碳纳米管促进Au/Al2O3对甲酸分解的催化研究

利用碳纳米管(CNTs)作为添加剂,研发出一种高效新型的Au/CNTs-Al2O3催化剂,其对甲酸分解脱氢具有较高催化活性.经过优化后的Au/CNTs-Al2O3催化剂,在甲酸和甲酸钠摩尔比为7∶3的条件下,363K时甲酸分解的转化频率可达356h-1,比没有掺杂CNTs的Au/Al2O3基底催化剂的活性提高了71%,比直接使用CNTs作载体的Au/CNTs催化剂提高了236%.利用气相色谱检测分解后的气体产物,发现其中CO的体积分数小于0.01%,保证了分解得到的氢气的清洁与干净.联合谱学表征结果表明,CNTs的加入不仅增大了载体的比表面积,而且高度分散了催化剂表面Au粒子使其粒径保持在2nm左右,另外还提高了催化剂表面活性物种Au0的比例.同时,CNTs的高吸氢、储氢能力,也有助于活性位上甲酸分子解离下来的氢物种向CNTs溢流、扩散,从而促进了甲酸脱氢的活性.     

有氧条件下Au/CeO2/Al2O3催化还原NO的研究

NO是形成光化学烟雾、生成酸雨和破坏大气臭氧层的前驱气体之一,消除NO已成为近几年国内外催化界的研究热点.Cu-ZSM-5是国内外研究最成熟的催化剂,但实用性差.本研究以HAuCl4为前驱体,沉积-沉淀法制备Au/CeO2/Al2O3催化剂,用X-射线衍射(XRD )进行表征,考察了加入CeO2对Au/CeO2/Al2O3催化活性的影响.结果表明Al2O3、CeO2/A l2O3表面的Au晶粒小, 分散度高.Au/Al2O3的deNOx活性较低,而含金复合催化剂Au/CeO2/Al2O3的活性高于Au/Al2O3及Cu-ZSM-5.     

Au/CeNaY催化剂的制备、表征及其水汽变换反应性能

对Na Y分子筛进行Ce4+交换改性,获得Ce Na Y载体,继而负载Au制备一系列Au/Ce Na Y催化剂。采用电感耦合等离子光谱分析仪(ICP-OES)、N2物理吸附仪、X线衍射仪(XRD)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)和H2程序升温还原(H2-TPR)等方法对负载纳米Au催化剂进行表征,并考察催化剂的水汽变换反应活性。结果表明:随着载体中Ce4+含量增加,催化剂的Au负载量逐渐提高,比表面积和孔容显著下降,且纳米Au颗粒均匀地分散于分子筛载体上。Au/Ce Na Y比Au/Na Y具有更高的水汽变换反应活性,且Au/Ce Na Y催化剂的反应活性随载体中的Ce4+含量的增加而提高。在350℃时,Au/Na Y的反应活性为2.6 mol/(mol·h),而Au/Ce Na Y的反应活性高达33.2 mol/(mol·h)。     

纳米金催化剂Au/Al_2O_3的制备及其催化活性研究

用吸附色谱柱法制备了Au/Al2O3催化剂,分析了金粒径大小、酸度、液固比、载体等因素对纳米金催化剂Au/Al2O3活性的影响.结果表明：当粒径为2～3 nm,pH为9,液固比为4 1时,催化剂Au/Al2O3的活性最高.     

负载金催化剂Au/CeO2的制备及其催化氧化性质表征

文中利用简单方法制备出高效的CeO2载体,并通过沉积-沉淀法成功制备出新型催化剂Au/CeO2;通过表征发现,500℃培烧出来的Au/CeO2催化剂对CO氧化活性最高。     

Au/Al_2O_3/Al整体型催化剂的研究

采用阳极氧化法制备了Al2O3/Al载体,研究了阳极氧化条件(硫酸浓度、电流密度、氧化时间等)对载体比表面积和孔结构的影响.用这种载体,经过水合或负载CeO2、Fe2O3等助剂对载体的不同处理后,采用浸渍法制备了金负载量为1%的Au/Al2O3/Al、Au/Al2O3-CeO2/Al、Au/Al2O3-Fe2O3/Al催化剂,考察了其CO催化氧化活性.结果表明:阳极氧化条件对载体的表面结构有着显著的影响,同时也明显影响到催化剂的活性;助剂CeO2的加入能明显提高催化剂的活性.     

