低温等离子体催化氧化甲烷合成甲醇的反应体系研究

尽管利用等离子体反应直接转化甲烷制甲醇,具有反应条件温和的优势,但等离子体化学反应难于控制,存在竞争反应,甲醇选择性低,易过度氧化为CO2和H2,离工业化应用距离较远。因此在甲烷等离子体转化过程中,有研究将合适的催化剂引入等离子体区域,当催化剂和等离子体的共同作用时,等离子体中的各类活性物种如电子、激发态分子、自由基等通过与催化剂的相互作用可能会产生不一般的等离子体化学过程。将等离子体对反应分子的活化和催化剂对反应物定向转化这两个优势相结合,是实现有选择性化学反应的一条有效途径,由此产生了等离子体催化这一新的研究领域。     

醋酸溶液中Pd/C催化瓦斯选择氧化制甲醇

为有效利用瓦斯资源,研究了瓦斯选择氧化制甲醇的反应条件及机理.以PdCl2为前驱体,采用浸渍法制备了Pd/C催化剂,进而对醋酸水溶液中Pd/C催化瓦斯选择氧化制甲醇的反应条件进行了实验研究,结果表明,目标产物甲醇生成量与催化剂添加量、对苯醌用量、溶剂中CH3COOH与H2O的混合比例、反应温度和反应时间正相关.采用3%Pd/C为催化剂时,在3%Pd/C添加量2g、对苯醌用量1000μmol、CH3COOH与H2O体积比4:1、反应温度130℃、反应时间3h条件下,甲醇的生成量为1960μmol.此外,利用瓦斯选择氧化实验和XRD谱图表征技术研究了Pd/C催化剂循环使用对瓦斯氧化制甲醇的影响.分析实验结果,认为Pd/C在醋酸溶液中催化瓦斯选择氧化制甲醇反应,既遵循亲电取代机理,又遵循活性氧物种氧化机理.     

瓦斯部分氧化制甲醇的实验研究

为了充分利用瓦斯资源,对瓦斯液相催化氧化制甲醇的反应溶剂和催化剂进行了研究和筛选,并讨论了反应温度和时间对瓦斯部分氧化反应的影响。结果表明,瓦斯在酸性条件下可发生选择性氧化反应生成甲醇,且溶剂酸性越强,目标产物的生成量越高;在CH3COOH水溶液作溶剂时,Pd(OAc)2-对苯醌-CO用作瓦斯部分氧化合成甲醇的催化剂体系较合适;延长反应时间和适当升高反应温度,有助于目标产物的生成。此外,还分析了瓦斯选择性氧化合成甲醇的反应机理。该研究为防治瓦斯事故,减少因瓦斯排放引起的温室效应及合理利用瓦斯资源提供了理论依据。     

瓦斯液相催化氧化制甲醇实验研究

以瓦斯为原料制备甲醇的实验研究,可以充分利用瓦斯资源。采用苯酐-尿素法制备了酞菁铜/分子筛复合物CuPc/Y,进一步将金属钯担栽在CuPc/Y上制备了0.5%Pd-CuPc/Y复合物。以0.5%Pd-CuPc/Y为催化剂、醋酸水溶液为溶剂进行了瓦斯液相催化氧化制甲醇的实验研究。结果表明:甲醇的生成量与反应压力、反应温度、催化剂用量、溶剂的酸度、反应时间存在正相关关系,与对苯醌添加量总体上也遵循正相关规律。在瓦斯初始反应压力4 MPa、催化剂用量2 g、溶剂中CH_3COOH与H_2O体积比4:1、对苯醌用量1 000μmol、反应时间3 h、反应温度130℃的条件下,甲醇的生成量为2 754μmol。分析瓦斯液相催化氧化制甲醇的反应机理,认为0.5%Pd-CuPc/Y在醋酸溶液中催化瓦斯选择氧化制甲醇反应同时遵循亲电取代机理和活性氧物种氧化机理。     

