热活化过硫酸钠降解饮用水中亚硝基二乙胺

采用热活化过硫酸盐(thermally activated persulfate, TAP)技术对含氮消毒副产物亚硝基二乙胺(N-nitrosodiethylamine, NDEA)进行降解.考察了反应时间、温度、初始pH值、过硫酸盐(persulfate, PS)投加量和NDEA初始质量浓度对降解效果的影响.结果表明，在反应时间为60 min、温度为60℃、初始pH值为3、PS投加量为2.0 mmol·L^-1、NDEA初始质量浓度为2.0 mg·L^-1时，NDEA的去除率达96.60%.热活化PS对NDEA的降解符合一级反应动力学.     

Mn-Bi25FeO40催化活化过硫酸盐高效降解抗生素磺胺嘧啶的研究

活化过硫酸盐的高级氧化工艺因其可以生成活性氧已经成为当前降解抗生素的前沿性技术，而开发新型高效的催化剂又是此技术发展的关键。向 Bi₂₅Fe O₄₀中掺杂 Mn 元素，采用水热法合成 Mn-Bi₂₅Fe O₄₀复合材料，并将其作为一种高效的 PDS 活化催化剂，用于快速降解磺胺嘧啶。结果表明，掺杂 Mn²⁺后的 Bi₂₅Fe O₄₀催化剂，可在 25 min内将磺胺嘧啶的降解效率从 60.72%提升到 97.69%。通过自由基猝灭实验发现 Mn-Bi₂₅Fe O₄₀/PDS 体系降解 SDZ 时产生了·OH、SO₄·^-、O₂·^-和¹O₂四种活性物种，其中，·OH 和 SO₄·^-自由基在该体系中发挥主要作用。     

废铁屑活化过硫酸盐降解偶氮染料RB5废水

采用废铁屑活化过硫酸盐(PS)降解偶氮染料废水,研究铁屑投加量、过硫酸盐浓度和初始pH值对活性黑5(RB5)降解过程的影响及动力学模型.结果表明:初始pH值为6,PS浓度为0.5 mmol·L^-1,废铁屑投加量为1 g·L^-1条件为最优的反应条件;反应50 min后,活性黑5去除率可达到90.22%,180 min后去除率可达到96.97%,反应后溶液中总铁的溶出量为97.32 mg·L^-1;RB5降解后,产生的副产物苯胺的质量浓度为0.13 mg·L^-1,反应后出水的pH值从初始的6变为4.01,废铁屑/PS体系降解RB5的降解动力学符合一级动力学反应;采用废铁屑活化过硫酸盐工艺降解偶氮染料废水具有反应速度快,不需调整初始pH值、运行成本低等优势.     

生物炭负载纳米零价铁活化过硫酸盐降解水中菲的性能研究

生物炭负载纳米铁(BC@nZVI)是一种新型的高效非均相活化材料,可活化过硫酸盐(PS)进行原位化学氧化,去除焦化场地等复杂污染场地中的多环芳烃。针对BC@nZVI活化PS对菲(PHE)降解性能及影响因素,基于液相还原法制备BC@nZVI,采用BET比表面积测试、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射技术、傅里叶变换红外光谱等表征BC@nZVI的孔隙结构、表观形貌、元素分布、结构形态、物相组成、官能团等特性,研究BC@nZVI铁碳比、BC@nZVI投加量、PHE初始浓度、PS浓度等因素对BC@nZVI活化PS降解PHE的影响。采用准一级动力学模型评估PHE的降解动态,采用电子顺磁共振(EPR)确定BC@nZVI/PS体系中的自由基。研究结果表明,BC可有效负载nZVI并缓解nZVI的团聚,有利于提高对PS的活化效率;铁碳比为1:4(质量比)的BC@nZVI活化PS降解PHE的效果最优,在PHE初始质量浓度为1 mg/L、PS浓度为1.6 mmol/L、BC@nZVI投加量为0.6 g/L的最佳条件下,PHE的降解率达到94.59%。PHE的降解率随着PHE初始质量浓度的升高而降低;...     

