石墨相氮化碳光催化产氢性能提升策略研究进展

石墨相氮化碳(g-C3N4)因带隙窄、稳定性高、成本低、污染小等优势在光催化产氢领域受到了研究者们的广泛关注.然而,纯g-C3N4直接作为光催化剂在应用时常存在比表面积小、可见光利用效率低以及光生载流子复合过快等缺陷,导致其光催化产氢性能较不理想.因此,如何改善g-C3N4的光催化产氢性能是目前光催化领域的研究热点.该文针对g-C3N4光催化产氢性能的优化研究,系统综述了g-C3N4在形貌调节、杂原子掺杂和异质结构建三个方面的改性研究进展,归纳总结了目前存在的问题,并对今后g-C3N4产氢光催化剂的研究重点和方向做出了展望.     

单质磷基半导体材料的制备及其光催化应用

磷元素广泛存在于生物体和自然界中,因其晶体结构多变而存在多种同素异形体。单质磷包含白磷(WP)、红磷(RP)、黑磷(BP)、蓝磷(BuP)、紫磷(VP)。二维单层BP的首次合成引起了人们对单质磷基半导体材料(Phosphorus-based Semi-conductor Materials, PSCM)的广泛关注。PSCM具有可调节的带隙、较高的光生载流子迁移率和光热转化效率,并且拥有良好的生物相容性和可降解性,因此在能源、环境、生物医学等新兴领域有着广阔的应用前景,尤其是在光催化领域。首先详细阐明了PSCM的不同制备方法及相互转化过程,并归纳比较了其晶体与能带结构;然后还对PSCM在光催化产氢、光催化CO₂/CO还原、光催化降解污染物、光热治疗等典型光催化领域的研究进行了系统综述;最后对今后PSCM在光催化领域中的研究重点和方向做出展望,为新型PSCM的制备及其高效光催化应用提供重要指导和新的见解。     

改性碳基材料增强铂金属催化剂研究进展

改性碳基材料是改善铂金属催化剂利用率和耐久性的重要手段之一.通过综述改性碳基材料在铂金属催化剂燃料电池中的作用,重点阐述碳基材料结构改性、元素掺杂等方法的综合利用对铂基催化剂活性和耐久性研究进展,同时对改性碳基材料的未来发展趋势进行了讨论.     

原位光沉积Cu提升UiO-66-NH_2光催化制氢性能的研究

金属-有机骨架(MOFs)材料UiO-66-NH_2用于光催化分解水制氢需要负载贵金属助催化剂,如Pt,但考虑贵金属价格昂贵,笔者以价格低廉的过渡金属Cu做产氢助催化剂,采用原位光沉积方法制备Cu/UiO-66-NH_2复合光催化材料.结果表明,沉积Cu可以促进UiO-66-NH_2的可见光光催化制氢性能.在优化的Cu担载量为6.0%(m/m),Cu/UiO-66-NH_2最高产氢速率为40μmol·h~(-1)·g~(-1),与负载1.0%-Pt/UiO-66-NH_2(m/m)材料的产氢速率相当.高光催化制氢性能归因于UiO-66-NH_2中光生电子可以向Cu助催化剂传输,从而提升电子-空穴对的分离.实验结果为过渡金属用作MOFs产氢助催化剂提供了实验基础.     

CdIn2S4光催化剂的合成及水分解产氢实验设计

设计了一种新型的光催化剂产氢性能实验，以水热法合成出CdIn₂S₄(CIS)微球，探究磷掺杂对CIS材料光催化产氢性能的影响规律。结果表明，CIS样品250℃煅烧的磷具有最佳的光催化性能，其产氢速率为纯CIS的2.4倍。催化性能的增强，归结于磷掺杂降低了CIS的禁带宽度，增强了其在可见光波段的光吸收，使得更多的光生电子与空穴参与到光催化水分解反应中。本实验不仅能加深学生对半导体能带结构和光催化原理等基础知识的理解，还可通过对实验操作、现象观察与结果分析等环节加强学生创新能力的培养。     

