贵州凉风洞大气降水-土壤水-滴水的δ18O信号传递及其意义

通过对贵州荔波凉风洞(LFD)大气降水、土壤水、土壤气、洞穴滴水以及滴水对应的现代化学沉积物氧(氢)同位素组成的系统监测, 发现LFD土壤水和滴水主要来源于当地大气降水; 3种水(大气降水、土壤水和滴水)氧同位素值的变化幅度在年内依次减小, 分别在0~-10‰, -2‰~-9‰和-6‰~-8‰之间; 3种水氧同位素值之间存在大致协调同步的季节变化规律: 雨季偏轻, 旱季偏重; 地表蒸发作用导致滴水氧同位素年算术平均值相对于大气降水值偏重约0.3‰以上. 计算结果验证了LFD系统中洞穴次生化学沉积物形成过程基本达到了氧同位素平衡, 利用洞穴沉积物氧同位素值恢复和重建古气温和降水量是可行的, 但应注意研究区地表蒸发作用对氧同位素值的调节作用.     

贵州4个洞穴滴水对大气降雨响应的动力学及其意义

在雨季, 采用NaCl示踪的方法, 对贵州珠江水系的4个岩溶洞穴(荔波凉风洞、都匀七星洞、安顺将军洞和镇宁犀牛洞)滴水点水的来源、滴水对大气降雨的响应尺度、水动力学过程等进行研究, 揭示出由于岩溶洞穴环境、水运移路径的联通性、水动力学过程等的不一致, 4个洞穴的不同滴水点滴水对大气降雨响应的时间尺度为0~40天. 根据水在洞穴顶板的运移特性、水的运行方式、水头类型等水文学特性的差异, 将这4个洞穴的滴水点划分成5种水动力学类型. 由于不同洞穴不同滴水点水-土、水-岩作用的时间尺度、作用方式、水运移路径等的差异, 影响到岩溶次生沉积物的物质来源及量度标准, 加之不同洞穴各滴水点水动力条件的极大差异, 岩溶次生沉积物过去环境变化指标的解译应该有洞穴滴水水动力条件的结果作为支撑. 根据目前对这4个洞穴众多滴水点滴水电导率的监测, 电导率与大气降雨量的一致变化, 意味着洞穴滴水形成的岩溶次生沉积物的元素含量具有记录岩溶环境过去变化的意义, 但应以多个点的研究结果来保证解译的正确性.     

贵州七星洞洞穴系统中锶同位素特征及其意义

系统分析了贵州都匀七星洞(QXD)洞穴系统中各组分(土壤水、滴水及其化学沉积物与土壤、基岩等)的锶同位素组成(⁸⁷Sr/⁸⁶Sr), 结果显示, 各组分的⁸⁷Sr/⁸⁶Sr 比值特征差异显著. QXD-1#, 4#和9#滴水⁸⁷Sr/⁸⁶Sr 平均值分别为0.709568, 0.709139 和 0.708761, 其比值差异可能是由不同滴水点相应的渗流水运移路径、滞留时间和其他水文地质过程等因素不同所造成的. 两端员模式计算表明, 基岩(碳酸盐岩)溶解对1#, 4#和9#滴水的贡献率分别为40.8%, 57.6%和72.4%. 基岩溶解贡献率与之前研究的各滴水δ¹³CDIC 值没有正相关关系(基岩δ¹³C 值为1.8‰), 相反, 基岩贡献率相对较低的1#,其δ¹³CDIC 值最重(平均值?4.5‰), 而贡献率相对较高的9#, 其δ ¹³CDIC 值最轻(平均值?9.3‰), QXD-4#基岩贡献率高于1#低于9#, 其δ¹³CDIC 平均值(?8.6‰)却低于1#高于9#. 由此可见, 基岩的溶解对滴水稳定碳同位素的影响不是该洞穴不同滴水点间碳同位素巨大差异的主要原因, 水体运移路径中, 可能前期方解石沉积(PCP)过程的发生才是滴水δ¹³CDIC 偏重的主导因素. 此外, 本研究还发现, 1#和4#滴水对应次生化学沉积物⁸⁷Sr/⁸⁶Sr 比值特征主要反映了上覆土壤系统(土壤水)与基岩溶解相对贡献变化,利用本地洞穴次生化学沉积物⁸⁷Sr/⁸⁶Sr 指标表征上覆土壤风化强度及其变化是可行的,进而反映本区域季风气候信息.     