Ag掺杂Co3O4催化活化过硫酸盐降解双酚A研究

考察了 Ag-Co₃O₄复合材料催化活化过硫酸盐降解双酚 A 的效能与机制。研究发现银离子的质量分数为 2.5%、水热反应时间为 8 h 和水热反应温度为 180℃时的催化剂(Ag-Co₃O₄)活化过硫酸盐对双酚 A 的降解效率最佳。研究了水环境共存阴离子(Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-和 SO₄^2-)对双酚 A 降解效果的影响。通过实际水环境的模拟实验和稳定性实验发现，催化剂在过硫酸盐体系下对含双酚 A 的水体表现出较强的降解效能与更稳定的特性。在猝灭实验中，在过硫酸盐体系下，该催化剂降解双酚 A 的活性氧化物种类型为羟基自由基、硫酸根自由基、超氧自由基和单线态氧。     

ZIF-67的制备及其活化过一硫酸盐降解左氧氟沙星

室温条件下制备了金属钴有机骨架材料ZIF-67，并采用扫描电子显微镜、X射线衍射光谱和傅里叶变换红外光谱进行表征。将ZIF-67用于活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)去除水溶液中左氧氟沙星(levofloxacin,LEV)，研究了不同的LEV初始浓度、催化剂剂量、PMS浓度以及初始pH值对去除LEV的影响。结果表明：ZIF-67能有效活化PMS降解水体中有机污染物LEV，在中性pH条件下，30 min内PMS/ZIF-67体系可降解92.0%的LEV。自由基淬灭实验和电子顺磁共振波谱实验表明，该体系中起决定性作用的活性氧物质为¹O₂。另外，水基质中Cl^-和CO₃^2-对该体系中LEV的降解有较强的抑制作用，而NO₃^-、HPO₄^2-以及腐殖酸对LEV的降解没有影响。研究表明MOF材料作为PMS催化剂在水的深度处理中具有潜在的应用前景。     

过硫酸盐增强ZnO@N,C-Co3O4光电催化降解四溴双酚A的性能研究

过硫酸盐活化技术作为一种新型高级氧化技术,与光电催化技术耦合后能够显著提高材料对污染物的降解性能. 通过水热法研制ZIF-67/8的衍生材料ZnO@N, C-Co₃O₄,显著拓宽ZnO的光吸收范围至可见光区域,并且有效抑制光生载流子的复合. 对复合薄膜电极的化学组成、形貌特征、光吸收性能进行表征,研究了光电化学性能. 研究表明:薄膜电极在过硫酸盐增强光电催化体系中对四溴双酚A(TBBPA)的降解率最高达97.2%. 过硫酸盐活化技术和光电催化耦合显著增强ZnO@N, C-Co₃O₄对TBBPA的催化降解效率. 提出了过硫酸盐增强光电催化降解TBBPA的机理,硫酸根自由基和羟基自由基是该体系的主要活性物种.     

紫外活化过硫酸盐技术去除水中人工甜味剂的研究进展

综述了紫外(Ultraviolet,UV)活化过硫酸盐(Persulfate,PS)技术去除水环境中新型污染物——人工甜味剂(Artificial Sweeteners,ASs)的研究现状,对比了UV/PS技术与传统高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes,AOPs)的优劣,深入剖析了UV/PS技术降解ASs的动力学、影响因素、降解产物和机理,指出了现有研究中存在的问题,并对UV/PS技术的发展前景进行了展望。     

四氧化三钴活化过一硫酸盐降解布洛芬的研究

采用水热-高温煅烧法合成四氧化三钴,用于活化过一硫酸盐(PMS)以去除水中的布洛芬(IBU)。探讨四氧化三钴投加量、PMS浓度、初始pH和IBU质量浓度对IBU降解的影响。IBU的降解遵循一级反应动力学。当IBU质量浓度为30 mg·L^-1,Co₃O₄投加量为0.15 g·L^-1,PMS投加量2.5 mM,pH为7时,反应90 min后,IBU的降解率可达到99.9%,准一级反应速率常数为0.06 min^-1。结果表明,Co₃O₄/PMS体系可以高效降解水体中的IBU,应用前景良好。     

可见光下TiO_2协同过硫酸盐光催化降解罗丹明

应用过硫酸盐(PS)协同TiO_2在可见光下光催化/降解了废水中残留的典型稳定阳离子碱性染料罗丹明(RhB),考察了PS和TiO_2投加量、pH、黄腐酸浓度对RhB降解的影响,并通过自由基抑制剂实验,验证了体系中主要的自由性基团种类.结果表明:投加固定量的PS,能够有效提高RhB的降解速率;当PS与TiO_2的投放量分别为1.0mmol/L与0.5 g/L时,去除效率最高;溶液初始pH对RhB的降解影响较小,而水中存在的黄腐酸对于RhB降解具有明显的抑制作用;反应120 min后,体系中TOC的去除率最高为58%.探针实验表明:硫酸根自由基(SO_4~(·-))以及超氧自由基(O_2~(·-))为可见光/TiO_2/PS体系中的主要活性物质;且催化剂在5次循环利用后,RhB去除率仍保持在95%以上.     