有氧条件下Au/CeO2/Al2O3催化还原NO的研究

NO是形成光化学烟雾、生成酸雨和破坏大气臭氧层的前驱气体之一，消除NO巳成为近几年国内外催化界的研究热点，Cu0-ZSM-5是国内外研究最成熟的催化剂，但实用性差，本研究以HAuCl4为前驱体，沉积-沉淀法制备Au/CeO2/Al2O3催化剂，用X-射线衍射（XRD）进行表征，考察了加入CeO2对Au/CeO2/Al2O3催化活性的影响。结果表明：Al2O3、CeO2/Al2O3表面的Au晶粒小，分散度高，Au/Al2O3的deNOx活性较低，而含金复合催化剂Au/CeO2/Al2O3的活性高于Au/Al2O3及Cu-ZSM-5。     

高分散Ni/Al2O3-CeO2催化剂的制备及其甲烷干重整性能研究

以离子交换逆负载法合成了以氧化铝和氧化铈为载体的高分散镍基催化剂,通过溶度积的(Ksp)驱动将Ni负载在氧化物载体上,得到了用于甲烷干重整的高分散催化剂.采用XRD、TEM、N₂物理吸附-脱附等表征手段表征了催化剂的物理化学性质,使用固定床反应器评价其催化性能,研究了催化剂中CeO₂含量对甲烷干重整性能的影响.结果表明：在低CeO₂含量时(Ce质量分数为3.4%),催化剂具有较高活性和稳定性,产物H₂/CO比约等于1,反应后催化剂活性金属轻微烧结,积碳最少.     

K2CO3/Al2O3固体碱催化酯化原油脱酸

开发高效催化剂是提高原油催化酯化脱酸效率的关键。将K2CO3/Al2O3固体碱催化剂用于原油的酯化脱酸,用XRD、N2吸附-脱附、Hammett指示剂-苯甲酸滴定法表征催化剂性质,研究活性组分含量及酯化反应条件对催化剂性质和活性的影响。结果表明:当K2CO3负载量为25%时,活性组分呈多层分散,催化剂比表面积和孔体积显著下降。催化剂的总碱量(H->9.3)和弱碱量(9.3相似文献   

微波-二元醇技术制备Au/TiO2及其光催化消除臭氧

以TiO2为载体,利用微波加热HAuCl4的乙二醇溶液,制得了负载型的Au/TiO2催化剂,采用透射电子显微镜(TEM)、漫反射光谱(DRS)、X射线光电子能谱(XPS)等现代表征技术对Au/TiO2催化剂进行了表征,并考察了其光催化分解臭氧的性能.结果表明,微波辅助制备的Au/TiO2催化剂具有较高的光催化消除臭氧活性.     

甲基修饰Au/MCM-41催化环己烷选择氧化

介绍了一种提高环己烷氧化制备环己酮/环己醇催化效率的方法.通过对Au/MCM-41催化剂进行甲基化修饰以提高其表面的疏水性,从而提高环己烷催化氧化的效率.结果表明,在相同反应条件下,甲基化修饰的催化剂Au/CH3-McM-41比未修饰的催化剂Au/MCM-41表现出更高的催化效率,Au/CH3-McM-41优异的催化性能是由于甲基的引人改变了Au活性位的周围环境引起的.     

V2O5/CeF3光催化降解丙酮的性能研究

利用浸渍法制备了一系列不同掺杂量的V2O5/CeF3光催化剂,通过光催化降解丙酮实验考察了催化剂的光催化性能,并采用X射线衍射(XRD)、BET比表面积和紫外可见光谱(UV-vis)等方法表征了催化剂的物理化学性质.结果表明:少量(摩尔分数≤15%)V2O5的掺杂有利于催化剂比表面积的增加,有利于催化剂光催化性能的提高;而当V2O5含量进一步增加时,由于CeVO4晶相的出现,使催化剂的比表面积减小、禁带宽度增加,从而降低了催化剂的光催化活性.其中,摩尔分数为15%的V2O5/CeF3催化剂具有最佳的光催化性能,丙酮降解率可达85%.     

可商业化催化剂Cu/γ-Al2O3的制备和活性研究

用浸渍法制备出低成本的可商业化的Cu/γ-Al₂O₃催化剂，催化剂在NH₃做还原剂下对NO有良好的活性。研究了Cu负载量和煅烧温度对催化剂结构和催化活性的影响，借助XRD和N₂吸附法对催化剂的晶体结构、比表面积和平均孔径进行了表征；以NH₃为还原剂，NO转化率为活性评价指标，对所制备催化剂进行了选择催化还原反应研究。结果表明：Cu负载量对催化活性有影响，而煅烧温度的影响不大。煅烧温度为723K，Cu负载量为质量分数10%时，催化剂的活性最高。     

Au/TiO2催化剂室温催化燃烧甲醛的研究

采用沉积-沉淀法制备了负载型Au/TiO₂催化剂,以甲醛的催化氧化作为目标反应,采用XRD和TEM对该样品进行了表征并考察了金负载量、沉淀剂种类、反应液pH值、沉积沉淀温度、活化气氛、还原温度及时间等对Au/TiO₂催化甲醛氧化活性的影响。结果表明：1.80%（质量分数）的Au/TiO₂,经过85℃氢气气氛还原,显示了最高的催化甲醛氧化的活性,在30℃、体积空速为15000h^-1,甲醛的体积分数为4.5×10^-4时,可以将50%的甲醛完全转化为H₂O和CO₂。样品中金物种颗粒平均尺寸为4.5nm。     

