0D-2D CdS/WO3 S型异质结光催化剂的制备与性能研究

光生载流子的迁移效率是影响CO₂光还原反应性能的关键因素之一.通过简单的水热法与连续离子层吸附反应成功制备了具有高效载流子迁移能力的0D-2D S型CdS/WO₃光催化复合材料.XRD、SEM、XPS分析结果证实了该复合材料的成功制备,其独特的OD-2D结构有效提高了CdS QDs的分散性.UV-Vis DRS结果表明该材料具有优异的光吸收能力.光电化学表征证明CdS/WO₃复合材料具有最佳的光电转化能力以及光生载流子迁移能力,有助于其光还原反应的进行.光还原CO₂实验表明该复合材料具有远高于CdS QDs材料的光催化活性,其CO和CH₄的产率为64.7μmol/(g·h)和2.3μmol/(g·h),分别是纯CdS QDs的4.0倍和3.2倍,循环实验表明CdS/WO₃具有良好的催化稳定性.     

三维g-C3N4/NixP复合光催化剂的制备及其可见光下产氢性能的研究

以三聚氰胺和三聚氰酸为原料,以水为溶剂采用超分子自组装法制备三维互联框架形貌的3D g-C₃N₄（DCN）。以次磷酸钠和硫酸镍作为磷源和镍源,采用原位光沉积法在3D g-C₃N₄上沉积Ni_xP,制备了3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂。采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）、紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等手段对样品进行了表征,结果表明,3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂上均匀负载着直径几十纳米的Ni_xP颗粒并且Ni_xP表现为无定形结构;与体相g-C₃N₄（BCN）和3D g-C₃N₄相比,复合光催化剂有着更好的可见光吸收能力。以三乙醇胺为牺牲剂,在波长λ≥420 nm的可见光下进行产氢试验,研究了3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂的光催化性能。结果表明,光沉积20 min得到的3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂的光催化产氢速率可达1 720 μmol/（g·h）,远远大于纯DCN（7 μmol/（g·h））和光沉积20 min得到的BCN/Ni_xP复合光催化剂（15 μmol/（g·h））,并且在经历5个光催化循环产氢测试后其循环性能没有明显降低。     

中空CdS/PANI复合微球的制备及其光催化产氢研究

通过硬模板法制备中空CdS微球,并利用苯胺在微球表面聚合制备了形貌良好的中空CdS/PANI复合微球光催化剂.通过调控CdS和苯胺的配比,得到不同形貌的复合结构,利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光光谱(PL)、紫外光电子能谱(UPS)和电流-电压曲线(CV)等手段对催化剂进行了表征,并在可见光照射下进行光催化产氢,评估其光催化活性.结果显示,与中空CdS微球相比,中空CdS/PANI复合微球光催化剂表现出更好的光催化活性和循环稳定性,产氢速率最高可达328μmol·g~(-1)·h~(-1),比单一的CdS光催化剂提升了2.1倍(157μmol·g~(-1)·h~(-1)).经过5次循环实验,中空CdS/PANI复合微球的光催化活性几乎没有下降.这可能是因为PANI的引入,使得光生空穴转移到了PANI上,而光生电子留在CdS表面催化产氢.这一方面抑制了CdS在光催化过程中的光腐蚀效应,另一方面也使光生电子-空穴对得到有效分离,进而提升了其光催化活性和循环稳定性.     

原位光沉积Cu提升UiO-66-NH_2光催化制氢性能的研究

金属-有机骨架(MOFs)材料UiO-66-NH_2用于光催化分解水制氢需要负载贵金属助催化剂,如Pt,但考虑贵金属价格昂贵,笔者以价格低廉的过渡金属Cu做产氢助催化剂,采用原位光沉积方法制备Cu/UiO-66-NH_2复合光催化材料.结果表明,沉积Cu可以促进UiO-66-NH_2的可见光光催化制氢性能.在优化的Cu担载量为6.0%(m/m),Cu/UiO-66-NH_2最高产氢速率为40μmol·h~(-1)·g~(-1),与负载1.0%-Pt/UiO-66-NH_2(m/m)材料的产氢速率相当.高光催化制氢性能归因于UiO-66-NH_2中光生电子可以向Cu助催化剂传输,从而提升电子-空穴对的分离.实验结果为过渡金属用作MOFs产氢助催化剂提供了实验基础.     

光还原法制备Ag/Bi2WO6可见光催化剂及其性能研究

利用离子液体辅助醇热法制备了具有较高活性的Bi_2WO_6可见光催化剂,并进一步采用光还原法将Ag纳米粒子负载到Bi_2WO_6催化剂表面.利用Ag良好的导电性以及表面plasma效应,有效增强了催化剂的可见光吸收,降低了光生载流子复合的几率,显著提高了污染物降解的光催化活性.同时确定了最佳Ag含量和反应条件.     

