多掺杂生物炭活化过一硫酸盐降解酸性橙G

文章以酵母细胞为模板,通过一锅法成功制备多杂原子(氮、磷、硫)掺杂的多孔碳微球(multi-heteroatoms (nitrogen, phosphorus, and sulfur) doped porous carbon microspheres, MHPCS),并将其用于活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate, PMS)降解酸性橙G(orange G,OG)。实验结果表明,MHPCS₈₀₀(在800℃下热解)+PMS体系在30 min内对OG的去除率可以达到100%。猝灭实验、电子自旋共振(electron spin resonance, ESR)实验、傅里叶变换红外光谱(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR)和电化学表征结果表明：MHPCS₈₀₀+PMS体系中的主要活性物质是表面络合物;实际废水中常见的阴离子SO₄^2-(浓度为78 mmol/L)对MHPCS₈₀₀+PMS体系去除OG几乎没有影响,而相同浓...     

多酸负载型生物炭活化过硫酸盐降解磺胺甲恶唑

作为水环境中持久存在的抗生素,磺胺甲恶唑(SMX)对环境以及人类健康都存在一定危害.制备一系列多酸负载型生物炭催化剂xCoPMoV/C(Co₂PMo₁₁VO₄₀/C,简称CoPMoV/C,x为10%、20%、30%、 40%),通过XRD、FT-IR、XPS对催化剂进行表征,研究其在过硫酸盐(PMS)体系中对磺胺甲恶唑的去除性能,考察催化剂用量、PMS用量、多酸负载量以及无机离子种类对降解SMX性能的影响.结果表明：Co₂PMo₁₁VO₄₀成功负载在生物炭上;CoPMoV/C能够高效降解SMX(SMX初始质量浓度为20 mg/L,20%CoPMoV/C投入量为0.2 g/L,PMS为0.5 mmol/L),30 min内SMX的降解率可达99%;催化剂具有良好的可重复使用性,循环3次后,SMX的去除率仍可达到90%以上.     

生物炭负载纳米零价铁活化过硫酸盐降解水中菲的性能研究

生物炭负载纳米铁(BC@nZVI)是一种新型的高效非均相活化材料,可活化过硫酸盐(PS)进行原位化学氧化,去除焦化场地等复杂污染场地中的多环芳烃。针对BC@nZVI活化PS对菲(PHE)降解性能及影响因素,基于液相还原法制备BC@nZVI,采用BET比表面积测试、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射技术、傅里叶变换红外光谱等表征BC@nZVI的孔隙结构、表观形貌、元素分布、结构形态、物相组成、官能团等特性,研究BC@nZVI铁碳比、BC@nZVI投加量、PHE初始浓度、PS浓度等因素对BC@nZVI活化PS降解PHE的影响。采用准一级动力学模型评估PHE的降解动态,采用电子顺磁共振(EPR)确定BC@nZVI/PS体系中的自由基。研究结果表明,BC可有效负载nZVI并缓解nZVI的团聚,有利于提高对PS的活化效率;铁碳比为1:4(质量比)的BC@nZVI活化PS降解PHE的效果最优,在PHE初始质量浓度为1 mg/L、PS浓度为1.6 mmol/L、BC@nZVI投加量为0.6 g/L的最佳条件下,PHE的降解率达到94.59%。PHE的降解率随着PHE初始质量浓度的升高而降低;...     

