催化剂制备方法对高浓度乙炔加氢制乙烯反应的影响

为了缓解我国对石油进口的依赖,本文研究采用非石油路线生产乙烯,以煤化工下游产品电石乙炔为原料,对高浓度乙炔选择性加氢制乙烯,并以加氢反应中常用的金属Pd为活性组分,以大比表面积、表面弱酸位点丰富的MCM-41为载体,以NaBH_4、乙二醇(EG)、H_2为还原剂制备出不同Pd颗粒分散状态的系列Pd催化剂。活性测试及表征结果表明:与其他制备方法相比,EG还原法制备的催化剂中金属Pd颗粒分散良好且粒径均匀,并且对应的催化活性相对较好。     

Co改性Pd/C催化的葡萄糖催化氧化反应

以活性炭为栽体,制备了Pd／C,Pd-Co／C催化剂．活性评价结果表明,Pd-Co／C催化剂显示出良好的催化性能,反应4h后,葡萄糖的转化率达98．8％,较Pd／C催化剂的活性有显著的提高．BET,XRD表征结果也表明．Co的添加及焙烧过程,使载体由无定形结构转变为晶型结构,且比表面积和微孔容积均有所增加,既提高了Pd的表面分散度,又增大了Pd在催化剂表面的裸露程度,从而使Pd-Co／C催化剂表现出良好的催化性能．     

可用于固定床加氢的Raney镍催化剂制备方法

以镍铝合金粉末和适当有机聚合物粘结剂为原料，制备出可用于固定床加氢的颗粒状RaneyNi催化剂。X射线衍射、热重-热差和原子吸收光谱分析结果表明，在成型合金颗粒焙烧过程中，合金中的NiAl3相逐渐转化为Ni2Al3相。同时，有一小部分金属铝逐渐氧化生成α—Al2O3，可以提高催化剂的机械强度，并能抑制金属镍的氧化。催化剂活性的高压微反评价结果显示，固定床Raney镍催化剂的2-辛酮加氢催化活性高于负载型镍催化剂。     

纳米Pd催化剂的制备及其催化苯酚加氢反应

采用浸渍法制备多孔离子共聚物(PICP)负载的纳米Pd催化剂(Pd/PICP),考察Pd/PICP对苯酚选择性加氢反应的催化性能。通过透射电子显微镜(TEM)、X线衍射仪(XRD)和N2吸附-脱附分析仪等对催化剂进行表征,同时考察催化剂载体、反应溶剂和反应时间对苯酚加氢反应活性的影响。结果表明:Pd/PICP催化剂Pd颗粒粒径为2 nm左右,具有较大的比表面(635 m2/g)和孔体积(1.41 mL/g),在苯酚的还原反应中表现出较高的活性和选择性。在0.1 MPa H2下,n(Pd)∶n(苯酚)=1∶200,反应温度353 K,反应10 h,苯酚的转化率达到99%,环己酮的选择性达到97%,同时催化剂反复使用5次活性几乎没有降低。     

Pd/γ-Al2O3催化剂作用下对苯醌加氢制备对苯二酚

采用浸渍法制备了负载型钯催化剂（Pd/γ-Al₂O₃）,并将制备的催化剂应用于对苯醌加氢制备对苯二酚反应. 考察了不同反应温度、压力、时间、催化剂用量等因素对Pd/γ-Al₂O₃催化剂性能的影响. 以甲醇（CH₄O）作为溶剂,在反应温度为30 ℃、氢气（H₂）压力为3.0 MPa、反应时间为2 h、对苯醌和甲醇的质量比m（对苯醌）:m（甲醇）=3:47、催化剂质量分数仅为0.25%（以对苯醌质量计）的条件下,对苯醌转化率为100%,对苯二酚的选择性为96.9%,产率为96.9%.     

Pd/C催化剂作用下4,4'-二硝基二苯醚的加氢动力学

采用Pd/C催化荆在间歇高压釜中考察了4,4'-二硝基二苯醚(DNDPE)液相催化加氢的反应动力学.在消除内外扩散影响的条件下,通过测定催化加氢过程中DNDPE、4,4'-二氨基二苯(DADPE)浓度随时间的变化关系,获取了DNDPE催化加氢的速率常数等动力学参数,并采用EVIEWS数理统计软件对可能的动力学模型进行数据拟合和参数估计,筛选出一个符合实验结果的动力学模型.根据动力学模型判断在Pd/C催化剂作用下DNDPE的动力学反应中,H原子的吸附为反应控制步骤.     

