等离子体改性褐煤半焦低温催化氧化脱除NO研究

采用KOH改性-低温等离子体(NTP)活化制备褐煤活性半焦催化剂,用于低温催化氧化NO的研究.考察了KOH改性浓度,低温等离子体活化电压和活化时间对NO脱除效率所带来的影响.研究结果显示,采用该法所制备的催化剂具有较低的灰分以及较好的碘吸附值,催化剂经NTP活化之后表面的碱性官能团增加,有利于催化活性的提高及活性窗口扩宽.经5%KOH改性,在氮气等离子体源、7.5 k V改性电压和1h的改性时间条件下制得的褐煤半焦催化剂具有较高的反应活性,在反应温度为125℃,NO的脱除效率可达47%.     

新型Mn-Fe/ZSM-5催化剂的NH_3-SCR脱硝性能

采用氨水沉淀-化学蒸气沉积法制备Mn-Fe/ZSM-5催化剂,并考察其NH_3-SCR脱硝性能。结果表明:Mn-Fe/ZSM-5催化剂具有很好的低温活性和较宽的活性温度范围,在180~450℃的温度范围,NO的脱除率达到98%以上。在该催化剂上活性组分具有很好的分散度、较高的还原能力、较适中的酸性和较好的低温抗硫性,且活性组分Mn和Fe之间存在着协同作用。在SO_2存在的条件下,Mn-Fe/ZSM-5催化剂的活性在240~450℃的温度范围内具有很好的抗硫性,NO的脱除率均高于98%.     

微波固相法制备Cu/ZSM-5催化剂及其催化性能

采用微波固相法和离子交换法制备了Cu/ZSM-5催化剂,利用XRD、IR、BET和SEM等手段对催化剂样品进行了表征,考察了不同方法制备的改性ZSM-5催化剂上Cu的负载量.结果表明,在相同原料质量比下(M(Cu(AC)2)∶M(HZSM-5)=1∶5),微波固相法制备的催化剂中,Cu的负载量为5.65%;离子交换法制备的催化剂中,Cu的负载量为1.86%,且微波固相法所需时间仅为传统加热条件下离子交换法所需时间的1/39,同时微波辐射能促进了活性组分在分子筛表面及孔道上的分散和固态离子交换反应.NO催化分解反应活性结果表明,微波固相法制备的催化剂具有更高的催化分解活性及稳定性.     

低温下CO选择性催化还原NO_x的实验研究

进行了CO作为还原剂选择性催化还原低温烟气中NO_x的实验.主要考察了反应温度、活性金属负载质量比、活性金属种类3个因素对脱硝效率及CO转化率的影响.结果表明:考察温度窗口内(100~180℃),随着反应温度的升高,Cu-Co/Al_2O_3催化剂的NO脱除率逐渐升高,Cu-Mn/Al_2O_3催化剂的NO脱除率先升高后降低,CO转化率不断增大;随着活性金属负载质量比的改变,实验工况下Cu-Co/Al_2O_3和Cu-Mn/Al_2O_3催化剂活性金属负载质量比均为1.5时催化剂的脱硝性能最优;Cu-Mn/Al_2O_3的整体NO脱除率高于Cu-Co/Al_2O_3;8种催化剂中活性金属负载质量比为1.5的Cu-Mn/Al_2O_3催化剂在160℃下脱硝效果最好.     

固载化杂多酸催化剂的制备及其催化性能表征

制备了以磷钨酸为催化活性中心,镧改性后的拟薄水铝石为载体的负载杂多酸催化剂,并考察其在过氧化氢氧化环乙烯合成己二酸的反应中的催化性能。重点考察了载体和催化助剂的种类、载体焙烧温度、改性载体焙烧温度、杂多酸负载量、杂多酸焙烧温度、催化剂活化温度等对催化剂活性的影响,同时对催化剂的重复使用性能以及固载强度进行了评价。     

