常温常压下等离子体催化脱除空气中的苯

苯是典型的室内空气污染物,严重影响人体健康。在大气压及35℃下,通过在催化剂上进行介质阻挡放电的方式,进行了等离子体-催化氧化脱除空气中苯的研究。当气体中C6H6的体积分数为103.5×10-6、H2O的体积分数为1.0%、空气为平衡气,输入能量密度为114 J/L,空速为16 500 h-1时,苯的脱除率可达93.5%。而在同样实验条件下,单纯等离子体脱除苯和单纯催化氧化脱除苯的脱除率分别为62.8%和9.0%。这一实验结果说明,等离子体与Ag/CeO2催化剂在催化氧化空气中苯的过程中产生了协同效应,等离子体产生的活性自由基在Ag/CeO2催化剂催化氧化苯的氧化-还原循环过程中起到了至关重要的作用。     

等离子体引发CeO_2低温活性协同脱除空气中甲醛

为考察放电电压、甲醛初始体积分数和水体积分数对空气中甲醛脱除率的影响,选取催化剂MnO2、CeO2、TiO2分别与等离子体结合,在标准大气压、40℃条件下进行脱除甲醛实验。结果表明:空气中甲醛的体积分数为2.01×10-4、水的体积分数为1.0%、空速为13 650 h-1、放电电压为18 kV时,CeO2与等离子体结合的甲醛脱除率达98.5%;在相同条件下,单纯等离子体和单纯CeO2催化氧化(不放电)对甲醛的脱除率分别为62.5%和8.0%。等离子体与催化剂在脱除空气中甲醛的过程中产生了显著的协同作用。该研究为脱除空气中甲醛提供了理论参考。     

·OH对窄间隙气体放电烟气脱硫效果的影响

采用窄间隙强电场电离气体放电,将O2,H2O等气体分子电离加工成高浓度的强氧化羟基自由基(.OH),进而在等离子体反应器中直接将模拟烟气中的SO2氧化脱除,反应产生的H2SO4采用电集雾器回收.脱硫过程中不使用催化剂,不加吸收剂,是一种具有应用前景的脱硫新方法.主要对放电功率、氧的体积分数以及水的体积分数对.OH和SO2脱除率的影响进行了实验研究,结果表明:模拟烟气总流量为0.1 m3/h,氧的体积分数为21%,水的体积分数为1.38%,SO2初始体积分数为0.08%时,SO2脱除率为78%.随着放电功率及O2,H2O体积分数的增加,SO2脱除率有明显提高.     

介质阻挡放电模拟烟气脱硫

应用介质阻挡放电方法在高温、不用催化剂的条件下,将模拟烟气中的SO2直接氧化成雾状H2SO4微粒,再采用静电收雾器回收,实现了资源化烟气脱硫.并就SO2原始浓度、H2O浓度以及等离子体反应时间等因素对SO2脱除率的影响进行了实验研究,结果表明,在SO2体积分数为400×10-6,O2浓度为21.0%,H2O浓度为4.0%条件下,SO2脱除率最高,达到了84.0%.     

低温等离子体-催化脱除室内VOC中的甲醛

用介质阻挡放电与催化相结合的方法，研究了甲醛以不同介质作为填充物时脱除率与电压的关系。实验发现，填充具有较大比表面积的介质小球有利于甲醛的脱除，同时，填充二氧化钛催化剂时甲醛脱除率高于填充γ-Al2O3小球时甲醛的脱除率。结果表明：二氧化钛光催化剂在等离子体气氛下能够产生催化活性。     

沿面型介质阻挡放电氧化NO的试验研究

针对空间型介质阻挡放电脱除NO效率低、能耗高的问题,试验采用螺旋形沿面介质阻挡放电反应器,研究其氧化NO的影响因素,并对反应产物分布和能耗进行了分析.研究结果表明:当O_2体积分数很低或者为0时,NO主要通过还原途径转化为N_2;随着O_2体积分数的增加,NO通过氧化转化的途径逐渐占主导地位,总体的NO脱除率逐渐下降,NO_2生成率逐渐上升;NO入口体积分数的增大和停留时间的减少都会使NO脱除率降低,同时NO入口体积分数的变化对NO_2生成率的影响程度显著大于停留时间.NO在放电中的主要产物为N_2,NO_2和N_2O.当O_2体积分数为6%时,螺旋形沿面介质阻挡放电能量收益值为6.16g/(kW·h).     