多孔化改性对g-C3N4/CdS复合光催化剂制备及光催化活性的影响

以三聚氰胺盐酸盐为前驱体, 用高温缩聚方法制备多孔化改性的类石墨相氮化碳（pg-C₃N₄）材料; 用水热法制备CdS纳米中空微球, 用沉积法将pg-C₃N₄与CdS有效复合, 制备pg-C₃N₄/CdS复合光催化剂; 用X射线衍射(XRD)、 透射电子显微镜(TEM)、 Fourier变换红外光谱(FTIR)、 紫外可见光谱(UV Vis)、 荧光光谱及电化学阻抗谱对样品进行表征; 用可见光催化降解染料罗丹明B（RhB）对其光催化活性进行评价, 并给出pg-C₃N₄/CdS光催化降解RhB的机理. 结果表明： 石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的多孔化改 性有利于其与CdS间形成紧密界面, 进而促进pg-C₃N₄/CdS光生电子 空穴的分离和传递, 有效提高了其光催化活性和稳定性.     

表面负载型g-C_3N_4/TiO_2复合催化剂的制备及可见光催化还原Cr(Ⅵ)的性能研究

采用热聚合-溶剂热法得到表面负载型g-C_3N_4/TiO_2复合材料,其结构组成、形貌和光电性质通过XRD、TEM、HRTEM、FT-IR、BET和UV-vis测试分析.结果表明TiO_2纳米小颗粒负载于微米级片状g-C_3N_4表面,形成稳定的g-C_3N_4/TiO_2固-固异质结构,扩大了光响应范围、显著提高光生载流子的分离效率.在可见光催化还原水中Cr(Ⅵ)的过程中,g-C_3N_4的质量百分含量是影响光催化活性的重要因素,g-C_3N_4/TiO_2-C具有最高的光催化活性和良好的稳定性.依据实验结果和光电流响应实验给出光催化反应机理.     

CeO2/Ti3C2/CdS Z型异质结复合物的制备及其光催化降解甲基橙

采用水热法制备了CeO₂/Ti₃C₂/CdS Z型异质结复合物，并对其进行了光催化降解甲基橙的研究.结果表明：制备所得CeO₂/Ti₃C₂/CdS复合物具有较大的比表面积，表现出较高的可见光催化降解活性.以Ti₃C₂为传输介质，CeO₂/Ti₃C₂/CdS Z型异质结复合物的形成促进了电荷的转移，有效抑制光生载流子的复合，增强了体系的氧化还原降解能力，加速了活性物种的产生，提高了体系对甲基橙的可见光催化降解性能.其中，CeO₂/Ti₃C₂/CdS-1∶3具有高的光催化活性.     

复合催化剂AgI-Ag3PO4/TiO2纳米带的制备及其光催化性能研究

通过化学沉淀法在TiO₂纳米带上首先制备了Ag₃PO₄/TiO₂,然后利用离子交换法成功将AgI负载到Ag₃PO₄上,制备了具有优异催化活性的复合催化剂AgI-Ag₃PO₄/TiO₂。利用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X-射线衍射仪（XRD）、X-射线光电子能谱（XPS）等分析方法对复合催化剂的形貌、晶型结构、元素组成等进行了表征,结果表明：TiO₂纳米带形貌规整,宽度在50~400 nm之间,AgI-Ag₃PO₄纳米颗粒均匀地负载于TiO₂纳米带表面;TiO₂纳米带晶型为典型锐钛矿相,AgI为六方晶相的β-AgI,Ag₃PO₄为立方晶相;AgI-Ag₃PO₄/TiO₂中Ag元素以+1价态存在于催化剂中,没有Ag单质析出,表明复合催化剂结构稳定。以罗丹明B作为复合光催化剂的模型反应物,评估了不同批次、AgI/Ag₃PO₄不同比例催化剂的光催化性能,结果显示：AgI-Ag₃PO₄/TiO₂系列催化剂的催化活性均高于单独的TiO₂、Ag₃PO₄和AgI;当AgI与Ag₃PO₄物质的量比为3∶5时,AgI-Ag₃PO₄/TiO₂具有最高的光催化效率,该催化剂在30 min后对罗丹明B的降解率可达到98.7%,并且在多次重复实验后仍然保持较高的催化活性。     

BiOBr/Fe3O4@硅藻土复合磁性材料的光催化性能

采用水热法制备了Fe₃O₄纳米粉体、硅藻土负载纳米Fe₃O₄二元催化剂(Fe₃O₄@D),并与BiOBr粉体进行了复合,成功合成了BiOBr/Fe₃O₄@D复合纳米粉体。采用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)等仪器对3种催化剂进行了表征,并用制得的催化剂光降解罗丹明B(RhB)。结果表明,3种催化剂均被成功合成;在3种催化剂中,Fe₃O₄粉体呈球状,且BiOBr/Fe₃O₄@D直径处于纳米级;在光催化降解RhB的试验中,BiOBr/Fe₃O₄@D复合纳米粉体的催化性能最好。进一步考察了BiOBr/Fe₃O₄@D三元催化剂的投加量、PMS质量浓度、初始pH等因素对其光催化性能的影响。结...     