非平衡等离子体与催化相配合直接转化甲烷制甲醇的研究

本文综述甲烷制甲醇在国内外的发展趋势，指出用非平衡等离子体技术对甲烷直接转化制甲醇应用前景的新途径；提出今后的研究方向。     

Pd（bipy）Cl2催化瓦斯液相选择氧化制甲醇工艺

采用液相催化氧化的方法,将煤矿瓦斯转化为便于储存、运输和使用的液体化合物甲醇是瓦斯综合利用的一个发展方向。以2,2-联吡啶和K2PdCl₄为原料,合成Pd²⁺-联吡啶络合物（Pd（bipy）Cl₂）催化剂,在20%发烟硫酸中考察其催化低浓度瓦斯选择氧化合成甲醇的反应性能。实验结果表明,该催化剂选择催化氧化低浓度瓦斯的适宜工艺条件为:反应温度180℃、反应压力4 MPa、反应时间2 h、Pd（bipy）Cl₂用量30μmol。在该工艺条件下,瓦斯中甲烷的转化率为10.99%,甲醇的选择性为73.33%。发烟硫酸中Pd（bipy）Cl₂催化低浓度瓦斯选择氧化制甲醇可能遵循亲电取代反应机理。     

基于瓦斯治理抽采利用一体化的深部突出矿井安全绿色开发模式与示范工程

分析了深部突出矿井在瓦斯治理与循环利用中存在的主要问题，总结了瓦斯治理、瓦斯抽采、瓦斯利用及热害治理方面的发展现状。以首山一矿为例，提出了瓦斯治理-瓦斯抽采-瓦斯发电-集中制冷-热害治理的闭环系统构架，以实现深部突出矿井的安全、高效、绿色开发。研究了首山模式下大采高单一低透突出煤层“一面多巷”瓦斯综合治理技术，研发了分源网络化瓦斯立体抽采技术与动态调控技术，实现了瓦斯治理与抽采的高效协作；分析了瓦斯发电设备与制冷设备联合运行过程，实现了深井热害的有效治理。建立了首山一矿发电并网示范工程与矿井降温示范工程，实现了瓦斯资源综合治理与循环利用的统一，形成了深部突出矿井的安全、高效、绿色开发模式，可为国内类似矿井开发提供借鉴意义。     

低温等离子体强化燃煤烟气Hg~0氧化的气氛影响及特性分析

为了研究燃煤烟气成分对低温等离子体氧化元素汞的影响,以石英玻璃管为阻挡介质,内插不锈钢棒为高压放电极,利用交流高压放电产生低温等离子体强化模拟烟气中Hg~0氧化.研究输入能量和烟气成分对模拟烟气中Hg~0形态转化与协同脱硫脱硝的影响规律.结果表明,初始时Hg~0氧化率随输入能量增大而提高,原因是模拟烟气中O_2分解产生的O自由基数目增多,但输入能量过大会促使模拟烟气中N_2分解,生成NO并消耗O自由基,导致Hg~0氧化率下降.烟气中O_2和CO_2含量增大,分解产生的自由基O数量增多,有利于Hg~0氧化反应.低温等离子可将NO和SO_2分解成N2和S,同时产生能够促进Hg~0氧化的O自由基,因此低温等离子促进NO和SO_2氧化Hg~0的同时可实现脱硫脱硝的目的.     

大西煤业矿井瓦斯地质规律探讨与储量预测

为进一步推进矿井瓦斯防治及利用工作,研究、整理了矿井地质勘探、开采揭露的煤层瓦斯地质资料,利用矿井瓦斯地质最新研究成果,揭示了矿井瓦斯形成的地质规律,并对瓦斯（煤层气）地质储量进行了预测,为矿井瓦斯灾害治理和资源开发利用提供参考依据。     

低温等离子体处理柴油机有害排放试验

根据低温等离子体的产生原理和柴油机有害排放物的生成特点,设计了结构和功能具有实用性的等离子体反应器;通过静态试验研究了介质阻挡放电的放电特性及其影响因素,探讨了低温等离子体的化学反应机理;通过柴油机台架试验对低温等离子体处理柴油机排气中的碳烟和NOx进行了研究．结果表明。选用介电常数较大、厚度较薄的介质材料以及合适的放电间隙容易产生强烈的放电,低温等离子体对碳烟具有较高的去除率,亦可有效减少NO,而NOx总量基本不变．排气在等离子体反应区内的有效滞留时间是影响转化效率的重要因素．     