新型氯离子活化过氧单硫酸盐的非自由基系统去除水中扑热息痛的研究

提出了基于过氧单硫酸盐(PMS)的非自由基氧化法降解水中典型药物污染:利用常见的氯离子(Cl-)活化PMS降解水中典型药物扑热息痛,并同传统次氯酸钠氧化降解扑热息痛系统进行比对.对比研究了两系统中氧化剂投量、底物浓度和pH值对扑热息痛去除的影响.实验结果表明PMS/Cl-系统对扑热息痛的去除符合典型零级反应动力学模型,而NaClO系统对扑热息痛的去除符合拟一级动力学模型.当扑热息痛初始浓度为10mg/L时,0.4mM PMS和50mM Cl-在120min内对其去除率最大可达76.7%.结果表明在PMS/Cl-和NaClO系统中,提高氧化剂浓度、降低底物浓度、降低系统pH值均利于目标物的去除.PMS/Cl-和NaClO系统均以HClO为主要活性因子降解污染物,但是PMS/Cl-系统中活性因子的产生更为缓慢,今后可考虑在基于PMS的高级氧化系统中投加氯离子以实现消除残余氧化剂并保证系统的持续消毒能力.     

可见光活化过一硫酸盐降解有机污染物的研究进展

基于过一硫酸盐的高级氧化过程是处理有机污染废水的有效技术,研发成本适宜的活化方法是该技术面向应用的关键.文章主要总结了可见光活化过一硫酸盐降解有机污染物的研究现状,重点介绍了石墨相氮化碳、金属以及其他复合光催化材料催化过一硫酸盐分解降解有机污染物的研究进展.在此基础上,对未来可见光下过一硫酸盐活化研究进行了展望.     

ZIF-67@NaBiO3复合催化剂活化过硫酸盐降解罗丹明B

通过离子交换法将类沸石咪唑骨架材料（ZIF-67）负载在NaBiO3上，成功制备了ZIF-67@NaBiO3复合催化剂并用于活化过硫酸盐（Peroxymonosulfate，PMS）. 通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱仪等对复合催化剂的结构、形貌和元素价态进行表征，发现ZIF-67被成功负载到了NaBiO3上. 以罗丹明B（Rhodamine B，RhB）为目标污染物，研究ZIF-67@NaBiO3活化PMS降解RhB体系中催化剂投加量、pH、过硫酸盐浓度、温度等因素对降解RhB的影响. 结果表明，当温度为20 ℃，pH=7，RhB、PMS、ZIF-67@NaBiO3的质量浓度分别为80 mg/L、600 mg/L、100 mg/L，反应30 min后，RhB的降解率大约为98％. 并且在循环4次后，RhB 30 min的降解率仍然保持在98%左右，显示该材料优越的稳定性. 淬灭实验表明，中性条件下反应过程中主要活性物质是、·OH. 由于引进了NaBiO3，反应后的材料极易分离，可供重复利用，进一步解决了有机金属框架材料回收难的问题并拓展了其在工业上的应用范围.     

废铁屑活化过硫酸盐降解偶氮染料RB5废水

采用废铁屑活化过硫酸盐(PS)降解偶氮染料废水,研究铁屑投加量、过硫酸盐浓度和初始pH值对活性黑5(RB5)降解过程的影响及动力学模型.结果表明:初始pH值为6,PS浓度为0.5 mmol·L^-1,废铁屑投加量为1 g·L^-1条件为最优的反应条件;反应50 min后,活性黑5去除率可达到90.22%,180 min后去除率可达到96.97%,反应后溶液中总铁的溶出量为97.32 mg·L^-1;RB5降解后,产生的副产物苯胺的质量浓度为0.13 mg·L^-1,反应后出水的pH值从初始的6变为4.01,废铁屑/PS体系降解RB5的降解动力学符合一级动力学反应;采用废铁屑活化过硫酸盐工艺降解偶氮染料废水具有反应速度快,不需调整初始pH值、运行成本低等优势.     

硫掺杂铁酸钴活化过一硫酸盐降解双酚A的性能研究

为加速过渡金属活化过一硫酸盐(PMS)中活性位点的再生,采用硫掺杂对CoFe2 O4进行了改性,以加快Co和Fe在PMS催化活化中的循环再生.采用水热法制备了催化剂硫掺杂CoFe2 O4(记为CoFe2 Sx)和未掺杂CoFe2 O4.表征结果表明:硫被成功掺入了CoFe2 O4晶体中,硫在催化剂表面主要以S2-、S2...     