改性海泡石催化剂协同低温等离子体脱除NOx

为了环境保护的目的,采用盐酸浸泡和硝酸铜改性海泡石,并经高温煅烧制得改性海泡石催化剂,在介质阻挡放电反应器中该催化剂协同低温等离子体氧化脱除汽车尾气中的NO.试验证明低温等离子体协同改性海泡石催化剂能够有效脱除NO,反应器输入电压、酸浸浓度以及催化剂煅烧温度对NO脱除率有显著影响.NO脱除率随输入电压增大而增加,等离子体能够有效提高活性粒子和氧自由基浓度,以及增大催化剂的活性和吸附性能.NO脱除率随酸浸浓度和煅烧温度的增大先增加而后降低,NO脱除率具有最佳峰值.最佳实验条件为等离子体输入电压>30 kV、盐酸浓度1.5 mol/L左右、煅烧温度400 ℃左右.NO最大脱除率可达88.4%左右.该研究为脱除NOx的工业性应用提供了理论依据.     

催化燃烧—等离子体协同处理挥发性有机废气

针对工业生产过程产生的有机废气,探究利用催化燃烧—等离子体降解有机废气的机理与工程应用的可行性。实验室研发了一套催化燃烧—等离子体装置,催化燃烧装置在1.5 L/min气体流量下,以纳米Fe2O3、纳米V2O5、Mn O2为混合催化剂,在200~400℃下进行催化燃烧,停留8 s,等离子体装置在放电电压16 k V,停留10 s,该废气处理装置可使苯、甲苯和二甲苯的降解率分别达到95.1%、96.8%、97.2%,实现了废气的达标排放。     

SO2的等离子体解离及其反应途径研究

采用双介质阻挡放电技术研究了SO2的非平衡态等离子体化学反应,研究结果表明：在无O2条件下SO2的脱除同时存在氧化与还原两条途径;SO2的脱除率随电极间电压,放电时间增加而增加,这些结果为实现低温等离子体脱除烟道气中的SO2工艺提供理论论据。     

利用低温等离子体技术脱除甲醛的研究

利用低温等离子体技术对脱除甲醛进行实验研究.设计了介质阻挡放电和电晕放电反应器,并分别加以高频交流高压和交直流叠加高压.比较了在不同工作参数下甲醛的脱除效果.实验结果表明,用介质阻挡放电脱除甲醛的脱除率及能量效率都比电晕放电的高,在低体积分数(10-5下)其脱除率可达99%以上,在高体积分数(2×10-4左右)其脱除率可达90%以上.这说明在甲醛体积分数相对于室内空气甲醛含量超标100倍内时,可利用介质阻挡放电脱除甲醛.     

填充床/沿面复合放电等离子体降解苯的研究

研究填充床/沿面复合放电等离子体反应器,用于对挥发性有机化合物(volatile organic compounds,VOCs)的降解.该反应器以置于石英介质管内的不锈钢弹簧为高压电极,以附着在有机玻璃管内壁的不锈钢网为低压电极,将石英介质管放于有机玻璃管中央,并于石英介质管外与低压电极间填充玻璃珠.采用交流高压电源供电,实现在石英介质管内发生沿面放电,同时在石英介质管外发生填充床放电.含污染物的气体首先通过沿面放电区域,然后经填充床放电区域排出.以苯为目标物,考察了高压电极弹簧外径、玻璃珠尺寸对苯降解的影响,通过引入MnO2/γ-Al2O3催化剂参与反应,进一步提高了苯的去除率.结果表明:在玻璃珠直径6 mm、高压电极弹簧外径12 mm、放电间距12 mm、放电电压27 kV、苯的初始体积分数为0.011 4%的条件下,苯的处理效率高达75%.MnO2负载量为MnO2/γ-Al2O3催化剂质量的10%,并填充于反应器底部,苯的降解率达85%,去除效果提高.     