瞬态热线法测定瓦斯水合物导热系数

为研究瓦斯水合物的热量传递机理,基于瞬态热线法原理,建立一套实验设备对瓦斯水合物及纯甲烷水合物的导热系数进行了测试。结果表明,实验所选瓦斯气体生成水合物的导热系数与甲烷水合物导热系数均随温度的升高而升高。该研究从瓦斯水合物的热物性因素方面论证了对煤矿抽采瓦斯进行水合固化分离后以NGH(水合物储运)形式进行储运的可行性。     

严寒地区住宅建筑太阳能技术应用研究

以具有寒地建筑特征的长春地区居住建筑为研究对象,探讨太阳能技术的应用方法,注重对严寒地区居住建筑太阳能技术的应用现状及一体化技术应用方法的研究。从太阳能居住建筑的理论研究着手,进一步探讨居住建筑太阳能综合利用和建筑一体化设计的方法和可行性,力争在长春地区居住建筑太阳能综合利用实践中发挥指导作用。     

V2O5液相催化氧化甲烷制甲醇动力学影响

研究了甲烷和发烟硫酸以V2O5为催化剂合成甲醇的反应动力学,考察了反应温度、反应初始压力和催化剂用量对甲烷转化率和目的产物收率的影响。结果表明,高温有利于甲烷转化率的提高,但过高的温度会导致目的产物收率降低;甲烷转化率随着初始反应压力的增大而提高,而甲醇收率随压力的变化趋势则是先提高,后趋于平缓;随着V2O5用量的增加,甲烷转化率增大,但当V2O5的添加量超过0.014 mol时,V2O5用量对甲醇收率的影响变得不显著。     

矿井低浓度瓦斯增浓技术的研究

阐述了矿井低浓度瓦斯增浓的必要性，分析了引进碳分子筛常温变压吸附空分技术作为瓦斯增浓技术的可行性，对根治矿井瓦斯并进一步拓宽煤层气的开发利用具有特别重要的意义。     

一种微波等离子体反应器的优化设计

采用HFSS软件对点火腔和反应腔进行优化仿真,得出了最优尺寸的腔体。点火腔设计为压缩弯波导形状,在谐振情况,单位微波功率可产生高达1.35×104V/m的微波场强,便于产生等离子体;反应腔设计为同轴谐振腔结构,谐振情况下S11散射系数为-54,可产生较大面积的等离子体并提高了微波能量的利用率;反应腔中的石英反应管设计为螺旋结构,可延长等离子体在反应腔中的反应时间,从而提高等离子体化学反应的转化率;通过电调反射器及环行器系统来自由调节点火腔和反应腔中微波能量的分配,实现反应器等离子体点火、加热于一体的功能。     

基于未确知理论的瓦斯防治系统安全评价方法

煤矿生产系统的安全问题涉及诸多不确定信息,导致煤矿安全评价中,尤其是瓦斯防治系统的安全评价存在着很多复杂而又不确定因素,加之很多安全评价方法理论性太强,很难在实际中得到应用。未确知理论是研究未确知信息的一门科学,本文基于未确知理论提出煤矿瓦斯防治系统的评价方法,并且将其应用到海石湾煤矿瓦斯防治系统中,得出其安全等级,达到了预期的应用效果。论文研究对矿井瓦斯防治和评价工作具有一定的理论指导和借鉴意义。     

采煤工作面瓦斯涌出量预测技术现状及发展趋势

煤矿瓦斯涌出量准确预测对于煤矿瓦斯抽采钻孔布置与瓦斯防治具有重要意义。详细阐述了八种瓦斯涌出量预测方法,并对其预测过程进行了较为详细的论述与分析。指出煤矿瓦斯涌出量预测存在的问题,针对存在的问题,提出了未来加强瓦斯地质规律研究,结合多因素综合分析瓦斯生成、运移以及赋存规律,对于准确预测煤矿瓦斯涌出量具有重要意义;综合煤矿瓦斯涌出量主要影响因素,采用多种数学、生物遗传学理论,为瓦斯涌出量预测提供理论支持。     

嘉乐泉煤矿矿井水处理与利用

介绍了嘉乐泉煤矿矿井水处理与利用现状,提出了矿井水处理系统改造方案,极大提高了矿井水使用率,具有明显的经济可行性和良好的环境效益。