Y/ ZSM-5复合分子筛的合成及表征

利用乙二胺为模板剂,在水热体系中采用两步晶化法,在先合成Z-5沸石的基础上合成具有双微孔结构的复合分子筛Y/ZSM-5,并系统地研究了模板剂的用量、溶液的pH值、原料配比及第二步晶化时间对Y/ZSM-5复合分子筛结构的影响.按照(3.0～4.0)Na2O:(25～60)SiO2:Al2O3:(10～15)乙二胺(EDA):1 000 H2O的摩尔配比合成出含ZSM-5的固液混合物,然后在该体系中加入适量的偏铝酸钠溶液,所得最终凝胶的硅铝比n(SiO2):n(Al2O3)=20～30,pH值11.5～12.5,第二步最佳晶化时间为24 h.用N2吸附-脱附分析了相同硅铝比下复合分子筛与机械混合物的孔结构特征.结果表明,Y/ZSM-5复合分子筛的孔径和孔容高于二者的机械混和.SEM的分析表明,Y/ZSM-5复合分子筛的形貌不同于纯的Y型和ZSM-5沸石.     

乙二胺合成ZSM-5沸石分子筛的结构表征及其催化性能

以乙二胺(EDA)为模板剂,采用水热法合成出ZSM-5型沸石分子筛,通过XRD、FT-IR等手段对所合成分子筛结构进行表征.考察了模板剂用量、硅铝摩尔比、晶种、晶化时间及硫酸用量等因素对分子筛合成的影响.实验结果表明,在晶化温度为165～178℃,晶化时间为20～40h,n(SiO2):n(NH2(CH2)2NH2):n(Al2O3):n(Na2O):n(H2SO4):n(H2O)=100:(40～83):(0.63～1.40):31:(7.6～24.6):1 192体系中能合成出ZSM-5沸石分子筛.利用ZSM-5沸石分子筛催化醛氨缩合反应对所合成产物进行了催化性能研究.实验发现,以所合成的产品为催化剂,吡啶碱总产率可达50%～70%.     

丝光沸石分子筛膜的制备与表征

在不添加有机模板剂的条件下,使用配比为n(Na2O):n(Al2O3):n(SiO2):n(H2O)=0.25:0.067:1:35溶胶在多孔莫来石管上水热合成出丝光沸石分子筛膜.考察了晶化时间、硅源、铝源等条件对晶体层晶化和渗透汽化性能的影响.合成的膜经XRD和SEM表征.优化合成条件下制备的丝光沸石膜具有良好的渗透汽化(pervaporation,PV)性能,在75℃,水/乙醇(质量比为10/90)混合溶液中的渗透通量和分离因子分别为0.72 kg·m-2·h-1和480.xRD和SEM表征显示,在较优化水热条件下,支撑体外表面形成了一层致密的、高结晶度丝光沸石分子筛晶体.     

用ZSM-5降解液进行SBA-15分子筛合成的研究

以商用ZSM-5沸石为原料,采用降解法合成了孔壁含有沸石结构单元的Z-SBA-15介孔分子筛。利用XRD、TEM技术,考察了温度、时间、ZSM-5的硅铝比、降解液用量和初始凝胶pH值对合成产物的影响。结果表明:在晶化温度100～110℃,晶化时间36～48h,硅铝比为25～36,ZSM-5沸石降解液量15～30mL,初始凝胶pH值0.5～1.0时为合成适宜条件。此外,经Z-SBA-15样品结构分析,Z-SBA-15为具有Al—Si—O单元结构成分的SBA-15介孔材料。     

氨水合成ZSM-5沸石的研究

在氨水存在下合成ZSM-5虽已有报导[1-3]我们则是以不同性能的ZSM-5沸石为晶种,以氨水、水玻璃和硫酸铝为原料直接合成得到ZSM-5沸石;考察了在一定氨比(NH3/Al2O3mol)条件下,晶种纯度和加入量对合成沸石的影响以及在不同温度下的晶化曲线、母液PH值的变化;对无氨无晶种合成ZSM-5沸石也做了初步探讨。 一、实 验 部 分1.原料 水玻璃为工业纯,模数=3.6;硫酸铝为分析纯;硫酸为分析纯,浓度为98%;氨水分析纯 NH。浓渡为 25%I 去离子水;晶种分别是 ZSM-5沸石和丝光沸石。2.实验方法 1)合成方法:采用水热合成法。 2)样品鉴定:用X射线粉末…     

"酸处理红辉沸石-碱-铝酸钠-水”水热反应体系P型沸石的合成

用X射线衍射等测试方法研究"酸处理红辉沸石-碱-铝酸钠-水”水热反应体系混合物的硅铝的量比(n(SiO2)/n(Al2O3))、钠硅的量比(n(Na2O)/n(SiO2))、水钠的量比(n(H2O)/n(Na2O))以及晶化温度和晶化时间对P型沸石合成的影响;确定以酸处理红辉沸石为原料合成P型沸石的工艺流程和技术参数.工艺流程为酸处理红辉沸石→水热反应→晶化合成→过滤、洗涤→烘干→P型沸石产品;最佳技术参数为n(SiO2)/n(Al2O3)=3～4;n(Na2O)/n(SiO2)=1.0～1.2;n(H2O)/n(Na2O)=28～37;θ=95～100℃;t=6～8h.这为天然红辉沸石资源的开发利用开辟了新的途径.     