氮掺杂碳点/富氮类石墨型氮化碳复合光催化剂的制备及产氢性能研究

通过自下而上的方法,以g-C_3N_5为基质、柠檬酸为前驱体,制备了氮掺杂碳点(N-CDs)掺杂g-C_3N_5复合光催化剂.通过X射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、N_2吸附-脱附等温线、紫外-可见光漫反射光谱及荧光光谱等对材料的组成、表面形貌和化学性能进行表征,以光分解水产氢实验研究了材料的光催化产氢性能.研究结果表明:0.125%N-CDs/g-C_3N_5复合光催化剂具有较多的活性位点,促进了光催化反应的电子传递过程,从而提高了材料的光催化产氢性能;N-CDs的掺杂提高了太阳光利用效率的同时进一步将电子-空穴对的高复合率降低,从而使光催化活性提高;在模拟可见光的光照射下,0.125%N-CDs/g-C_3N_5复合光催化剂的产氢量是g-C_3N_5的3.5倍.     

N,S-CQDs/Mn0.5Cd0.5S的制备及光催化产氢性能

采用水热法制备了氮、硫共掺杂碳量子点(N,S-CQDs),并用超声辅助法合成了N,S-CQDs修饰的Mn_0.5Cd_0.5S(MCS)复合光催化材料.研究表明,在模拟太阳光照射下,质量分数为1%的N,S-CQDs/MCS的光催化产氢速率显著提高,为34 159.25μmol/(g·h),是MCS的1.63倍,是质量分数为1%的CQDs/MCS的1.14倍.此复合物光催化产氢性能的提高主要归因于N,S-CQDs优异的电子迁移能力以及MCS与N,S-CQDs之间的紧密接触.     

氮化碳光催化分解水研究进展

光能取之不尽用之不竭,利用光催化技术分解水解制氢被认为是解决能源与环境问题的有效手段之一。2009年,氮化碳聚合物半导体实现了光催化产氧与产氢水分解半反应,打破了人们对有机聚合物半导体不宜作为光催化材料的传统认识。氮化碳材料由碳、氮两种元素构成,廉价易得,且光化学性质稳定。近年来,以氮化碳为代表的不含金属组分的光催化材料逐渐成为国际光催化研究的热点之一。本文将从氮化碳材料的光催化分解水的构-效关系出发,围绕共聚合氮化碳、结晶相氮化碳和氮化碳光电极,讨论氮化碳材料在光催化分解水的研究现状与发展趋势。     

pg-C3N4/CQDs复合物可见光下光催化产过氧化氢的性能研究

光催化产过氧化氢(H₂O₂)相比于传统的蒽醌法，具有清洁环保、条件温和、功耗低等优点。石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一种很有前途的产H₂O₂的光催化剂，但由于其比表面积小、光响应范围窄、光生电子-空穴易复合等缺点，产H₂O₂的效率比较低。利用盐酸三聚氰胺作为前驱体合成多孔石墨相氮化碳(pg-C₃N₄),同时在其表面负载碳量子点(CQDs),制备得到pg-C₃N₄/CQDs复合光催化剂，并通过XRD、TEM、UV-Vis、TP、PL等表征测试样品的结构、形貌、光学和电化学性能。该催化剂具有较大的比表面积，同时基于CQDs的光学特性和良好的捕获、转移电子的性质，极大地提高了复合光催化剂的光响应范围(甚至达到近红外区域),并有效地抑制了光生电子-空穴的复合。在可见光产H₂O₂的实验中，pg...     

石墨相氮化碳基核壳异质结光催化材料的构筑及性能

光催化技术是解决能源危机和环境污染的有效途径,石墨相氮化碳(g-C₃N₄)被认为是一种有前途的光催化材料,但高载流子复合率严重限制了其光催化活性,通过构建核壳结构形成紧密且大面积接触的异质结,可有效促进光生载流子的分离效率。基于此,研究核壳结构的g-C₃N₄基异质结成为热点,通过介绍核壳结构的主要功能及核壳结构材料的应用,阐述g-C₃N₄基核壳异质结光催化剂的性能和优势,重点讨论g-C₃N₄基核壳异质结的构筑策略,包括水/溶剂热法、超声辅助自组装法、热处理法,并归纳总结合成过程中g-C₃N₄的生长机制,分析g-C₃N₄基核壳异质结光催化材料面临的挑战及未来发展方向,旨在为新型高效g-C₃N₄基核壳异质结光催化材料的设计与开发提供有益参考。     

