关于大气臭氧问题的主要研究进展

大气臭氧是非常重要的温室气体,其在全球的分布具有不均匀性,受到人类活动的显著影响,近几十年来由于对流层臭氧增加造成正的辐射强迫会增加大气温室效应,而平流臭氧减少会使其吸收的紫外线辐射减少,为负的辐射强迫,使得平流层大气降温。因此关于大气臭氧浓度变化及其对气候的影响是非常复杂的,一直是科学界研究的热点和难点问题。自从20世纪50年代末到70年代就发现臭氧浓度有减少的趋势。1985年英国南极考察队在南纬60°地区观测发现存在大气臭氧层空洞;自此开始,大气臭氧问题引起了世界各国的极大关注,并给予很多研究。目前,平流层和对流层臭氧浓度的观测仍然是研究的重点。鉴于对流层臭氧浓度持续升高和平流层臭氧浓度的不断下降,以及他们在对流层和平流层大气温度中所起的不同作用,本文将主要针对近五年来大气臭氧相关的研究进展进行简要的综述,包括对流层和平流层臭氧浓度及其观测研究,和人类活动的影响等方面进行分述。最后给出目前研究工作的不足和未来工作展望。     

亚印太交汇区低纬上空不同层次大气臭氧的时空变化分析

 利用ECMWF 195709~200208共45a的多层臭氧质量混合比月平均资料,详细分析了亚印太交汇区(AIPO)低纬地带上空平流层、对流层各层次上臭氧浓度的分布特征.结果表明:①区域上空对流层、平流层及臭氧总量大尺度特征均显著,纬度带分布特征明显;②对流层和平流层臭氧各个季节变化趋势相反,平流层臭氧和臭氧总量各个季节变化趋势一致;同一层次夏季臭氧浓度变化趋势与其他3个季节变化趋势相反;③区域上空20~3hPa是臭氧浓度的高值区,50~30hPa臭氧平均变化幅度最大;④对流层臭氧距平变化在整个高度上较为一致,正、负距平随季节绕赤道做南、北半球摆动,且存在季节性突变;⑤赤道上空有明显从平流层上层随季节逐渐往较低层传播的臭氧正负距平现象.     

南亚季风环流与臭氧时空分布变化关系的特征分析

利用2005年1月至2017年12月搭载在美国环境监测Aura卫星上的臭氧监测仪（Ozone Monitoring Instrument, OMI）数据和NCEP气象资料,在夏季风环流指数定义方法的基础上,重新定义了南亚区域冬季风环流指数,并分别计算了南亚夏季风和冬季风环流指数. 结合冬夏两季环流的强弱变化采用相关分析、合成分析和奇异值分解（Singular Value Decomposition, SVD）等方法,探讨了环流异常形势下臭氧的时空变化特征. 结果表明:①南亚夏季纬向环流与经向环流的强度变化存在一致性,冬季经向环流与纬向环流的强度变化差异较大. ②南亚臭氧柱总量的季节变化明显,且近13年来臭氧柱总量整体呈上升趋势. ③夏季（冬季）风环流指数与对流层中低（中高）层和平流层中低层臭氧的相关性显著,但夏季平流层和对流层的相关趋势相反. ④夏季风环流增强对应青藏高原?伊朗高原上空及南侧区域的上升运动增强,对臭氧的输送作用是造成对流层臭氧分布呈现差异的原因. ⑤冬季风环流强弱期的垂直上升和下沉运动中心的移动,以及南北向、东西向气流交汇区的差异是造成臭氧分布不同的原因.     