采用相转移催化氧化法脱除焦化苯中噻吩的研究

以模拟焦化纯苯为研究对象,以四丁基溴化铵(TBAB)为相转移催化剂,采用相转移技术,探讨相转移催化(PTC)氧化法脱除焦化纯苯中噻吩的工艺条件.结果表明,加入TBAB改善了两相间的传质,有效增强了氧化脱硫过程的速率.于反应温度70 ℃、反应时间45 min、水相中TBAB含量为0.2%、H2O2含量为16%、甲酸含量为8%、搅拌速率为400 r/min、剂苯比为3:10等操作条件下反应时,噻吩脱除率可达到89%以上.     

羟基脱除烟气中SO2的实验研究

利用强电离放电，将烟气中大部分O2、N2、H2O等气体分子电离后再按羟基(OH)结构模型加工成高浓度OH，在120℃不用外加催化剂吸收剂的条件下，在等离子体反应室内将SO2直接氧化成H2SO4雾，再用予荷电宽极距电收雾器加以回收成重要化工原料H2SO4实验中分别研究了气体中的含水量、含氧量以及放电间隙内折合电场强度E／n等因素对脱硫效率的影响．实验结果表明，含水量、含氧量以及折合电场强度的增加，都可以使SO2脱除率显著提高，在适宜的条件下，SO2脱除率可达到100％．     

稀土改性凹凸棒石协同等离子体净化硝酸尾气

硝酸生产尾气中含有的氮氧化物是大气污染源之一,研究采用等离子体协同稀土改性凹凸棒石粘土催化剂可有效净化脱除硝酸生产尾气中的NOx;同时该催化剂对氮氧化物还具有吸附功能,提高了反应物浓度和反应速率.试验研究表明随等离子体输入电压增加NOx脱除率增大,等离子体能够有效提高活性粒子和氧自由基浓度,增大催化剂的活性和吸附性能;催化剂煅烧温度对其催化活性也具有显著影响,适宜煅烧温度可增加催化剂表面活性点密度;CeO2稀土的引入,也可增强其反应活性.研究实验条件下最佳工艺参数为等离子体输入电压大于35 kV,催化剂煅烧温度在400～600 ℃,NOx脱除率最大.     

冷等离子体BaO/γ-Al2O3共活化CO2氧化CH4制C2烃反应研究

研究了冷等离子体与BaO/γ-Al2O3催化剂协同作用下CO2氧化CH4制C2烃反应.结果表明:等离子体与催化剂协同作用效果优于单纯等离子体活化或单纯催化活化;CH4和CO2转化率及C2烃选择性和收率与催化剂负载量、体系能量密度有关;BaO/γ-Al2O3催化剂焙烧温度在500～800℃对催化剂活性影响不大;当体系能量密度为1300kJ/mol时,CH4转化率26.4%,C2烃选择性63.3%,C2烃收率达16.7%.     

