率的影响。结果表明:n(环己酮):n(乙二醇)=1:1.2,催化剂用量为0.5g,带水剂环己烷为15ml,反应时间2h,常压下,收集174-178℃的馏分,缩合产率达91.8％。     

制备条件对固体超强酸SO_4~(2-)/ZrO_2性质的影响

较详细地研究了固体超强酸催化剂制备条件与催化剂性质的影响。试验发现制备固体超强酸酸浓度和焙烧温度对催化剂的硫含量、酸强度、形态结构和晶相转变都有影响。     

新型固体超强酸S_2O_8~(2-)/TiO_2的酯催化性能研究

利用低温方法制备了S2O82-/TiO2固体超强酸催化剂,研究了该催化剂在乙酸和异戊醇酯化反应中的催化活性和稳定性。观察了焙烧温度(、NH4)2S2O8溶液浸渍浓度对催化剂催化性能的影响,以及催化剂用量、醇酸比、反应时间、反应温度等因素对酯化率的影响。结果表明:在450~500℃焙烧和用1.00mol/L的(NH4)2S2O8浸渍所得的S2O82-/TiO2对酯化反应具有良好的催化活性,反应的最佳醇酸摩尔比为1.2∶1,催化剂用量为反应物料总量的1.0%,反应时间1.5h,反应温度110~120℃,酯化率可达95%。     

固体超强酸SO_4~(2-)/ZrO_2-TiO_2催化合成富马酸二甲酯

研究了以SO2-4 /ZrO2 --TiO2固体超强酸为催化剂 ,催化合成富马酸二甲酯 (DMF)的反应。研究了催化剂的制备条件 ,原料配比 ,反应时间 ,催化剂用量等条件对DMF收率的影响。结果表明 :催化剂有较好的催化活性 ,DMF的收率达到91.6 %     

碳化钨负载的S2O8^2—／ZrO2催化剂的表征与催化活性研究

研究了负载碳化钨对S2O8^2-／ZrO2(PSZ)固体超强酸催化剂(WC／PSZ)上正戊烷异构化反应性能的影响，并用BET、XRD和XPS等手段对催化剂进行了表征．结果表明，PSZ在负载适量碳化钨后对正戊烷反应的活性和选择性显著提高，显示出优于Pt／PSZ等催化剂的效果，并且负载高比表面积的WC具有更高的催化活性．WC在高温焙烧后绝大部分被氧化为WO3，经H2活化后又被还原为W25O73为主的氧化钨，并且可能会形成一种氧化碳化物(WCxOy)产物．     

水热改性制备固体酸S_2O_8~(2-)/Fe_2O_3-SiO_2及其催化性能的初步探讨

采用共沉淀法制备Fe2O3-SiO2 混合氧化物前驱体 ,并对其进行水热改性处理 ,经浸渍(NH4)2S2O8 溶液后再焙烧得S2O82 -/Fe2O3-SiO2 固体酸催化剂。研究了制备条件对催化活性的影响 ,用乙酸/丁醇酯化反应评估该固体酸的催化性能。实验结果显示 ,最佳工艺条件为,n(Fe):n(Si)=1:4 ,150℃水压热处理1h ,在0.5mol·L-1 的(NH4)2S2O8 溶液中浸渍6h ,500℃焙烧3h ,在此条件下乙酸的转化率可达94.11 %。     

TiO_2/S_2O_8~(2-)-沸石分子筛催化合成硬脂酸正丁酯的研究

用TiO2/S2O2-8 -沸石分子筛作催化剂,由硬脂酸和正丁醇发生酯化反应来合成硬脂酸正丁酯。考察了各种因素对酯化反应的影响,得到了反应的最佳条件:当醇和酸的物质的量之比为3∶1、TiO2/S2O2-8 沸石分子筛的用量为反应物质量的2.0%、反应温度为85 ℃时,反应仅需约2.5 h,酯化率可达到98.7%,酯的纯度>99.1%。     

硫酸浓度对纳米级SO4^2-／TiO2固体超强酸的影响

用锐钛型纳米TiO2制备了纳米级SO4^2-／TiO2固体超强酸，分析了硫酸浓度不同时其比表面积、失重率、红外光谱及催化活性的不同。当硫酸浓度为1．0mol／L时，它在450～900℃的失重率为3．3％，比表面积为105．2m^2／g，对乙酸和丁醇酯化反应的酯化率达到98．4％。玻璃球负载纳米级SO4^2-／TiO2固体超强酸的重复使用性能好，在乙酸和丁醇的酯化反应中重复使用9次后的酯化率才由初次的99．3％变为84．9％。     

纳米复合固体超强酸S_2O_8~(2-)/ZrO_2-Fe_2O_3-SiO_2作为酯化催化剂的研究

采用纳米化学制备技术合成了新型的纳米固体超酸催化剂S2 O2 -8/ZrO2 Fe2 O3 SiO2 ,并找出了催化剂制备的最佳条件 .该催化剂对酯化反应有很高的催化活性 ,并具有耐水性强、可重复使用、再生容易、不腐蚀设备、不污染环境等优点 ,有应用前景     

新型固体酸SO_4~(2-)/TiO_2-La~(3+)-Al_2O_3-Al催化合成乙酸乙酯

研究一种新型的催化酯化专用催化剂。采用铝阳极氧化法制备Al2O3-Al载体,通过引入SO42-/TiO2-La3 固体酸,制得催化精馏专用的填料型固体酸催化剂,并应用于乙酸乙酯合成反应。最佳反应条件:反应时间为6 h,原料摩尔比(酸∶醇)为1∶8,催化剂用量为2 g,反应酯化率可达50.4%,选择性为100%,催化剂可重复使用。