甘肃武都万象洞滴水与现代石笋同位素的环境意义

初步研究了青藏高原与黄土高原过渡带的甘肃武都万象洞中滴水的氢氧同位素和洞穴现代石笋碳酸钙的氧同位素组成, 发现万象洞内滴水的δ¹⁸O_dw和δ D_dw位于全球降水同位素网数据建立的地方性大气降水线范围之内, 说明滴水δ¹⁸O_dw与降水δ¹⁸O有密切关系. 利用δ¹⁸O_dw和洞内中部到距洞口较远处的现代管状钟乳石下部的δ¹⁸O_mc数据和碳酸盐古温度等式计算的温度范围在8.9~12.4℃之间, 平均值为10.7℃, 其中计算出距洞口较远处8个位置的温度在10.1~12.4℃的范围之内, 平均值为11.5℃, 这个值与洞穴内的观测值(10.99℃)一致, 略低于当地年平均气温(14.4℃), 说明现代石笋形成在同位素平衡条件下, 它们的同位素组成可以近似地反映其洞外大气年均温度.     

洞穴滴水溶解有机碳三维荧光光谱特征及其对环境的响应: 以贵州4个洞穴系统为例

荧光光谱是洞穴次生沉积物古环境、古气候重建的重要指标之一, 充分理解产生洞穴次生沉积物的滴水的荧光变化对现代环境、气候的响应关系, 是较好利用该指标的关键. 利用三维荧光光谱分析4个岩溶洞穴系统溶解有机碳(DOC)荧光特征, 结果表明洞穴系统中土壤水及洞穴滴水中的DOC荧光类型主要以类富里酸荧光和类蛋白荧光为主; 类富里酸荧光强度与DOC浓度有很好的线性关系, 指示了洞穴滴水DOC来自洞穴上覆土壤层. 洞穴滴水类富里酸荧光在林地覆盖下的凉风洞激发发射波长变化较小, 激发波长相对于其他3个洞穴滴水的稍长, 而荧光强度变化较大; 灌草丛覆盖的将军洞激发发射波长及荧光强度变化最大, 激发波长较短, 揭示洞穴系统上覆植被的变化明显地影响到滴水的荧光光谱特征.     

大别-苏鲁变质岩锆石微区氧同位素特征初探:离子探针原位分析

对大别-苏鲁高压-超高压变质岩地区包括榴辉岩等8个不同岩性的变质岩石中锆石进行了151次微区原位氧同位素分析, 结果表明存在明显的氧同位素不均一性, 不同岩石中锆石的δ ¹⁸O值变化范围从 -8.5‰到+ 9.7‰, 同一岩石不同锆石颗粒间δ ¹⁸O值差异达2‰~12‰, 在离子探针测定精度范围内, 没有观察到原岩岩浆(残留)锆石和变质增生(重结晶)锆石之间明显的氧同位素组成差异, 表明在高压-超高压变质作用中变质锆石基本上继承了原岩锆石的氧同位素组成. 研究发现, 根据变质岩的原岩时代, 可以把锆石氧同位素分成2组, 一组原岩年龄在19~27亿年, δ ¹⁸O值约为6‰~7‰, 另一组原岩年龄为7~8亿年, δ ¹⁸O值在0~2‰. 后者明显偏低的氧同位素组成表明, 在形成高级变质岩的原岩岩浆中有明显的大气降水氧同位素组成的卷入, 它可能和晚前寒武纪我国华南和全球范围雪球事件有关.     