过硫酸盐不同活化方式的研究进展

过硫酸盐高级氧化技术是一种利用硫酸根自由基(SO4-·)处理水中难降解有机物的新型处理技术.该技术因具有经济适用、安全稳定、环境友好、处理效果显著等特点受到了越来越多的关注.过硫酸盐在不同的活化反应条件(紫外光、温度、过渡金属离子、合成生物炭基材料、超声波)下能够产生强氧化性的硫酸根.通过剖析新型高级氧化技术的反应机理...     

羟胺增强钴离子催化活化过-硫酸盐降解有机污染物

采用盐酸羟胺(HA)加快钴离子的循环,提高其催化活化过一硫酸盐(PMS)的效果,高效去除和矿化有机污染物.以罗丹明B(RhB)为模型污染物,考察了HA、Co~(2+)、PMS浓度及溶液初始pH值对均相Co~(2+)/PMS体系降解RhB的影响.同时,以乙二胺四乙酸(EDTA)为探针,测试了不同HA下体系中的Co~(3+)的含量.结果表明:RhB的降解遵循准一级动力学过程,其降解速率随着Co~(2+)和PMS浓度增加而线性增大.在投加2μmol·L~(-1) Co~(2+)和0.4 mmol·L~(-1) PMS下,HA浓度为0.4 mmol·L~(-1)时,20μmol·L~(-1 )RhB可在10 min被完全降解.其一级降解速率常数为0.35 min~(-1),是不加HA时(0.16 min~(-1),Co~(2+)/PMS体系)降解速率常数的2.2倍. HA的加入将TOC去除率由17.8%提高到了38.6%.HA的加入还有效促进了Co~(3+)向Co~(2+)的还原循环,增加了活性Co~(2+)的含量,增强了其活化PMS产生自由基的能力.该HA增强Co~(2+)/PMS体系也可有效降解其它有机染料(如亚甲基蓝、甲基紫、橙黄II).说明盐酸羟胺的加入增强了Co~(2+)催化活化PMS降解有机染料.     

ZIF-67的制备及其活化过一硫酸盐降解左氧氟沙星

室温条件下制备了金属钴有机骨架材料ZIF-67，并采用扫描电子显微镜、X射线衍射光谱和傅里叶变换红外光谱进行表征。将ZIF-67用于活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)去除水溶液中左氧氟沙星(levofloxacin,LEV)，研究了不同的LEV初始浓度、催化剂剂量、PMS浓度以及初始pH值对去除LEV的影响。结果表明：ZIF-67能有效活化PMS降解水体中有机污染物LEV，在中性pH条件下，30 min内PMS/ZIF-67体系可降解92.0%的LEV。自由基淬灭实验和电子顺磁共振波谱实验表明，该体系中起决定性作用的活性氧物质为¹O₂。另外，水基质中Cl^-和CO₃^2-对该体系中LEV的降解有较强的抑制作用，而NO₃^-、HPO₄^2-以及腐殖酸对LEV的降解没有影响。研究表明MOF材料作为PMS催化剂在水的深度处理中具有潜在的应用前景。     

活化过硫酸盐技术处理有机染料废水

为了研究不同因素对活化过硫酸盐体系处理有机染料废水的影响,并获得处理效果较好的优化体系,考察过硫酸盐的初始浓度,亚铁离子的浓度以及反应体系中的温度对脱色亚甲基蓝的影响.实验结果表明:热-Na2 S2 O8体系中,[Na2 S2 O8]=8.0 mmol/L,T=70℃时,20 min内亚甲基蓝脱色率达99％;光-Na2...     