制备条件对Pd／Al_2O_3催化棉籽油加氢活性的影响

使用ＳＥＭ，ＥＤＳ，ＥＰＭＡ，ＸＲＤ及ＸＰＳ对在不同温度下，于空气气氛中焙烧的负载型钯催化剂Ｐｄ／Ａｌ２Ｏ３进行了表征，结合对棉籽油的加氢反应，分析了焙烧温度对Ｐｄ／Ａｌ２Ｏ３活性的影响．结果表明，４７３Ｋ下焙烧的Ｐｄ／Ａｌ２Ｏ３活性较好；高温（９７３Ｋ）下焙烧的Ｐｄ／Ａｌ２Ｏ３活性最差．欲制备高活性的Ｐｄ／Ａｌ２Ｏ３催化剂，必须严格控制焙烧温度．     

基于钯炭催化剂的苯酚加氢反应及其本征动力学

将钯炭(Pd/C)催化剂应用到苯酚加氢制环己酮反应中,选择苯作为溶剂,通过控制变量法考察了压力、温度、氢气与苯酚物质的量之比、苯酚的质量空速等反应条件对反应的影响;建立了本征动力学模型,利用25组正交试验数据进行参数估值,并对动力学模型进行了检验.结果表明,Pd/C催化剂用于苯酚加氢制备环己酮时,适宜的反应条件为:反应...     

高活性Pd—Bi／C催化剂催化氧化葡萄糖机理的研究

本工作研制出的高活性,高选择的Ｐｄ－Ｂｉ／Ｃ催化剂,用于催化氧化葡萄糖可使葡萄糖酸钠的产率达９８％以上。选择性高达９９．８％。在文中对何选择铋与钯组成双金属催化剂及其高活性的机理作了较的探讨。     

Co-B/SiO2非晶态催化剂用于肉桂醛选择性加氢制备肉桂醇的研究

采用化学还原法制备了Co-B/SiO2非晶态催化剂，测定了其在液相肉桂醛（CMA）选择性加氢反应中的催化活性以及不同反应时间内CMA的转化率和对肉桂醇（CMO）选择性。研究表明：（1）Co-B/SiO2非晶态催化剂中，最佳Co负载量为ω＝3.7%，反应3h后，CMO的得率可达到78．7％，此时，CMA的转化率为93．3％，对CMO的选择性达83．3％；（2）Co-B/SiO2非晶态催化剂的热处理晶化导致其催化活性和选择性显著下降；（3）Co-B/SiO2非晶态催化剂的催化性能明显优于其他Co-基催化剂，包括晶态Co-B/SiO2、Co/SiO2和Raney Co催化剂。通过动力学研究以及催化剂的系列表征，如ICP、XRD、DSC、SEM、XPS等，初步讨论了Co-B/SiO2催化剂优良催化性能与其非晶态结构及表面电子态之间的关系。     

Pd/C的制备条件对丙二烯磷酸选择加氢催化性能的影响

利用浸渍法制备Pd／C催化剂，通过正交试验确定了催化剂的最佳制备条件：浸渍吸附温度313K，吸附时间6．0h，还原剂量10倍于理论用量，还原温度353K，还原介质pH值为8．0，还原时间2．0h．所得催化剂在温度328K、压力0．3MPa、反应时间2．0h的情况下，丙二烯磷酸转化为丙烯磷酸的转化率为52．58％，工业用Pd／C催化剂在同样的反应条件下测得转化率为48．96％．通过正交试验制备的最佳催化剂表现出较好的催化活性，并对催化剂进行了XRD、H2-TPR和比表面测定，初步解释了催化剂活性与结构之间的关系．     

制备方法对钯碳催化剂表面性质及其加氢性能影响

采用浸渍法制备Pd/C催化剂,考察了浸渍方法、还原方法和条件对催化剂活性的影响,用XRD及XPS对催化剂进行表征,并用对苯二甲酸加氢精制体系进行活性评价,与工业上使用的进口Pd/C催化剂进行比较.结果表明：采用EDTA处理载体后,再分2次浸渍PdCl2溶液制备的0.5%Pd/C催化剂,表面Pd的摩尔分数可达8%以上,但对催化剂活性影响不显著;还原温度过高会使H2还原法制备出的催化剂中Pd晶粒变大,导致催化剂活性降低;采用甲酸钠还原和250℃下H2还原方法有利于提高催化剂活性.     