碾子山A型花岗岩两阶段水-岩相互作用的氧同位素证据

利用常规BrF5法和激光探针技术对中国东部有代表性的中生代碾子山A型花岗岩全岩、石英、碱性长石、磁铁矿以及锆石进行了系统的氧同位素分析。与造岩矿物δ^18O值变化范围相对较大（＞3．0‰）形成鲜明对照的是,锆石样品δ^18O值的分布相对较为集中（3．12‰－4．19‰）并明显偏低。表明该岩体曾先后经历过两阶段的水－岩相互作用。早期与海水发生过高温同位素交换的下部洋壳通过板块俯冲发生低程度部分熔融衍生出低δ^18O值的A型花岗岩浆。在岩浆期后高温亚固态条件下花岗岩与大气降水之间发生第2次同位素交换。第1阶段的水－岩交换导致碾子山A型花岗岩源岩δ^18O值明显低于正常地幔氧同位素组成变化范围。第2次水－岩朴素作用则造成锆石与造岩矿物之间不平衡的氧同位素分馏。     

青藏高原西南部湖泊沉积正构烷烃及其单体δD的气候意义

对青藏高原西南部-南部3个不同气候区9个湖泊的表层沉积物正构烷烃及其单体氢同位素分布特征进行了分析,并与流域植被的正构烷烃和气候要素进行了对比.结果表明,湖泊表层沉积物的n-C23主要来自水生植物,n-C27~n-C33来自陆生高等植物.湖泊表层沉积物正构烷烃n-C27~n-C33平均碳链长度(ACL27~33)与年均降水量正相关.陆生植物来源的高碳链n-C29和n-C31氢同位素比值分布范围分别为-169‰~-214‰和-185‰~-226‰,与年均降水量反相关,但与大气降水的年均-D变化一致,且n-C31的-D值与生长季节(5~9月)大气降水平均-D值相关性较强(R2=0.74).水生植物来源的n-C23的-D值较陆生n-C31偏高(平均约27‰),体现了青藏高原西南部-南部干旱-半干旱地区湖水由于强蒸发作用引起的较大气降水富集-D值的特点.-n-C25~31/p(高碳链表观分馏)平均值为-95‰,较欧洲湿润地区明显偏高(-128‰),其中εn-C31/p约为-116‰(SD=9较恒定,进一步说明湖泊表层沉积物n-C31对于环境变化具有较好的指示作用.     

海河流域大气降水中稳定同位素的时空变化

利用海河流域2012年7月~2013年1月7个观测站点大气降水中的δD和δ18O数据,研究了流域降水稳定同位素的时空变化特征.结果表明流域降水稳定同位素季节变化具有明显的空间差异,南部站点降水稳定同位素值季风期(7~9月)相对贫化,非季风期相对富集;而流域北部站点则相反.这种季节上的空间差异主要反映了不同水汽来源和气候要素的控制,季风期间,受海洋水汽(d8.4‰)影响,流域降水中稳定同位素值普遍较低,而非季风期间由于大陆水汽(d14.1‰)影响,其降水中同位素以高值为特征;在日和月时间尺度上,降水中稳定同位素变化在流域南部地区(除惠民站外)表现出显著的降水量效应,而在北部地区则表现为显著的温度效应.流域降水易受到云底二次蒸发的影响,特别是在季风期间,受其影响,流域大气水线的斜率和截距显著降低.     

夏季纳木错湖水蒸发对当地大气水汽贡献的方法探讨:基于水体稳定同位素的估算

青藏高原中部和南部在夏季风期间的降水主要来自印度季风输送的水汽和高原自身蒸发的水汽. 然而, 目前两种水汽对降水的贡献率还不清楚. 夏季风期间(6~9 月), 纳木错湖区大气降水、河水中过量氘明显比纳木错以南地区降水中过量氘高, 这反映了纳木错湖水蒸发水汽与当地大气水汽的混合. 本文根据地表水体蒸发水汽对当地大气水汽贡献率的估算理论, 基于相关水体(降水、河水、大气水汽和湖水)中稳定同位素数据, 初步估算出近年夏季纳木错湖水蒸发水汽对当地大气水汽的贡献率平均约为28.4%~31.1%.     

