一种新型二氧化碳与环氧丙烷共聚催化剂的合成与性能研究

合成了一种SalenCo催化剂,并利用红外光谱、质谱以及核磁共振氢谱等对其进行表征.此外,探究了在不同反应温度、CO_2压力、反应时间和催化剂用量下,该催化剂对二氧化碳与环氧丙烷共聚的影响,得到了合成聚碳酸酯的最佳反应条件.     

Mn(Ⅲ)-Salen型催化剂的合成及催化氧化苯乙烯的研究

对Mn(Ⅲ)-Salen型模拟酶仿生催化剂的合成及催化氧化活性进行了相关的研究.以取代水杨醛和二胺类为原料,合成制备了4种Salen型仿生催化剂,用IR、UV等测试方法对Salen型催化剂的化学结构进行表征,并对以氧气为氧化剂的苯乙烯催化氧化制备苯甲醛反应的氧化选择性进行了初步的探索.实验结果表明:Mn(Ⅲ)Cl2-Salen型仿生催化剂具有良好的氧化选择性,其苯甲醛氧化选择性可达87%.     

Salen-CoCl催化体系催化二氧化碳与环氧丙烷共聚的研究

合成并表征了一种新型高效的席夫碱钴催化剂,其用于催化二氧化碳与环氧丙烷的聚合,得到了窄相对分子质量分布的聚碳酸酯.另外,系统地探讨了其在不同反应温度,CO2压力,反应时间及催化剂用量下对催化二氧化碳与环氧丙烷共聚的催化影响,得到了聚合反应的最佳条件.     

CO_2催化加氢合成醇及催化剂表征

本文研究了分子筛负载双金属催化剂的制备和反应条件对CO_2加氢合成甲醇、乙醇的催化性能的影响。详细考察了活性组分、分子筛种类、稀土添加剂、pH值及Cu/Ru比等的影响。讨论了反应温度、压力和H_2/CO_2比对催化剂活性和选择性的影响,并用XPS和FT-IR对催化剂进行了表征。     

煤焦加压Boudouard反应动力学

将3种不同变质程度煤于1173K下制成煤焦,在PBBR装置上于1073～1223K温度和0.29～2.47MPa下进行煤焦Boudouard反应试验。提高反应温度和压力均能使煤焦的基碳转化率和平均比气化速率增大,且显示温度的影响大于压力。随着原煤变质程度加深,其煤焦的气化活性减小。未反应芯表面反应模型能较好描述此气化过程,并可计算出反应动力学参数。活化能,频率因子和反应级数。用Na_2CO_3和K_2CO_3作催化剂能明显加速官地煤焦与CO_2气化反应速率,并显著降低其反应活化能,且K_2CO_3的催化效果大于Na_2CO_3。     

Ni、Co、Mn（Salen）／MCM-41的制备及其催化性能的研究

直接合成法制备了NH2-MCM-41,进而负载Ni、Co、Mn（Salen）配合物制备了催化剂．采用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线衍射（XRD）对催化剂进行了表征．将这些催化剂用于以H2O2为氧化剂的环己烯环氧化反应,结果表明：与Ni（Salen）／MCM-41和Co（Salen）／MCM41相比,Mn（Salen）／MCM41具有较高的反应活性．以Mn（Salen）／MCM41为催化剂,获得了优化的反应条件：在n（C6H10）／n（H2O2）=3、20mL乙腈为溶剂、反应时间4h的条件下,环己烯转化率为8．0％,选择性为47．5％．     

生物质能源开发——Ⅲ.甘蔗渣的湿式裂解气化

对文题内容研究表明,Na_2CO_3对生物质的湿式裂解是良好的催化剂。Ni-Mo催化剂有利于甲烷生成,Ni-Mo和Na_2CO_3混合催化剂效果最好。可使气体转化率达55%以上。生物质的湿式裂解气化可得气体、液体和焦三种产品。其中气体产品主要含CO_2、CO、H_2、CH_4和少量的C_mH_n。脱(?)CO_2后可得热值为12500～16700kJ/m~3左右的中热值煤气。对液体产品的组分用荧光光谱法进行了分析,发现有菲、(?)醌等几十种物质。湿式裂解气化的最佳反应时间为150min、反应温度380℃以上。若以液体产品为主,则反应时间为80min较佳,反应温度相对降低。讨论了不同催化剂及Na_2CO_3用量对甘蔗渣湿式裂解气化的影响。     

常压附近CO2对Cu／ZnO甲醇合成催化性能的影响

CO_2对CO加氢制甲醇有着很大影响。当CO_2含量少(约3％以下)时,可促进CO加氢,超出此限度后,即阻碍作用,这效应并不与CO_2的绝对分压有关,只要CO/CO_2恒定,这个作用就得以显露,即使总压低至常压附近也是这样。但常压下,于通常反应温度间出现随温度升高,甲醇产率下降的现象,这可能与生成甲醇的选择性减少有关,故采用在较低温度下(200℃)予以评价。反应压力大范围变动时的这个特性对弄清 Cu/ZnO 催化剂是否存在两种不同的活性中心会有所帮助。     

手性Salen Co(Ⅲ)催化剂的合成

将(R,R)1,2-二苯基乙二胺与2-羟基-3-叔丁基-5-甲基苯甲醛缩合,得到手性Salen(R,R)-1,后者与Co(OAc)2.4H2O络合、氧化得到Salen Co(Ⅲ)手性催化剂,运用元素分析和1HNMR对目标化合物和反应中间体进行了结构表征.     

CuO-ZnO-ZrO_2催化剂上CO_2/H_2低压合成CH_3OH反应的研究

研完了在2MPa压力下,CuO-ZnO-ZrO_2催化剂对CO_2/H_2合成甲醇反应的催化活性。用BET、XRD、SEM、TPR等测试方法对催化剂表面性质、晶相组成、活性规律及ZrO_2的作用进行了探讨。加入ZrO_2有助于提高活性组分的分散度和催化剂的表面积;可以大大提高催化剂的活性和CH_3OH的选择性。活性组分CuO存在表面和体相两种分散形式,且ZrO_2的含量和焙烧温度直接影响着CuO的分散量及催化剂活性以及孔容的分布。