贫燃条件下NO_x选择催化还原催化剂的研究

利用浸渍法制备了四个系列分子筛型催化剂 :Cu/ZSM- 5、 Ag/ZSM- 5、 Cu/SAPO-1 1及 Ag/SAPO- 1 1 ,研究其在贫燃条件下对 C3H6 选择催化还原 NOx的反应性能 ,并通过FT- IR手段对催化剂进行表征 .红外表征显示 Ag/ZSM- 5催化剂中担载的 Ag导致催化剂骨架结构受到一定程度的破坏 .其他三个系列催化剂的实验结果表明 :在加水反应条件下 ,ZSM- 5担载的催化剂在 2 5 0℃时有最佳活性 ,而 SAPO- 1 1担载的催化剂最佳反应温度是35 0℃ .但后者的催化活性比前者好 .7wt% Ag/SAPO- 1 1催化剂对 NO转化率达到 63.2 2 % ,C3H6 转化率达到 1 0 0 % .而 3wt% Cu/ZSM- 5对 NO转化率为 43.43% ,C3H6 转化率为69.81 % .三个系列催化剂反应活性高低如下 :7wt% Ag/SAPO- 1 1 >3wt% Cu/SAPO- 1 1 >3wt% Cu/ZSM- 5 .说明 SAPO- 1 1分子筛有望作为汽车尾气净化催化剂的载体 .     

用反相微乳法制备二甲苯燃烧催化剂CuMnOx

用Triton X-100/正己醇/环己烷/水的微乳体系,合成了一系列CuMnOx催化剂.考察了焙烧温度、沉淀剂种类、水与表面活性剂的物质的量之比ω0(ω0=[H2O]/[Triton X-100])、锰铜物质的量之比对CuMnOx催化燃烧二甲苯活性的影响.结果表明,以氨水作沉淀剂,控制n(Mn):n(Cu)= 2:1,ω0=10,500 ℃焙烧制得的CuMnOx催化剂具有较好的催化活性和较高的热稳定性,其催化二甲苯燃烧的起燃温度和完全燃烧温度分别为200 ℃和335 ℃.XRD和SEM-EDS分析结果得出,催化剂的活性相为类尖晶石Cu1.4Mn1.6O4和Mn2O3;经800 ℃热处理3 h后,锰离子富集于催化剂表面,这可能是CuMnOx催化剂具有良好热稳定性的主要因素之一.     

锌改性的ZSM-5分子筛催化C_4烃类芳构化

用Zn盐对ZSM-5分子筛进行改性,考察其在混合C_4烃类芳构化上的催化效应和工艺条件。实验表明,Zn-ZSM-5催化芳构化的性能优于ZSM-5催化剂。在反应温度520～530℃、重量空速1.0h~(-1)以及常压不临氢条件下,连续反应8h,C_4～C_8芳烃的收率逸42%(wt),液态烃中芳烃含量高达99%(wt)。催化剂累计反应160h,每反应8h后用空气再生2h,其催化活性仍可保持不变。     

人造沸石负载铜催化剂催化苯酚羟化反应研究

考察了以离子交换法制备负载Cu的人造沸石为催化剂在水溶液中催化苯酚羟基化反应中的性能。研究了催化剂铜负载量、催化剂用量、H2O2用量、反应时间、反应温度等条件苯酚转化率和苯二酚选择性的影响。实验结果表明,铜负载量为3%的铜离子交换沸石表现出了良好的催化活性和苯二酚的选择性。在优化条件下,苯酚转化率可达到49%以上,苯二酚的选择性大于97%。回收催化剂的活性可通过将回收的催化剂于550℃条件下煅烧1 h加以恢复。     

La_(1-x)Ce_xMnO_3/赤铁矿催化剂的制备与低温SCR脱硝特性

采用柠檬酸络合浸渍法在赤铁矿上负载活性物质锰酸镧(LaMnO_3),并通过调节Ce离子掺杂量、活性物质负载量,制备了一系列用于烟气SCR脱硝的催化剂.实验考察了NH3还原剂条件下La1-xCexMnO3/赤铁矿催化剂的低温催化脱硝活性,采用XRD,BET,H2-TPR和NH3-TPD等表征方法对催化剂晶体结构、比表面积和氧化还原性等进行研究.结果表明,LaMnO_3/赤铁矿催化剂具有较好的催化活性,Ce的适量掺杂可改善LaMnO_3/赤铁矿催化剂的氧化还原能力、NH3分子的吸附能力和表面微观形貌,并使活性物质均匀负载在载体表面上,促使反应物NH_3,O_2,NO更容易吸附在催化剂表面发生反应,提高脱硝效率,改善LaMnO_3/赤铁矿催化剂的低温活性,La0.8Ce0.2MnO_3/赤铁矿催化剂在空速9000h-1,180℃条件下催化还原NO转化率可达98%.     