氧同位素阶段5c~d 时期川东北石笋Mg, Sr 和Ba记录及其意义

采用等离子体原子发射光谱仪(ICP-AES)对采自川东北诺水河地区梭子洞的石笋SZ2(发育时代120~103 ka BP)的Mg, Sr, Ba 等微量元素地球化学指标进行了分析. 结果显示SZ2 的Mg/Ca 在(9500~14700)×10^-6 之间, Sr/Ca 在(54~123)×10^-6 之间, Ba/Ca 在(31~82)×10^-6 之间. 这3个元素比值均显示了显著的千年尺度变化, 并与气候环境之间具有良好的对应关系: 在相对寒冷干旱的氧同位素阶段(MIS)5d 时期Mg/Ca 表现为相对低值, 而Sr/Ca 和Ba/Ca 表现为相对高值; 在相对温暖湿润的MIS 5c 时期这3 个元素比值呈现相反的变化. 通过从分配系数和岩溶地下水微量元素含量两个角度的分析, 认为SZ2 的Mg/Ca 变化可能主要受到温度变化的控制, 而Sr/Ca 和Ba/Ca 的变化可能主要受到地表土壤和大气粉尘活动与洞穴内先期碳酸盐沉积等因素影响. Sr/Ca 和Ba/Ca 是否直接受到温度和石笋生长速率等因素的影响则有待以后对相关机制的更深入研究. 在从MIS 5d 向MIS 5c 转换的时期, 3 个元素比值均领先于氧同位素(δ¹⁸O)的变化. 这可能反映了: (1) 控制Sr/Ca 和Ba/Ca 的粉尘活动等机制与温度变化密切相关; (2) 主要受太阳辐射控制的温度变化超前受夏季风和冬季温度两者共同控制的δ¹⁸O 变化.     

天然气水合物伴生的沉积物碳、氧稳定同位素示踪

对取自东北太平洋Oregon州海岸俯冲增生楔，天然气（甲烷）水合物脊上南北两端的两组钻孔沉积物样品全岩碳和氧稳定同位素分析，测得δ13C和δ18O值大于多在－29．81‰－48．2‰（PDB）和2．56‰－4．28‰（PDB）之间，数值落在“冷喷气孔附近典型的受甲烷气影响的碳酸盐矿物”区内，显示这类沉积物的全岩碳，氧稳定同位素特征已明显不同于一般海相碳酸盐类矿物， 它们已受到了沉积物中甲烷水保物的形成和演化的影响，此外，两处钻孔均显示出δ13C随深度增加而增加，δ18O随深度增加而减少的趋势，这种变化趋势认为主要是由于钻孔不同深度位置甲烷的缺氧氧化作用（AOM）强度和水合物形成过程中氧同位素的分馏作用而造成的，沉积物的这种碳，氧稳定同位素特殊性，认为可作为一个识别标志应用于其他海区，以确定或探索海底沉积物中是否存在天然气水合物。     