正一级醇在合成ZSM—5沸石中的作用

在直接法合成ZSM-5沸石的基础上,使用乳化技术,以正一级醇为添加剂合成出一系列ZSM-5沸石。发现醇对ZSM-5沸石的成核没有影响,但对晶化起明显促进作用。醇系列沸石的硅铝比随所用醇的碳链长度增加而线性下降,对正己烷的吸附量随碳链长度增加而线性上升。     

晶种在L沸石合成体系中的作用

在合成L沸石的晶化体系中,研究了晶种加入方式、L沸石晶种以及异晶晶种对合成体系的影响。结果表明,晶种加入的最佳方式为L沸石晶种分散到溶液中再与硅铝凝胶混合;在合成L沸石的体系中加入L沸石晶种,可加快晶化速度,抑制杂晶的产生。在氧化物2.65K2O∶Al2O3∶10SiO2∶(100～120)H2O(物质的量之比)的合成体系以及2.65(K2O+Na2O)∶Al2O3∶10SiO2:162H2O且n(K2O)∶n(K2O+Na2O)为0.55～0.70的合成体系中,易生成W杂晶,加入适量的L沸石晶种后,能合成纯度很高的L沸石。在合成L沸石的体系中,加入异晶晶种将降低L沸石的晶化速度,增加杂晶W沸石的相对含量。     

无晶种合成ZSM-5分子筛的研究

在无晶种条件下,以水玻璃为硅源,硫酸铝为铝源,无水乙醇为有机模板剂合成ZSM-5分子筛.从晶化温度、晶化时间、模板剂用量方面考察实验条件对ZSM-5合成的影响,用X射线衍射仪进行物化表征.研究结果表明:在180℃晶化温度下,晶化时间为35h,乙醇硅比为1时,水热合成的ZSM-5分子筛结晶度最高.     

用碱处理的ZSM-5沸石合成MCM-41型结构复合分子筛的研究

以现有的工业ZSM-5作为原料,采用碱处理ZSM-5的浆液或滤液作为硅铝源,与表面活性剂在水热条件下进行自组装得到具有微孔、介孔双孔分布的MCM-41型结构复合分子筛,并采用X射线衍射、N2吸附脱附、红外光谱等测试手段对合成的样品进行了分析表征,考察了主要合成条件对分子筛性能的影响.结果表明,根据ZSM-5碱处理程度的不同,采用浆液得到的样品可能含有少量ZSM-5沸石的晶粒,但随着碱浓度升高或碱处理时间的延长,ZSM-5沸石晶粒的量逐渐减少,而采用滤液合成的样品中不存在独立的ZSM-5沸石的晶粒.     

用碱处理的ZSM-5沸石合成MCM-41型结构复合分子筛的研究

以现有的工业ZSM-5作为原料，采用碱处理ZSM-5的浆液或滤液作为硅铝源，与表面活性剂在水热条件下进行自组装得到具有微孔、介孔双孔分布的MCM-41型结构复合分子筛，并采用X射线衍射、N2吸附脱附、红外光谱等测试手段对合成的样品进行了分析表征，考察了主要合成条件对分子筛性能的影响。结果表明，根据ZSM-5碱处理程度的不同，采用浆液得到的样品可能含有少量ZSM-5沸石的晶粒，但随着碱浓度升高或碱处理时间的延长，ZSM-5沸石晶粒的量逐渐减少，而采用滤液合成的样品中不存在独立的ZSM-5沸石的晶粒。     

晶种在L沸石合成体系中的作用

在合成L沸石的晶化体系中，研究了晶种加入方式、L沸石晶种以及异晶晶种对合成体系的影响。结果表明，晶种加入的最佳方式为L沸石晶种分散到溶液中再与硅铝凝胶混合；在合成L沸石的体系中加入L沸石晶种，可加快晶化速度，抑制杂晶的产生。在氧化物2．65 K2O：Al2O3：10SiO2：(100～120)H2O(物质的量之比)的合成体系以及2．65(K2O Na2O)：Al2O3：10SiO2：162 H2O且n2(K2O):n(K2O Na2O)为0．55～0．70的合成体系中，易生成W杂晶，加入适量的L沸石晶种后，能合成纯度很高的L沸石。在合成L沸石的体系中，加入异晶晶种将降低L沸石的晶化速度，增加杂品W沸石的相对含量。     