四氧化三钴活化过一硫酸盐降解布洛芬的研究

采用水热-高温煅烧法合成四氧化三钴,用于活化过一硫酸盐(PMS)以去除水中的布洛芬(IBU)。探讨四氧化三钴投加量、PMS浓度、初始pH和IBU质量浓度对IBU降解的影响。IBU的降解遵循一级反应动力学。当IBU质量浓度为30 mg·L^-1,Co₃O₄投加量为0.15 g·L^-1,PMS投加量2.5 mM,pH为7时,反应90 min后,IBU的降解率可达到99.9%,准一级反应速率常数为0.06 min^-1。结果表明,Co₃O₄/PMS体系可以高效降解水体中的IBU,应用前景良好。     

改性赤泥负载氧化钴催化剂活化过一硫酸盐降解罗丹明B

赤泥是制铝工业排放的强碱性固体废弃物,利用改性赤泥制备类芬顿催化剂可以实现赤泥资源化利用。以酸化改性赤泥为载体,采用浸渍法制备了负载氧化钴催化剂。以罗丹明B为目标物,研究了酸化改性赤泥负载氧化钴催化剂活化过一硫酸盐（peroxymonosulfate,PMS）处理罗丹明B的性能,考察了催化剂用量、PMS浓度、罗丹明B初始浓度以及反应温度的影响。结果表明,在催化剂用量为0.05 g/L、PMS浓度为0.1 mmol/L、溶液初始pH为4.8、反应温度为65 ℃、罗丹明B质量浓度为10 mg/L、反应时间为50 min的条件下,罗丹明B的去除率达到95.9%。淬灭实验结果表明,反应体系中同时存在SO₄^-· 、·OH和单线态氧¹O₂,其中¹O₂的氧化反应起主导作用。4次循环实验后罗丹明B的去除率仍能维持在80.0%以上。     

氮掺杂玉米芯生物炭对水中四环素的吸附研究

以农业废弃物玉米芯为原料,在双氰胺和碳酸氢钠的共同作用下经热解、活化得到氮掺杂玉米芯生物炭(N-CBC).利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)和红外光谱(FTIR)等手段对生物炭掺杂前后的形貌、组成和结构进行了表征,并系统分析了N-CBC对水中四环素的吸附性能、吸附动力学和吸附热力学.结果表明,在玉米芯、碳酸氢钠和双氰胺的质量比为1∶2∶0.7,700℃热解3 h的条件下制备的N-CBC对四环素的吸附性能最优,N-CBC呈多孔纹理结构,比表面积高达1 670 m²/g,为有机污染物的吸附提供了大量的活性位点,同时,氮的掺杂利于形成π-π共轭结构,促进吸附过程的进行.吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学研究表明,N-CBC对四环素的吸附符合准二级动力学模型,且为自发的多分子层物理吸附.     

Ag掺杂Co3O4催化活化过硫酸盐降解双酚A研究

考察了 Ag-Co₃O₄复合材料催化活化过硫酸盐降解双酚 A 的效能与机制。研究发现银离子的质量分数为 2.5%、水热反应时间为 8 h 和水热反应温度为 180℃时的催化剂(Ag-Co₃O₄)活化过硫酸盐对双酚 A 的降解效率最佳。研究了水环境共存阴离子(Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-和 SO₄^2-)对双酚 A 降解效果的影响。通过实际水环境的模拟实验和稳定性实验发现，催化剂在过硫酸盐体系下对含双酚 A 的水体表现出较强的降解效能与更稳定的特性。在猝灭实验中，在过硫酸盐体系下，该催化剂降解双酚 A 的活性氧化物种类型为羟基自由基、硫酸根自由基、超氧自由基和单线态氧。     