AgI/GdFeO_3/g-C_3N_4纳米光催化剂的制备及对诺氟沙星的降解研究

为了研究半导体光催化剂的光生载流子效率,增强光催化活性,采用超声辅助水热法制备AgI/GdFeO_3/g-C_3N_4纳米复合光催化剂,结合仪器分析手段对材料的晶体特征和化学性质进行表征,并进行诺氟沙星降解及机制研究.表征结果显示:复合光催化剂呈球片结构,其比表面积为57.93 m~2/g;在氙灯照射180 min时,其对诺氟沙星的降解达到了72.1%.双Z型体系在光催化过程中提高了光生载流子的分离效率,改善了光催化活性.     

在FTO上垂直生长的TiO2纳米棒及其光电性能

为提高纳米TiO₂材料的光催化性能,通过一步水热法在FTO衬底上垂直生长了TiO₂纳米棒.实验结果表明：TiO₂纳米棒的凸起结构具有较大的电化学比表面积,电荷转移电阻小;作为光电化学电池(photoelectrochemical cell, PEC)光阳极材料,TiO₂纳米棒在光源下的自供电光电流密度可达0.373 mA·cm^-2.增强的光电流归因于其特殊的结构,该结构能有效提高TiO₂纳米棒的光生电子-空穴分离效率.     

水热法制备TiO2-ZnO纳米棒分级结构及其光电性能研究

为了增加光电极光生电子传输通道并提高其光敏剂的负载能力,采用两步水热法制备了一种新颖的TiO_2-ZnO纳米棒分级结构。采用水热法在FTO导电玻璃基底上生长TiO_2纳米棒有序阵列膜,通过浸泡提拉在TiO_2纳米棒上包覆一层ZnO溶胶,经烧结形成ZnO种子层;再次采用水热法于TiO_2纳米棒上生长ZnO纳米棒,形成TiO_2-ZnO纳米棒分级结构,通过旋涂辅助连续离子反应分别在TiO_2纳米棒阵列和TiO_2-ZnO纳米棒分级结构中沉积光敏剂CdS纳米晶,形成CdS/TiO_2纳米棒复合膜和CdS/TiO_2-ZnO纳米分级结构复合膜。利用SEM,TEM,XRD、紫外-可见吸收光谱、瞬态光电流图谱等表征和测试手段,对样品的形貌、结构、光吸收和光电性能进行了表征和测试。结果表明,与单纯的TiO_2纳米棒阵列相比,TiO_2-ZnO分级结构可以沉积更多的CdS光敏剂,CdS/TiO_2-ZnO纳米分级结构复合膜的光吸收性能和瞬态光电流均明显优于CdS/TiO_2纳米复合薄膜。凭借优异的光电性能,TiO_2-ZnO分级结构在太阳电池光阳极材料中具有很好的应用前景。     

g-C_3N_4纳米棒/TiO_2/Ni/CNTs复合物的制备及其光催化性能

通过简单的快速加热回流本体氮化碳制备了缺陷较少的g-C3N4纳米棒;然后采用缓慢水解法在g-C3N4纳米棒表面负载掺杂镍的TiO2前驱体,经热处理制得g-C3N4纳米棒/TiO2/NiO纳米复合光催化剂;最后以TiO2中的Ni为催化剂,采用化学气相沉积法原位生长CNTs,制备g-C3N4纳米棒/TiO2/Ni/CNTs纳米复合光催化剂。通过XRD、TG、TEM、FT-IR、UV-Vis等测试方法对催化剂进行表征,考察了样品在紫外光和可见光下对亚甲基蓝(MB)的光催化降解活性。结果表明:g-C3N4纳米棒/TiO2/Ni/CNT纳米复合物在紫外和可见光下对亚甲基蓝的降解率分别为87%和68%,光催化活性较g-C3N4/TiO2/NiO有明显提高。     