Ge-ZSM-5型分子筛的合成

ZSM-5型分子筛是60年代末美国Mobil公司开发的一种高硅沸石。此后,人们已将多种杂原子引入ZSM-5骨架,但Ge-ZSM-5型分子筛的研究尚未见报导。我们分别在F~-离子存在的微酸性介质和碱性介质中合成了Ge-ZSM-5型分子筛,并考察了锗对分子筛的形成及其结构参数产生的影响,充分证明锗对ZSM-5骨架上的硅发生了同晶取代。     

多孔陶瓷管基膜上合成ZSM-5沸石膜新方法

采用喷涂晶种法在多孔α -Al2 O3基膜上引入一晶种层后 ,再用水热法一次可合成出渗透量大、选择性高的 ZSM-5沸石膜 .XRD、SEM及气体渗透性对所合成膜的结构、形态和分离性能表征表明 :所合成的膜是典型的 ZSM-5沸石膜 ,膜表面晶粒排列有序 ,整齐地连成一致密层 ,未发现有裂缝、针孔等缺陷 .H2 的渗透率很大 ,在常温下可达 2 .70× 1 0 - 6 mol.m- 2 .Pa- 1 .s- 1 ,H2 /C3H8的分离因数达 1 4以上     

具有纳米质点性质的MFI型硅沸石微细晶粒的合成及表征(英)

分别以白炭黑（Ⅰ）和硅溶胶（Ⅱ）为硅源，在（TPA）2O－Na2O－SiO2－H2O体系（TPA为四丙基铵）中，反应温度为60℃，合成了高结晶度纯硅沸石．用扫描电子显微镜（SEM）法测得的晶粒大小分别为0．20μm（Ⅰ）和0．45μm（Ⅱ）；用粉末X射线衍射（XRD）线宽法测得的晶粒大小为0．02μm．与高温（180℃）合成的硅沸石样品相比较，低温合成的微细晶粒硅沸石样品已具备纳米级材料的若干特性．微细晶粒硅沸石的正己烷吸附量和比表面都非常大．XRD谱，红外吸收光谱（FT－IR），29Si魔角固体核磁共振（29SiMASNMR）和热重分析（TG／DTG／DTA）的研究证明，微细晶粒硅沸石的结构破坏温度和单斜／正交对称性相转变温度明显地比高温合成的硅沸石低，硅羟基缺陷也明显地增加．0．20～0．45μm的微细晶粒硅沸石的比表面几乎与胶体质点相同，它的外表面积达100m2／g，中孔容积为0．10～0．12ml／g，平均孔径为2．6～2．7nm．这表明微细晶粒硅沸石实际上是纳米质点的结合体．     

在O2和NO存在下Ir催化氧化黑烟的研究

模拟柴油机尾气中O2和NO的氛围,研究了以Ir为基础的催化剂对黑烟的催化氧化。与Pt/SiO2比较,Ir/SiO2对黑烟氧化有其相似的催化活性,但有更高的CO选择性。通过测定Ir含量对催化活性和CO选择性的影响,发现在研究的范围内(0到5%),随着Ir含量的增加,催化活性增加,CO选择性降低。此外,测定了氧化物载体对催化活性及CO选择性的影响,得到了催化活性顺序为Ir/ZSM-5>Ir/SiO2>Ir/γ-Al2O3,CO选择性顺序为Ir/ZSM-5相似文献   

聚-β-羟基丁酸的微生物降解性研究

用四乙基溴化铵为模板剂合成了β沸石，系统地研究了模板剂浓度，碱度，晶化时间及温度等因素对β沸石相对结晶度的影响。在413K下，晶化混合物的最佳组成范围为SiO2/Al2O3=20-100,TEABr/SiO2=0.2-0.7,OH^-/SiO2=0.5-0.6,H2O/SiO2=6-8.6,结果表明，以TEABr为模板剂是非常经济的。     

碱处理法制备微介孔ZSM-5催化剂及其在甲醇制丙烯（MTP）反应中的应用

使用碱处理脱硅法制备了含介孔ZSM-5沸石催化剂．碱处理温度越高、时间越长,在ZSM-5沸石中引入介孔越多．在该低硅ZSM-5沸石改性过程中观察到脱硅过程中伴随脱铝现象,表现为在介孔大量生成的同时,沸石硅铝比仅小幅下降,且NH3-TPD测试表明酸性位数量明显下降．该微介孔ZSM-5沸石催化剂被应用于甲醇制丙烯（MTP）反应中并展现出良好的催化稳定性．     

不同合成条件下ZSM-35沸石晶粒大小的研究

本文测定了 ZSM-35沸石合成中碱度、温度、晶化时间及有机胺量变化对晶粒大小的影响,同时考察了 ZSM-35沸石晶粒大小与二甲苯异构化反应中催化活性,选择性之间的关系。     

ZSM-5沸石晶体生长动力学

在Na_2O-Al_2O_3-SiO_2-H_2O体系中采用加入ZSM-5晶种方法研究了ZSM-5沸石晶体的生成机理,导出ZSM-5沸石晶体生长的动力学方程为:通过改变晶核量和粒度大小验证了动力学方程的可靠性,且用扫描电子显微镜观察了晶核生长过程。