2001年春季临安、昆明和香港臭氧垂直分布特征的对比分析

利用2001年3月到4月上旬在中国临安、昆明和香港特别行政区进行臭氧探测获得的资料,对这3个地点的臭氧垂直分布特征进行了分析与对比,发现3个地点的臭氧分布特征既有相同点,也有不同点。其主要不同点有,最大臭氧分压和所处高度不同;临安10～16km高度的臭氧浓度远远大于昆明与香港;在对流层低层,香港有一特别突出的高臭氧浓度层,昆明次之;临安对流层的中上层没有像昆明和香港出现的臭氧低值区现象。根据NCEP分析资料给出的2001年3月的背景大气环流特征表明不同的大气环流有不同的臭氧垂直分布特征,临安地区易受北方冷气团的影响,昆明和香港则受低纬度暖湿气团影响较大;对流层高层的副热带急流对3个地点臭氧垂直分布也有不同的影响。     

邵武首次臭氧探空观测垂直廓线特征分析与臭氧总量估算

2021年11月24日,利用我国自行研制的CTY-1型臭氧探空传感器和地面接收设备,福建省首次臭氧探空观测科学试验在邵武开展。该文对此次臭氧探空观测到的0～33km臭氧分压、温度、湿度等资料进行分析,结果表明,(1)当天整个对流层的臭氧分压较小,到达平流层后臭氧分压开始明显增大,一直增加到25km附近达到极大值。(2)对流层臭氧体积混合比由地面向对流层顶波动式递增。(3)平流层臭氧体积混合比的极大值出现在32km附近。(4)此次观测对流层臭氧总量34.3DU,占比12.8%,平流层臭氧总量233.8DU,占比87.2%。研究显示,此次臭氧探空观测垂直廓线特征和臭氧总量的分布占比符合一般规律。     

冬季Hadley环流活动与大气臭氧变化的关系研究

 利用1957年9月到2002年8月,共540个月的ECMWF的经向风和臭氧质量混合比资料,分析研究了冬季Hadley环流强弱特征的变化对臭氧变化的影响.分析指出在冬季伴随Hadley环流的增强,其中心南移,高度升高,臭氧在对流层增加,平流层减少,臭氧总量呈现出减少的趋势.Hadley环流的增强,中心南移,高度升高以及臭氧在对流层的增加对全球变暖是正反馈,而平流层臭氧减少,臭氧总量减少对全球变暖是负反馈.因此Hadley环流的强弱对臭氧的影响明显.     

中国西南上空大气臭氧垂直分布的结构特征

 用球载电化学臭氧探空仪于2001年春季在中国西南昆明上空测得臭氧垂直分布的精细结构,结果表明臭氧垂直廓线具有多层次特征.在21～30km高度之间是臭氧分压多峰值的极大值层,极大值平均为15.13mPa,臭氧混合比极大值平均高度在30.2km.对流层顶附近臭氧分压存在极小值,且有南风分量的极大风层对应.对流层上层和平流层低层出现臭氧峰值时,其峰值层附近具有显著的冷平流特征.在5km以下观测到了不稳定的对流层臭氧高浓度峰值层.     

武汉市臭氧时空分布及环境变量影响分析

武汉是武汉城市群的核心城市,随着经济和城市化快速推进,臭氧污染日趋加重.为探究武汉市臭氧浓度时空分布及影响因素,以该市21个环境监测站点2016年至2018年臭氧观测数据及环境协变量数据为基础,使用时空地理加权回归模型和反距离权重插值法,对该区域臭氧浓度时空变化及其环境影响因素进行了分析.结果表明,武汉市夏半年臭氧平均浓度高于冬半年,而且6月和9月出现两个峰值,年变化呈"M"型;武汉市主城区臭氧浓度普遍低于远城区,并且逐渐形成远城区浓度高主城区浓度低的环状包围结构;气温、边界层高度、总云量、地表压强与臭氧分布有较强影响,因为环境变量的周期性变化导致臭氧浓度亦表现出年际周期性.夏季是武汉臭氧污染高发期,更应加强监管注意防护,尤其是远城区浓度高且污染高发区.     