近50 a来青藏高原东部高海拔洞穴现代石笋氧同位素组成及其含义

基于²¹⁰Pb和²³⁰Th两种定年方法, 并结合黄龙洞石笋d ¹⁸O测试数据建立了青藏高原东部近半个世纪以来平均分辨率达到年际的亚洲季风变化序列. 通过对黄龙洞石笋氧同位素体系的研究, 表明现代洞穴滴水与洞穴周围大气降水的氧同位素具有一致性, 石笋方解石与洞穴滴水是在同位素平衡分馏状态下沉积的. 与器测数据对比分析发现, 黄龙洞石笋δ¹⁸O的轻重变化主要受西南季风(印度季风)带来的降水量效应所控制, 受温度的影响比较弱. 石笋δ ¹⁸O在短时间尺度上的轻重变化主要反映了季风降水δ ¹⁸O的信息, 指示了西南季风的年际变化. 最近50 a来, 四川黄龙洞石笋的氧同位素组成具有逐渐变重的趋势, 即逐渐变得相对富集¹⁸O, 与亚洲季风区其他石笋δ ¹⁸O具有相同的变化趋势, 而且也与东亚、南亚季风指数所指示的季风减弱趋势相一致, 与全球季风指数密切相关. 这种亚洲季风的减弱趋势主要受太阳辐射变化的影响, 并紧密地匹配于高空平流层的温度变化.     

青藏高原干旱区湖泊正构烷烃氢同位素记录降水同位素

湖泊和海洋沉积物中正构烷烃氢同位素作为有潜力的古水文和古气候指标已经得到广泛应用,但是在干旱区由于蒸发强烈而严重影响正构烷烃氢同位素比值,因此其能否记录降水同位素变化受到质疑.本研究在青藏高原干旱区采集了21个湖泊表层沉积物(其中20个湖泊年平均降水量400 mm),发现其正构烷烃氢同位素(δD_(wax))与年均降水平均氢同位素(δD_(ann))呈现较强相关(r~2=0.84,P0.001),其与夏季降水平均氢同位素(δD_(sum))相关性更好(r~2=0.91,P0.001),说明降水是控制湖泊沉积物中正构烷烃氢同位素(δD_(wax))变化的主要因素,在干旱地区正构烷烃氢同位素(δD_(wax))仍然可以反映降水氢同位素(δD_p)信息.本研究中湖泊表层沉积物正构烷烃和降水之间的氢同位素表观分馏平均值(ε_(wax-p))为-113‰,较湿润地区偏正,可能是由于干旱区蒸发强烈引起.因此沉积正构烷烃氢同位素(δD_(wax))可以作为夏季降水平均氢同位素(δDp)的替代指标,记录夏季风强度和古水文变化.     

沼泽环境中有机质碳同位素组成特征

对不同环境中现代生物和现代沉积物的有机质碳同位素特征的研究国外做了许多工作,研究发现植物的δ~(13)C值变化范围为—4到—34‰,影响植物碳同位素组成变化的主要因素是植物的生长环境和植物的光合作用特征。不同沉积环境的有机质碳同位素组成有着明显的差别。如太平洋沉积物中富里酸和腐殖酸的δ~(13)C值分别为—20.4‰和—22.3‰。滨海沉积物中富里酸和腐殖酸的δ~(13)C值分别为—24.1‰和—25.1‰。而美国加里福尼亚州沼泽     

墨西哥湾沉积物中PMI系列生物标记物及其碳同位素组成

在墨西哥湾海底沉积物中检测到一组含有1～5个不饱和双键、不规则2,6,10,15,19-五甲基二十烯烃(PMI)系列化合物, 其在色谱图上分布在nC22 ～ nC24之间. 这些化合物具有极负的碳同位素组成,13C比值在86.7‰～ 115.5‰之间, 而与其伴生的正构烷烃化合物碳同位素比值在28.4‰～ 34.6‰之间. 这些化合物是海底甲烷古细菌厌氧氧化活动所产生的特征生物标志物, 指示着海底存在天然气渗漏或有天然气水合物的产出.     

杭州市大气PM2.5中有机碳元素碳的同位素组成

为了探讨杭州市区大气细颗粒物(PM2.5)中有机碳(OC)和元素碳(EC)的来源, 以离线分步加热法氧化提取了PM2.5中的OC和EC, 用质谱仪测量了两者的碳同位素组成. 分析结果显示, 春、夏、秋、冬4个季节的δ¹³C_OC平均值分别是-52.8‰, -48.1‰, -50.0‰, -52.5‰, 总平均值为-50.9‰ (-85.0‰ ~ -35.6‰). δ¹³C_EC在相应季节的平均值分别是-26.4‰, -26.9‰, -26.7‰, -25.9‰, 总平均值为-26.5‰ (-30.5‰ ~ -23.8‰). 表明杭州市区大气PM2.5中OC和EC的碳同位素组成有很大的差别. d 13COC值普遍偏轻, 变化幅度大. 春、冬两季δ¹³C_OC值最轻, 秋季次之, 夏季相对最重. δ¹³C_EC值普遍偏重, 变化幅度小, 4个季节的平均值基本一致.     