光辅助磁性Co3Mn-LDHs/rGO活化过硫酸盐降解水中的磺胺嘧啶

针对抗生素磺胺嘧啶(SDZ)导致水体污染的问题,采用水热法制备以石墨烯(rGO)为基底的三维层状兼光催化与过硫酸盐活化功能的Co₃Mn-LDHs/rGO双效催化剂,构建可见光/过硫酸盐耦合降解体系(Vis-PMS),降解水中的SDZ.实验结果表明：Co₃Mn-LDHs成功负载在rGO上,且Co₃Mn-LDHs的依附阻止了rGO片的堆叠;Co₃Mn-LDHs/rGO质量浓度为20 mg/L,过硫酸盐(PMS)质量浓度为200 mg/L,初始pH=7为可见光耦合非均相活化PMS体系降解SDZ的最佳条件,经60 min反应后,SDZ的去除率达87.58%;在10次循环实验后,Co₃Mn-LDHs/rGO仍对SDZ有较高的去除率,可重复利用率较好;该体系中起主要作用的自由基为硫酸根自由基(SO■)、羟基自由基(·OH)和单线态氧(¹O₂).     

过硫酸盐不同活化方式的研究进展

过硫酸盐高级氧化技术是一种利用硫酸根自由基(SO4-·)处理水中难降解有机物的新型处理技术.该技术因具有经济适用、安全稳定、环境友好、处理效果显著等特点受到了越来越多的关注.过硫酸盐在不同的活化反应条件(紫外光、温度、过渡金属离子、合成生物炭基材料、超声波)下能够产生强氧化性的硫酸根.通过剖析新型高级氧化技术的反应机理...     

二氧化碳阴离子自由基在水处理中的应用

高级还原技术作为近年来新兴的水处理技术之一，主要通过外加能量激活常规的还原剂而产生强还原性自由基和水合电子，还原去除水中有机污染物、重金属离子、硝酸盐等毒性污染物．二氧化碳阴离子自由基(CO₂^·-)作为一种还原性自由基，具有极强的还原性，能快速与水中多种污染物反应，在水处理中具有研究、开发和推广应用价值．结合国内外文献，介绍CO₂^·-的结构、理化性质和产生途径，以及其在去除水中有机氯、硝酸盐及重金属等污染物方面的应用，并详细论述影响降解效果的因素和降解机制．最后，对CO₂^·-的未来研究方向和应用前景进行展望．     

聚苯乙烯微塑料和纳米氧化锌对锦鲫的复合生物效应

纳米金属氧化物和微塑料均为典型的颗粒态污染物，对水生生态系统存在安全风险，但目前鲜有研究两者对水生生物的复合效应.为探究聚苯乙烯微塑料(Polystyrene Microplastic,PS MPs)与纳米氧化锌(ZnO Nanoparticles,ZnO NPs)复合作用下的生物响应，以锦鲫(Carassius auratus)为受试生物，将其暴露在ZnO NPs(1 mg·L^-1),PS MPs(1 mg·L^-1,10 mg·L^-1),ZnO NPs+PS MPs (1 mg·L^-1+1 mg·L^-1与1 mg·L^-1+10 mg·L^-1)中14 d.测定了两种颗粒物的水合粒径、Zeta电位、水体Zn²⁺含量、Zn在锦鲫各组织中的富集量和肝脏氧化损伤指标.结果显示，与PS MPs复合后，ZnO NPs在水体中的团聚性和稳定性增加，与高浓度PS MPs复合后水中Zn²⁺含量降低；锦鲫各组织...     

多掺杂生物炭活化过一硫酸盐降解酸性橙G

文章以酵母细胞为模板,通过一锅法成功制备多杂原子(氮、磷、硫)掺杂的多孔碳微球(multi-heteroatoms (nitrogen, phosphorus, and sulfur) doped porous carbon microspheres, MHPCS),并将其用于活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate, PMS)降解酸性橙G(orange G,OG)。实验结果表明,MHPCS₈₀₀(在800℃下热解)+PMS体系在30 min内对OG的去除率可以达到100%。猝灭实验、电子自旋共振(electron spin resonance, ESR)实验、傅里叶变换红外光谱(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR)和电化学表征结果表明：MHPCS₈₀₀+PMS体系中的主要活性物质是表面络合物;实际废水中常见的阴离子SO₄^2-(浓度为78 mmol/L)对MHPCS₈₀₀+PMS体系去除OG几乎没有影响,而相同浓...     