穿越东亚不同定义对流层顶质量和臭氧通量的分析

选取动力学和热力学定义的对流层顶作为平流层和对流层之间的分界,并利用等熵坐标下的Wei公式对东亚地区穿越对流层顶的质量和臭氧通量进行了分析,结果发现对流层顶的选择对于研究平流层与对流层交换方面的作用至关重要.东亚地区质量和臭氧通量交换在整体上具有明显的年代际变化特征,1958～2001年近44a的通量交换距平变化可以分为3个比较稳定的时段:即1958～1971,1972～1985和1986～2001年.在这3个时段中,通量交换距平分布表现为"负正负"的变化趋势,说明在东亚地区质量和臭氧净通量交换情况为先增强后减弱.东亚地区平流层和对流层之间质量和臭氧交换正距平区在东北平原和华北平原附近经历了一个逐渐增强的变化过程,表明这些区域在东亚地区平流层和对流层之间的质量和臭氧通量交换中扮演着越来越重要的角色.     

天津市臭氧污染现状与变化特征的研究

随着经济的增长和机动车保有量的增加,天津市臭氧污染越来越严重。与平流层臭氧保护人类与环境的作用不同,对流层大气中臭氧浓度如果过高会造成一系列不利于人体健康的影响。针对臭氧污染情况,选取天津市2013年与2014年4个监测点位的臭氧、氮氧化物和PM2.5的常规小时监测数据,开展臭氧浓度对比以及臭氧时空变化分析和臭氧相关性分析。结果表明:臭氧浓度有增加的趋势;臭氧浓度呈现明显的季节和日变化规律;市中心的臭氧浓度比郊区低;臭氧浓度与氮氧化物、PM2.5呈现典型的负相关关系;臭氧浓度与温度成正相关,与湿度成负相关。     

对流层臭氧的控制因子

讨论了控制对流层臭氧水平的两个因子,得出了这样的结论:气流流动和光化学反应是对流层臭氧的重要来源,但两者在指定的位置和时间的相对重要性没有弄清楚,另列出了对流层臭氧研究中存在的困难.     

Extensive halogen-mediated ozone destruction over the tropical Atlantic Ocean

Increasing tropospheric ozone levels over the past 150 years have led to a significant climate perturbation; the prediction of future trends in tropospheric ozone will require a full understanding of both its precursor emissions and its destruction processes. A large proportion of tropospheric ozone loss occurs in the tropical marine boundary layer and is thought to be driven primarily by high ozone photolysis rates in the presence of high concentrations of water vapour. A further reduction in the tropospheric ozone burden through bromine and iodine emitted from open-ocean marine sources has been postulated by numerical models, but thus far has not been verified by observations. Here we report eight months of spectroscopic measurements at the Cape Verde Observatory indicative of the ubiquitous daytime presence of bromine monoxide and iodine monoxide in the tropical marine boundary layer. A year-round data set of co-located in situ surface trace gas measurements made in conjunction with low-level aircraft observations shows that the mean daily observed ozone loss is approximately 50 per cent greater than that simulated by a global chemistry model using a classical photochemistry scheme that excludes halogen chemistry. We perform box model calculations that indicate that the observed halogen concentrations induce the extra ozone loss required for the models to match observations. Our results show that halogen chemistry has a significant and extensive influence on photochemical ozone loss in the tropical Atlantic Ocean boundary layer. The omission of halogen sources and their chemistry in atmospheric models may lead to significant errors in calculations of global ozone budgets, tropospheric oxidizing capacity and methane oxidation rates, both historically and in the future.     

基于人工神经网络模型的臭氧生成灵敏度预测

本文将臭氧生成灵敏度指标Φ=k_HC+OH［HC］/k_NOx+OH［NO_x］及其影响参数作为输入参数,建立了人工神经网络模型,预测了日本海利尻岛海洋大气边界层臭氧生成的控制因素及其灵敏度特征。预测结果与化学模式计算结果基本一致,证明文中所建立的人工神经网络模型具有较好的预测性能。研究结果表明,人工神经网络模型可以作为一个有效的工具用于对流层臭氧生成灵敏度特征的确定及相关的臭氧消除策略制定。     