陇西黄土高原末次冰期有机碳同位素变化及其意义

利用陇西黄土高原西南部高分辨率(100年间隔)的塬堡黄土剖面, 讨论了末次冰期有机碳同位素变化的控制因素. 结果发现, 该区域末次冰期以来有机碳同位素变化于−22.6‰ ~ −27.5‰之间. 与黄土高原东部地区不同, 研究区末次间冰段有机碳显著偏负于早晚末次冰期, 偏负达4‰. 末次冰期有机碳同位素指示了纯C₃植物对温度、降水和大气CO2浓度变化的耦合响应. 从末次冰期间冰段到盛冰期, 降温和大气CO₂浓度减少导致有机碳同位素偏正1.5‰ ~ 2.0‰, 塬堡剖面末次冰期有机碳同位素变化主要记录了季风降水的大幅度变化, 可以用来重建古降水, 估算出间冰段降水比盛冰期偏多250~310 mm, 比早末次冰期高出100 mm. 我们的研究还发现, 塬堡黄土剖面末次冰期有机碳同位素的波动可能记录了千年尺度季风降水的快速变化. 同时, 黄土高原有机碳同位素变化相当复杂, 不能简单将有机碳同位素变化归结成C₃/C₄丰度变化而用来指示夏季风强弱.     

中国部分煤田发现的次生生物成因煤层气

在新集、李雅庄和恩洪地区发现次生生物成因煤层气,是中国煤层气的一种新的成因与资源类型．其基本特征为：组分以甲烷为主,C_1/C_(1-5)＞0.99,属于干气;δ~(13)C_1值为-61.7‰～-47.9‰,绝大部分＜-55‰,比该区煤岩所处热演化阶段(R_o值为0.87%～1.43%)所产热成因甲烷的δ~(13)C估算值低得多,显示甲烷具次生生物成因特征;δD_((CH)_4)值为-244‰～-196‰;δ~(13)C_2值为-26.7‰～-15.9‰,δ~(13)C_3值为-10.8‰～-25.3‰,重烃属热成因;CO_2含量极低,δ~(13)C值变化很大,反映出次生变化的特征;δ~(15)N_2值主要在-1‰～+1‰之间,指示N_2主要源于大气,而N_2与CH_4含量之间具良好的负相关线性关系,反映出含菌地表水渗入煤层的活动．综合示踪指标研究表明,研究区煤层气为以次生生物气为主,含有部分残留热成因气的混合气．煤层抬升和断裂发育为次生生物气的形成提供了良好条件．     

用一年生植物研究大气△~(14)C分布与化石源CO_2排放

利用加速器质谱(AMS)技术,通过测量北京地区一年生植物放射性碳同位素(14C),系统分析了2009年5～9月北京地区大气△14C水平和化石源CO2浓度分布.研究结果表明,北京地区大气△14C最高值为29.6‰±2.2‰,最低值为-28.2‰±2.5‰,表现出远郊-近郊-市区依次递减趋势,这与由人类活动(人口密度、交通流量等)引起的化石源CO2排放增加呈相反的变化趋势,即人类活动频繁地区大气△14C值较低.2009年5～9月北京地区大气化石源CO2浓度变化范围为(3.9±1.0)～(25.4±1.0)ppm,每排放1ppm化石源CO2可使大气△14C水平下降～2.70‰.用AMS测量一年生植物14C这一方法,为快速示踪大气化石源CO2浓度提供了有效手段.