应用于气相苯加氢反应的Pd／C催化剂的研究

研究了Ｐｄ／Ｃ催化剂的制备条件对Ｐｄ的分散度、晶粒大小及催化活性的影响。结果显示,离子交换法所用的交换液浓度、ｐＨ值、焙烧温度对表面性质及催化活性均有不同的影响。采用Ｈ２－Ｏ２滴定、扫描电镜（ＳＥＭ）和俄歇电子能谱等手段进行了表征。并对Ｐｄ／Ｃ催化剂在气相苯加氢反应中“结构敏感”与否的问题进行了讨论。     

丁二烯选择性加氢催化剂制备因素研究进展

FCC等装置所产少量丁二烯对 C4馏分的进一步加工利用有很大妨碍 ,采用选择加氢除去丁二烯是经济可行的办法 ,因此 ,对催化剂的研究具有实用性和必要性 .文中简要介绍了丁二烯选择性加氢催化剂的历史和现状 ,分析了丁二烯催化加氢的反应机理 ,研究了催化剂制备过程中催化剂载体、活性前身物、制备方法、制备条件和后加工过程对催化剂物性和催化加氢反应性能的影响 ,指出 Pd基双金属催化剂是该领域的最新发展趋势 .     

Pd／C催化剂丁炔二醇连续加氢合成1，4——丁二醇

本文用自制的0.6%(W)Pd/C催化剂在间歇水相中4.0MPa氢压附近进行了丁炔二醇连续加氢合成1，4－丁二醇的最佳反应条件研究。实验证实：在较高氢压和低碱性条件下可使选择性提高；在较高的反应温度、催化剂载量和较高的反应物浓度下可使反应速度提高。     

碱金属掺杂对Cu/SiO2催化剂环己醇脱氢的影响

采用浸渍法制备了系列碱金属Ｍ（Ｍ＝Li,Na,K,Cs）掺杂的铜基催化剂, 铜担载量为5%(质量分数), Cu :M=5 :1（摩尔比）. 借助XRD,BET,H₂ TPR,NH₃-TPD和CO₂-TPD对催化剂进行表征, 研究了掺杂催化剂对环己醇脱氢反应的影响. 结果表明, 碱金属物种的引入改变了催化剂表面氧化铜物种的状态和分布; 减少了催化剂表面的酸中心数目, 有效抑制了脱水副产物的生成, 提高了环己酮的选择性（>99%）. Cu-K/SiO₂催化剂具有良好的催化活性和脱氢选择性, 铜和钾添加 物间的相互作用抑制了铜粒径长大, 增加了抗烧结能力, 提高了催化剂的稳定性.     

Pd/C催化氢化法制备4-氨基苯乙腈的研究

通过催化剂筛选和考察反应时间、反应温度等因素的影响,对Pd/C催化氢化法制备4-氨基苯乙腈进行了研究.在对硝基苯乙腈、3%Pd/C和乙醇,三者用量分别为16.0,0.80和100.0 g,控制还原反应H2压力为0.4 Mpa,温度为30~40℃,时间为4h的优化条件下,液相色谱检测产品收率达到90.55%.     

Pd/C催化选择性加氢脱氯制备氯乙酸甲酯

以负载型金属钯为催化剂对氯乙酸母液混酯进行选择性加氢脱氯，从而制备高纯度的氯乙酸甲酯，并就该反应的工艺条件进行了初步探索。结果表明，当金属钯的载量（质量分数）达到1.0%，催化反应温度为145℃，氢气气速达到100-120mL/min时，反应效果达到最佳，不仅二氯乙酸甲酯得到了完全转化，而且选择性达到95%。     

相转移催化法制备环己酮

以次氯酸钠作为氧化剂,用不同的相转移催化剂,选择出最合适的条件,进行氧化环己酮制备环己酮的反应。结果表明：以四丁基碘化铵为催化剂制备环己酮的收经最高,可达８７．９％,制备环己酮收率的高低取决于所用的相转移催化剂的种类,选用的溶剂,环己醇与次氯酸钠的比例,反应时间和反应温度。     

PdCo／C氧还原催化剂及其抗甲醇性能

以柠檬酸钠为络合剂，在乙二醇体系中采用有机溶胶法制备出了PdCo／C催化剂，XRD研究结果表明催化剂具有面心立方结构，粒度小，分散性好，同时元素钴的加入使催化剂的Pd-Pd间距缩小。采用电化学方法评价了催化剂对于氧气还原反应的活性，结果表明：PdCo／C催化剂具有比Pd／C要好的氧还原活性，同时具有Pt／C催化剂无法比拟的抗甲醇中毒能力。