大气臭氧层的破坏和保护

本文介绍了臭氧的作用，大气中臭氧减少带来的危害及保护臭氧层的措施。     

地球磁场变化与臭氧分布的对比分析

对比分析地球磁场和臭氧层在分布及变化上的一些观测结果,并结合臭氧层的形成机理,初步探讨地球磁场与臭氧分布的联系。结果是地球磁场的分布和变化与臭氧层的分布和变化具有明显的一致性,这种一致性是地球磁场影响的结果。     

保定市夏季臭氧污染来源及大气传输影响研究

运用Models-3/CMAQ模式和源排放情景分析扰动法, 对河北省保定市2014年7月的臭氧污染来源进行模拟与量化, 分析大气传输对保定市臭氧污染特征和来源组成的影响。保定市臭氧浓度分布呈现西部山区低、中部和东部平原区高的特点。研究期间, 保定市臭氧污染主要受偏南气团、东南气团和偏东气团的传输影响, 污染日中 3 类传输条件出现的比例分别为28%, 39%和17%。在保定市最大8小时臭氧浓度中, 跨区域背景的臭氧占比近半。在京津冀及周边地区对保定臭氧的贡献中, 河北省贡献最大(约占区域总贡献量的2/5), 河南省、山东省和江苏省源排放也有重要影响(均占区域贡献的1/10左右)。在上午, 河北中部排放贡献的快速增大以及来自河南和山东的臭氧通过垂直混合向地面输送, 导致保定臭氧浓度快速升高; 除河北中部地区外, 其余地区的贡献变化总体平缓, 导致保定午后臭氧高值持续时间长, 呈现宽峰型的单峰日变化特征。     

大气臭氧:天然分布、人为影响及其健康损害

 从大气臭氧（O₃）天然分布、人为活动对O₃变化的影响（臭氧层空洞和O₃生成潜势）O₃污染对人类健康的危害（O₃污染对人体呼吸系统和心血管系统的影响）3个方面综述了近年来有关大气O₃的研究进展,其中在O₃生成潜势方面重点介绍了O₃生成效率、光化学O₃生成潜势和增量O₃活性3种主要模型。通过了解本区域O₃污染形成的主要来源和变化过程,引起人们对于O₃污染的重视,并据此制定合理的控制政策和措施。     

北京地区臭氧源识别个例研究

利用三维区域空气质量模式CAMx模拟京、津地区对流层大气光化学过程。运用臭氧源识别技术研究不同地区、不同种类污染源排放对北京市城近郊区臭氧浓度的影响,并统计分析这一地区的臭氧来源构成。结果表明,北京市城近郊区排放的污染物对本地及其下风地区的臭氧生成有显著影响;北京市城近郊区的各类源排放中,流动源对臭氧生成贡献最大,油品储运和溶剂使用与工业源的臭氧生成贡献也占有较高份额,天然源排放对臭氧生成的贡献很小。另外,研究表明,北京地区的臭氧生成具有区域特征,气象和源排放条件会对这一地区臭氧来源的构成产生较大影响,周边地区污染物排放的影响应予以关注。     

厦门市臭氧污染空间分布中紫外工艺污染分析

根据厦门市挥发性有机物（volatile organic compounds ,VOCs）调查情况,对80家代表性的企业监测数据的研究表明:臭氧污染主要发生在紫外光解、紫外+活性炭、紫外+等离子等有机废气处理效率低的工艺中;厦门市臭氧工业源空间分布呈现岛内远低于岛外的格局,岛外臭氧工业源主要分布在集美区、同安区和海沧区;厦门市各行政区规模工业增速与臭氧污染没有显著相关性,各行政区臭氧处理总量平均值与其规模工业经济增速皮尔逊相关系数为-031;臭氧污染与VOCs年产生量呈正相关;湖里区、思明区臭氧处理工艺治理效果显著。建议有关部门加强生产工艺和废气治理设施检查,倡导紫外催化分解与其他工艺联用的处理工艺,降低臭氧产生量;在臭氧污染治理时,考虑VOCs年产生量及其空间分布。