棉/ZIF-67衍生的复合材料用于处理含双酚A废水

以廉价的废弃棉(Cotton)为载体负载一种金属有机框架(MOFs)材料ZIF-67,通过高温煅烧制备出钴/棉碳(Cotton/ZIF-67-700)复合材料.采用X-射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和X-射线光电子能谱等手段对材料进行表征.将Cotton/ZIF-67-700材料应用于催化活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的双酚A(BPA),评价其性能及各种影响因素.通过淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)波谱识别催化反应体系中产生的活性氧(ROS)物种并推测反应机理.结果表明：Cotton/ZIF-67-700对BPA具有优异的吸附性能，理论最大吸附量达到227.1 mg/g; Cotton/ZIF-67-700可在宽的pH范围(3～11)高效活化PMS降解BPA,且能循环使用多次；淬灭实验和EPR波谱分析证实，硫酸根自由基(SO₄^·-)、羟基自由基(·OH)和单线态氧(¹O₂)为主要ROS参与BPA的氧化降解.本研究提供了一种廉价和规模化制备MOFs衍生金属/碳复合材料的通用策略，展示出该复...     

垃圾渗滤液MBR出水的单独过硫酸盐体系深度处理技术

研究了过硫酸盐(PMS)体系对垃圾渗滤液MBR出水中污染物(COD、NH⁺₄-N等)的处理效能及机理,同时对该处理体系的生物毒性变化和经济性进行了分析.结果表明,单独PMS能够有效氧化垃圾渗滤液MBR出水中的主要污染物,其中COD的去除效能随PMS投量的增加而提高,并在PMS投量为20.36 g/L时达到最高78.3%的去除率;在氧化剂投量为5.09 g/L条件下,降解了97.2%的NH⁺₄-N,同时脱除了97.6%的色度. PMS体系会优先去除MBR出水中的小分子有机物,腐殖酸和富里酸也几乎被完全去除(>99%).该体系中,对NH⁺₄-N和色度降解起主要贡献的是HClO和ClO^-,对有机物去除起主要贡献的组分则是未活化的PMS.若以去除90%的COD为目标,则PMS最佳投量为1.018 g/L,对应的最小成本为3 835元/t.经PMS体系处理后的MBR出水生物毒性大幅增加,应着重考虑如何降低出水的环境影响.     

多酸负载型生物炭活化过硫酸盐降解磺胺甲恶唑

作为水环境中持久存在的抗生素,磺胺甲恶唑(SMX)对环境以及人类健康都存在一定危害.制备一系列多酸负载型生物炭催化剂xCoPMoV/C(Co₂PMo₁₁VO₄₀/C,简称CoPMoV/C,x为10%、20%、30%、 40%),通过XRD、FT-IR、XPS对催化剂进行表征,研究其在过硫酸盐(PMS)体系中对磺胺甲恶唑的去除性能,考察催化剂用量、PMS用量、多酸负载量以及无机离子种类对降解SMX性能的影响.结果表明：Co₂PMo₁₁VO₄₀成功负载在生物炭上;CoPMoV/C能够高效降解SMX(SMX初始质量浓度为20 mg/L,20%CoPMoV/C投入量为0.2 g/L,PMS为0.5 mmol/L),30 min内SMX的降解率可达99%;催化剂具有良好的可重复使用性,循环3次后,SMX的去除率仍可达到90%以上.     

纳米零价铝活化过硫酸盐降解卡马西平

通过液相还原法合成了粒径在100～200 nm之间的类球形纳米零价铝(nZVAl)颗粒.合成的nZVAl能在较广的pH范围(2.5～10)内有效活化过硫酸盐(PS)降解卡马西平(CBZ).结果表明:在初始pH=3,PS浓度为0.5 mmol·L~(-1),nZVAl质量浓度为0.15g·L~(-1)条件下反应30 min后,CBZ的去除率达到94.3%,优于商品铝粉;PS浓度上升会促进nZVAl的腐蚀,提高CBZ的降解效率;SO_4~(2-)腐殖酸(HA)的存在会抑制CBZ的降解效率,而Cl~-的存在显著促进CBZ降解;nZVAl/PS体系中产生的SO_4~(·-)是降解CBZ的主要活性自由基;X射线光电子能谱(XPS)分析表明Al~0是nZVAl中活化PS的主要成分,并且nZVAl表面氧化层钝化为Al_2O_3是反应后续降解效率降低的主要原因.     

KHCO3活化Fenton试剂调理污泥热解促进磷回收

以Fenton试剂调理脱水泥饼为研究对象,通过KHCO₃活化热解得到生物炭,通过水浸从水浸液中合成了鸟粪石产品．考察了Fenton试剂中Fe²⁺投加量、KHCO₃活化试剂及热解温度对生物炭中磷浸出的影响,试验结果表明：投加KHCO₃和提高热解温度均可促进生物炭中难溶性磷向水溶性磷转化;当Fenton试剂投加量为每1 g总挥发性有机物含量(volatile solid,VS)投入110 mg Fe²⁺,KHCO₃与Fenton试剂调理脱水泥饼质量比为1:1,热解温度为500℃时,制备得到的污泥热解生物炭中磷浸出率达90%;将水浸液进行除杂,以鸟粪石形式回收磷的效率可达79%.