载体特性对催化裂化催化剂性能的影响

研究了制备流化催化裂化(FCC)催化剂常用载体的孔结构、酸性特点和反应性能,结果表明胶溶双铝载体和高岭土原位晶化载体具有适合制备重油FCC催化剂的条件.将胶溶双铝载体和高岭土原位晶化载体分别制备成FCC催化剂,采用固定流化床反应器对其反应性能进行了评价,表明采用原位晶化载体制备的FCC催化剂具有更好的重油转化能力.     

A small catalytic oligoribonucleotide

A 19-nucleotide RNA fragment can cause rapid, highly specific cleavage of a 24-nucleotide RNA fragment under physiological conditions. Because each 19-mer can participate in many cleavage reactions, this molecule has all the properties associated with an RNA enzyme.     

相转移催化下蒎烯的环氧化反应

采用季铵盐A-1作相转移催化剂,质量分数为50％的H     

碱性氮化物对USY和ZSM-5型催化裂化催化剂催化性能的影响

以吡啶和喹啉为模型化合物,通过改变其在原料中的质量分数,考察碱性氮化物对不同类型催化剂催化性能的影响。结果表明:喹啉对催化剂的毒害作用比吡啶严重,而且后者对焦炭产率贡献较小,而喹啉则会造成焦炭产率明显增加;USY型催化剂对吡啶有更好的耐受性,ZSM-5型催化剂对吡啶含量的增加较为敏感,但二者受喹啉的毒害作用基本相同;在USY型催化剂上,乙烯的生成主要是热裂化反应的结果,而在ZSM-5型催化剂上,乙烯的生成是热裂化和催化裂化共同作用的结果。     

CuCe-O_x催化剂表面物种对CO催化氧化性能影响

选取不同沉淀剂采用共沉淀法制备了CuCe-Ox复合氧化物催化剂.考察了沉淀剂对其CO催化氧化性能的影响.研究表明以氨水为沉淀剂的催化剂CO氧化活性最佳,它与CuCe-Ox催化剂具有较多的Ce~(3+)以及CuO物种有关.此外,采用氨水作为沉淀剂可促进CuO的生成,这是CO催化氧化的主要活性位点.     

邻硝基氯苯催化加氢的选择性

研究了邻硝基氯苯催化加氢制备２，２＇－二氯氢化偶苯的反应，并从主催化剂、助催化剂和反应温度对选择性的影响进行了研究。在优化条件下，选择性可达９３％。     

相转移催化下2,6-二氯吡啶的羟基化反应

以2,6-二氯吡啶与氢氧化钾为原料,选用不同的溶剂和催化剂,生成2-羟基-6-氯吡啶的反应,分析了溶剂和催化剂对该反应的影响,得出用正丁醚作为溶剂,四丁基溴化铵作为相转移催化剂为最佳的结论,产品收率为86.4%,该化合物经元素分析和红外光谱得到确证.     

黄铵铁矾的制备及其催化性能

以铁泥为原料,经酸浸、过滤、加入硫酸铵、调节pH等工序制得黄铵铁矾((NH4)Fe3(SO4)2(OH)6).采用X线衍射、扫描电子显微镜、N2吸附-脱附等手段对其进行表征.在H2O2/(NH4)Fe3(SO4)2(OH)6类Fenton条件下,对亚甲基蓝(MB)溶液进行处理.考察各种因素对溶液中MB的去除的影响.研究结果表明:在酸性媒介中黄铵铁矾能有效去除水溶液中的MB,去除率随H2O2浓度的增加而增加.100 mL H2O2浓度为11.4 mmol/L,pH为5.6,MB质量浓度为100 mg/L,(NH4)Fe3(SO4)2(OH)6质量浓度为0.9 g/L的水溶液,在80℃时反应20 min后MB的去除率达到99％以上,催化剂循环使用重复性良好.