制备条件对Au/La-Mn-O催化剂低温氧化CO性能的影响

采用溶胶-凝胶法(Sol-gel法)制备系列La-Mn-O载体,用沉积-沉淀法(DP法)制备负载型金催化剂,以CO催化氧化为探针反应,对催化剂活性进行测试,并考察催化剂的制备条件(焙烧温度、制备过程中溶液的pH值、Au的负载量以及载体的种类)对催化活性的影响,用XRD、BET和AAS等手段对催化剂进行表征.结果表明,当溶液的pH=9,Au的理论负载量为2%,未经焙烧的Au/LaMnO3催化剂表现出较好的活性,CO的最低完全转化温度为90℃.稳定性测试结果显示.Au/LaMnO3催化剂具有较好的稳定性,连续反应30 h,CO的转化率一直保持100%,放置150d后催化剂活性稍有下降,CO的最低完全转化温度由原来的90℃升至110℃.     

V2O5/TiO2烟气脱硝催化剂的钾、钠、锌、磷中毒及再生

为研究SCR脱硝催化剂的钾、钠、锌、磷中毒,采用K,Na,Zn的氯盐和P的铵盐作为V2O5/TiO2催化剂中毒的前驱体,研究了4种物质对氨法SCR脱硝反应的影响.通过比较水洗、酸洗和氯化铵洗涤3种再生方式,对钾盐中毒的V2O5/TiO2催化剂进行了再生性能研究.最后对于新型抗中毒催化剂的制备进行了探索.实验结果表明:钾盐对于V2O5/TiO2催化剂的毒化作用最强;酸洗具有最佳的再生效果,钾盐中毒的催化剂经酸洗再生后,脱硝活性在一定条件下高于新鲜催化剂;通过添加助剂磷钨酸,V2O5/TiO2催化剂的活性温度窗口得以拓宽,且抗钾盐中毒能力也得到了提高.     

原位还原制备Au-P/SiO_2催化剂及其催化性能

甲酸分解制氢是解决能源问题的有效途径,与Pd催化剂相比,Au催化剂不易失活,具有较好的稳定性.使用次亚磷酸钠原位还原制备了Au-P/SiO_2催化剂,并利用X射线衍射、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等表征手段探讨其结构,并以甲酸分解为目标反应研究其催化性能.结果表明,该方法制备的催化剂中Au粒子(粒径3nm左右)均匀分散在SiO_2表面,且P掺杂进入Au的晶格形成Au-P复合物,改变了Au的电子结构.同时反应过程中产生的PⅢ被Au3+氧化生成磷酸金,提供酸性中心,使Au-P/SiO_2催化剂表现出较Au/SiO_2催化剂更加优越的催化性能.在363K,4mol/L的甲酸溶液中,Au-P/SiO_2催化剂催化甲酸分解的转化率可达51%,是未掺杂的Au/SiO_2催化剂的4倍.     

负载型金催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究

通过沉积沉淀法制备了负载型金催化剂,测定了其对CO的催化氧化性能.结果表明,催化剂的活性与催化剂的载体种类、焙烧温度和放置时间等因素有关;Au/TiO2和Au/CeO2催化剂的催化活性较高,而Au/ZnO催化剂的催化活性较低;焙烧温度影响催化剂的性能,焙烧温度为400℃时,催化剂活性最高;较长的放置时间会降低催化剂性能,这可能与活性组分粒径长大有关.     

Au/TiO2的制备及可见光催化性能

采用沉积沉-沉淀法制备了Au/TiO2催化剂,并用IR、TG-DTA、SEM进行了表征.以甲醇气体消除反应为模式反应评价催化剂在可见光下的光催化性能.运用正交法设计实验方案,研究了金含量、焙烧温度和焙烧时间对催化剂催化活性的影响.结果表明金含量和焙烧温度对金催化剂的影响显著,Au含量lwt.%的Au/TiO2催化剂在200℃下活化5 h的光催化活性最佳.0.15 g催化剂可将初始浓度为35 g·m-3,流速为5 ml·min-1的甲醇气体消除62.3%.     

LaAl0.5Ni0.5O3钙钛矿的制备及其对甲烷干重整的催化性能

采用硬模板法制备比表面积大的介孔LaAl_1-xNi_xO₃钙钛矿催化剂,将其用于碳中和甲烷干重整领域,研究不同温度下的反应活性。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、N₂吸附-脱附(BET)、H₂程序升温还原(H₂-TPR)、热重分析(TGA)对制备的催化剂进行表征。结果表明:LaAl_0.5Ni_0.5O₃催化剂在反应过程中表现出了最优异的活性与稳定性。在反应温度为750 ℃,空速GHSV=36 000 mL/(g·h)的反应条件下, CH₄与CO₂的转化率分别达到69.8%和81.5%,经25 h稳定性测试后CH₄与CO₂的转化率仅分别降低2.7%和3.3%。这是由于在H₂-Ar混合气还原过程中,LaAl_0.5Ni_0.5O₃催化剂获得了比LaAl_0.7Ni_0.3O₃催化剂更多的Ni活性位点,同时获得了比LaAl_0.3Ni_0.7O₃催化剂更优异的抗烧结、抗积碳性能。