过渡金属离子协同紫外活化过硫酸盐

为研究不同过渡金属离子协同紫外(UV)活化过一硫酸盐(PMS)的能力,以Co~(2+)为基准进行Cu~(2+)、Mn~(2+)、Ni~(2+)、Zn~(2+)和Fe~(3+)协同紫外活化PMS的对比实验。结果显示:Cu~(2+)、Mn~(2+)、Ni~(2+)、Zn~(2+)和Fe~(3+)与单独紫外和单独PMS联合均不能有效降解目标物;与Co~(2+)/PMS/UV体系相比,Cu~(2+)、Mn~(2+)、Ni~(2+)、Zn~(2+)和Fe~(3+)协同紫外活化PMS的能力高于Co~(2+),其中Cu~(2+)、Mn~(2+)和Fe~(3+)的协同能力高于Ni~(2+)和Zn~(2+);投加叔丁醇(TBA)和乙醇(EA)的实验发现,Cu~(2+)/PMS/UV、Mn~(2+)/PMS/UV和Fe~(3+)/PMS/UV体系中的主要氧化物是硫酸根自由基(SO_4~-·)和少量的羟基自由基(HO·)。Cu~(2+)/PMS/UV、Mn~(2+)/PMS/UV和Fe~(3+)/PMS/UV体系中AO7的降解过程均符合假一级动力学。紫外可见光谱图分析结果表明,Cu~(2+)/PMS/UV、Mn~(2+)/PMS/UV和Fe~(3+)/PMS/UV体系中AO7均被有效降解。M/PMS/UV对于染料类物质具有广泛的应用范围。     

UV/过硫酸盐降解水中氧氟沙星的动力学和机理

研究了UV/过硫酸盐(peroxydisulfate,PDS)降解水中氧氟沙星(ofloxacin,OFL)的动力学和机理。考察了OFL和PDS初始浓度、pH、腐殖酸、富里酸对OFL降解作用的影响。结果表明,UV/PDS体系降解OFL的过程符合准一级反应动力学方程,OFL的降解速率随OFL初始浓度的增加而减小,随PDS初始浓度的增加而增大;酸性和碱性条件均抑制了OFL的降解,且碱性条件的抑制作用更为显著。腐殖酸和富里酸也不同程度地抑制了OFL的降解。经液相色谱-高分辨质谱联用仪(UPLC-MS)分析,得到了UV/PDS降解OFL的4种产物,推测主要的降解途径是脱甲基和开环作用。对比可知,UV/PDS降解OFL的反应速率(0.622 3 min~(-1))较相同条件下UV/H_2O_2降解OFL反应速率(0.518 4 min~(-1))快,由此可以预见,UV/PDS高级氧化技术在水处理中具有广阔的应用前景。     

碱改性生物炭-凹凸棒制备及其对水中磷的去除

磷是动植物必不可少的营养物质．然而，地表水中过量的磷会导致水生植物和藻类的快速生长．本研究通过氯化镁对玉米芯残渣进行改性，在无氧条件下高温烧制并与碱改性凹凸棒混合，制备了一种碱改性生物炭-凹凸棒土复合物(MgO-CB-AMAP)．该碱改性生物炭具有高比表面积，达396.2 m~2/g，明显高于直接煅烧制备的生物碳(132.7 m~2/g)．进一步，评价了MgO-CB-AMAP复合物对水中磷的吸附性能．结果表明：当水中磷浓度5 mg/L、玉米芯及凹凸棒的比例为1∶3、用量为2 g/L时，6 h后磷去除率达91%，吸附量为9.7 mg/g，均高于生物炭(3.6 mg/g)和碱改性凹凸棒(6.1 mg/g)．最后，对MgO-CB-AMAP在模拟含磷污染水体中磷的吸附过程进行了动力学研究，该吸附过程符合准二级动力学模型．研究结果表明这种碱改性生物炭-凹凸棒土复合物在磷污染控制中有很好的应用前景．     

紫外活化过硫酸盐技术去除水中人工甜味剂的研究进展

综述了紫外(Ultraviolet,UV)活化过硫酸盐(Persulfate,PS)技术去除水环境中新型污染物——人工甜味剂(Artificial Sweeteners,ASs)的研究现状,对比了UV/PS技术与传统高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes,AOPs)的优劣,深入剖析了UV/PS技术降解ASs的动力学、影响因素、降解产物和机理,指出了现有研究中存在的问题,并对UV/PS技术的发展前景进行了展望。