活性炭负载壳聚糖／纳米CdS复合粒子对甲基橙的脱色作用

用模拟生物矿化法制备了活性炭负载壳聚糖/纳米CdS复合粒子,并用于可见光光催化降解甲基橙染料模拟废水,研究了初始pH值、催化剂投加量、光照情况和催化剂重复使用等因素对甲基橙光解脱色率的影响.结果表明,当pH=2.0,催化剂投加量为1.0 g/L的条件下,对初始浓度为10 mg/L的甲基橙模拟废水进行可见光辐射处理60 min后,脱色率达到97.2%.溶液的pH值对脱色率有显著影响,酸性媒介比碱性媒介更有利于甲基橙染料光解脱色.处理前后的UV-Vis谱图分析表明,活性炭负载壳聚糖/纳米CdS复合粒子可见光辐射处理甲基橙过程中溶液出现脱色,是因为染料发生氧化光降作用.催化剂重复利用5次后,处理60 min对甲基橙的脱色率仍可达84.7%.     

MoO3基催化剂在氢能中的应用与进展

MoO₃是具有优异气敏性能的宽禁带半导体,在析氢反应、储氢、氢气检测中的具有广泛的应用。该文首先针对MoO₃的晶体结构特征、纳米结构的可控合成进行了总结;其次,针对MoO₃及其负载型催化剂在氢能源的制备、氢能运输时的储存以及氢能使用过程中检测等问题,重点介绍了纳米结构MoO₃基催化剂的最新发展;最后展望了MoO₃基催化剂的研究和应用的未来发展。     

锡掺杂与类石墨氮化碳共改性赤铁矿用于304SS光生阴极保护

光生阴极保护技术是一种将阴极保护机理和半导体光电特性相结合的新型环保防腐策略.赤铁矿(_α-Fe2O3)是很有前途的光阳极材料,但是纯α-Fe₂O₃光阳极的空穴扩散长度短和光生e^--h⁺对的复合率较高等问题限制了其在光电化学领域的应用.文中使用锡(_Sn)掺杂和类石墨氮化碳(_C3N4)共同对赤铁矿进行改性.结果表明,复合光阳极FTO^/CCNS^/Sn-Fe₂O₃与304不锈钢(304SS⁾耦合后,在模拟光照下开路电位(OCP⁾进一步下降至-575m V,电化学阻抗明显减小.该策略促进了载流子的传输,抑制了光生载流子的复合,可以为赤铁矿用于304SS光生阴极保护提供参考.     

团簇NiMo3P催化析氢性能的研究

为探究团簇NiMo₃P各优化构型的催化析氢性能,基于密度泛函理论,在B3LYP泛函的条件下,采用Lanl2dz基组对团簇NiMo₃P进行优化计算后,得到6种优化构型.对前线轨道图及各构型的HOMO轨道与水分子LUMO轨道间的能级差值进行分析发现:团簇NiMo₃P的6种优化构型均具有良好的催化析氢性能;在吸附氢原子时,团簇NiMo₃P各构型的β-HOMO轨道更具优势,且氢原子均吸附在团簇NiMo₃P的Mo原子上,即Mo原子为团簇NiMo₃P潜在的催化活性位点;在进行解吸反应时,构型3⁽(4))通过电化学解吸与化学重组两种方法析氢均具有良好的催化反应活性.     

基于TiO2纳米颗粒负载Cd2+的光电化学法检测硫化物

本文基于Cd2+与硫离子的相互作用,采用Cd2+负载纳米二氧化钛(TiO2)颗粒的复合电极,建立了一种简易快速检测微量硫化物的光电化学测量方法.通过扫描和透射电子显微镜、X射线单晶衍射仪、紫外/可见/分光光度计等对所制备的材料和电极进行了表征.结果表明:CdS作为敏化剂,拓宽了纳米TiO2光吸收范围,有效地促进光生电子...     

Ag/AgBr/Bi_4Ti_3O_(12)催化剂的制备及可见光催化降解卡马西平

首先利用水热法制备了Bi_4Ti_3O_(12)纳米片,再通过原位沉积和光还原的方法制备了Ag/Ag Br/Bi_4Ti_3O_(12)纳米片复合光催化剂.利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、紫外可见漫反射谱(DRS)及X射线光电子能谱仪(XPS)对其结构进行表征,以卡马西平(CBZ)作为目标污染物对其光催化活性进行评价.结果表明:Bi_4Ti_3O_(12)纳米片的厚度小于50 nm,长度小于500 nm.Ag/Ag Br的颗粒度小于20 nm.Ag/Ag Br的复合极大地提高了催化剂对卡马西平的光催化降解效率,光催化活性的提高主要是由于Ag/Ag Br可以显著抑制光生电子和空穴的复合.催化机理研究发现光生h~+在CBZ的光催化降解过程中起主要作用.