低温高效催化降解刚果红染料的Fe/CeO2催化剂

有机染料废水成为目前世界公认的主要工业污染源之一,对有机染料的降解越来越引起人们的重视.采用溶胶-凝胶法(sol-gel)和浸渍法制备掺杂Fe的催化剂Fe/CeO2,以X-射线衍射(XRD)和N2物理吸附-脱附对催化剂的结构进行了表征,并对其催化降解有机染料刚果红的性能进行了研究.结果表明,在CeO2中添加过渡金属Fe未改变CeO2晶相结构,且Fe物种在CeO2上处于高分散状态.采用催化湿式过氧化氢氧化法(CWPO)处理10 mg/L偶氮染料刚果红,在低温(5~35℃)范围内,质量分数为2.0%Fe/CeO2催化剂均能表现出高的催化活性.室温25℃时,当催化剂和氧化剂(质量分数为30%H2O2)投加量分别为0.05 g和0.02 mol/L,处理40 min后刚果红降解率可达96%.同时,催化剂重复性实验结果表明催化剂具有良好的稳定性.     

Dawson型磷钼酸及钒修饰Dawson型磷钼酸的制备及其活性研究

制备了Dawson型磷钼酸H6[P2Mo18O62](P2V0和钒修饰Dawson型磷钼酸H7[P2Mo17VO62](P2V1),用傅里叶变换红外光谱和X射线粉晶衍射进行了表征.以环戊醇为反应底物,用正交实验考察了催化剂用量,反应温度,反应时间和30%H2O2用量各因素对氧化反应的影响,并在优化条件下探索了对几种醇的催化氧化.H7[P2Mo17VO62]催化H2O2氧化苯甲醇合成苯甲酸最佳的条件为;H7[P2Mo17VO62];苯甲醇;H2O2=1;2133;9067(摩尔比),反应温度85℃,反应时间24h,苯甲醇的转化率达91.84%苯甲酸的选择性达57.23 %.     

Fe/TiO_2-CeO_2催化剂室温高效催化降解甲基橙研究

采用溶胶-凝胶(sol-gel)和浸渍相结合的方法制备Fe/TiO2-CeO2催化剂,以X射线衍射(XRD)和N2物理吸附-脱附对催化剂结构进行了表征.结果表明,Ti的添加抑制CeO2晶粒长大,使TiO2-CeO2具有更小的晶粒尺寸和更高的比表面积.甲基橙催化降解的结果表明当催化剂中Fe,Ti,Ce摩尔比为1∶2∶6时催化剂活性最高,以H2O2为氧化剂对10.0 mg.L-1甲基橙溶液进行催化湿式氧化反应,在低温5~30℃范围内,催化剂均表现出高的催化活性.室温25℃时,当催化剂和氧化剂H2O2(30.0wt%)用量分别为0.07 g和0.04 mol.L-1时,50 min后甲基橙的降解率达96%,且6.0wt%Fe/10.0wt%TiO2-90.0wt%CeO2催化剂的催化性能是6.0wt%Fe/CeO2的1.5倍.同时,催化剂重复性实验结果表明6.0wt%Fe/10.0wt%TiO2-90.0wt%CeO2催化剂具有良好的稳定性.     

SnCl2·2H2O催化下H2O2对2-金刚烷酮的Baeyer-Villiger氧化

以SnCl2.2H2O为催化剂,质量分数为30%的H2O2为氧化剂,催化氧化2-金刚烷酮得到相应的内酯,选择性高达100%,通过柱层析分离产物,并进行NMR表征.考察了溶剂、反应温度、催化剂用量、反应时间对催化剂催化活性及产物选择性的影响,简单探讨了该催化氧化体系的反应机理.     

H2O2-有机酸降低汽油中烯烃含量研究

用H2O2(w=30%)对含烯烃的模拟油品进行氧化,探讨了各种催化剂对氧化反应的影响。结果表明,酸碱催化剂都可促进H2O2氧化反应的进行,对降低油品中烯烃效果,有机酸条件明显好于碱性和中性条件,甲酸的催化效果优于乙酸。在H2O2 甲酸氧化降烯烃的过程中,当3种样品的体积比即V(模拟油品):V(H2O2)∶V(甲酸)=4∶1∶1,反应温度45℃,反应时间1h时,模拟体系中烯烃降低率为35.8%,流化催化裂化汽油中烯烃降低率达22.1%。