多孔化改性对g-C3N4/CdS复合光催化剂制备及光催化活性的影响

以三聚氰胺盐酸盐为前驱体, 用高温缩聚方法制备多孔化改性的类石墨相氮化碳（pg-C₃N₄）材料; 用水热法制备CdS纳米中空微球, 用沉积法将pg-C₃N₄与CdS有效复合, 制备pg-C₃N₄/CdS复合光催化剂; 用X射线衍射(XRD)、 透射电子显微镜(TEM)、 Fourier变换红外光谱(FTIR)、 紫外可见光谱(UV Vis)、 荧光光谱及电化学阻抗谱对样品进行表征; 用可见光催化降解染料罗丹明B（RhB）对其光催化活性进行评价, 并给出pg-C₃N₄/CdS光催化降解RhB的机理. 结果表明： 石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的多孔化改 性有利于其与CdS间形成紧密界面, 进而促进pg-C₃N₄/CdS光生电子 空穴的分离和传递, 有效提高了其光催化活性和稳定性.     

纳米TiO2的制备及其稀土元素掺杂的光催化性能研究进展

二氧化钛是一种半导体材料,具有化学稳定性强、成本低、无毒害、催化活性高等优点,被广泛应用于能源和环保等领域。然而,宽的带隙(3.2 eV)导致TiO₂对可见光的利用率较低,很大程度上限制了其在光催化方面的应用。为了抑制二氧化钛光生载流子的复合,促使二氧化钛的光生电子-空穴对向表面迁移,增加光量子效率,并拓展其在可见光区的光谱响应范围,提高其对太阳能的利用率,许多研究者都通过掺杂等方法对其进行了研究。总结了纳米二氧化钛的制备方法及稀土元素掺杂改性后对其光催化活性的影响,并分析了稀土元素掺杂提高TiO₂光催化活性的原因。     

碳量子点修饰Co2SnO4光催化剂的制备与光催化产氢性能

通过简单的水热法制备了CQDs/Co₂SnO₄复合光催化剂，探究了其光催化产氢性能.研究表明，在模拟太阳光照射下，质量分数为2%的CQDs/Co₂SnO₄产氢速率达到475.53μmol/（g·h）,是纯相Co₂SnO₄的4.74倍，是质量分数为1%Pt/Co₂SnO₄的4.15倍.此复合光催化剂光催化活性的提高主要归因于CQDs是良好的电子接受体，能有效提高光生电子和空穴对的分离效率.     

MXenes基光催化剂制备的研究进展

二维材料因其载流子迁移和热量扩散都被限制在二维平面内,使得这种材料展现出许多奇特的性质而受到广泛关注.二维过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物 (MXenes) 是一种新型的二维层状结构材料,具有高电子传导率、较大的比表面积、较好的机械性能以及独特的层状结构,已被广泛应用于储能、催化、环境等领域.该文主要阐述了MXenes基光催化剂的不同制备策略并总结了不同制备过程中的优缺点.最后,对MXenes基光催化剂及其复合材料在新兴领域的未来发展和研究方向提出了独特的见解和展望.     

中空CdS/PANI复合微球的制备及其光催化产氢研究

通过硬模板法制备中空CdS微球,并利用苯胺在微球表面聚合制备了形貌良好的中空CdS/PANI复合微球光催化剂.通过调控CdS和苯胺的配比,得到不同形貌的复合结构,利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光光谱(PL)、紫外光电子能谱(UPS)和电流-电压曲线(CV)等手段对催化剂进行了表征,并在可见光照射下进行光催化产氢,评估其光催化活性.结果显示,与中空CdS微球相比,中空CdS/PANI复合微球光催化剂表现出更好的光催化活性和循环稳定性,产氢速率最高可达328μmol·g~(-1)·h~(-1),比单一的CdS光催化剂提升了2.1倍(157μmol·g~(-1)·h~(-1)).经过5次循环实验,中空CdS/PANI复合微球的光催化活性几乎没有下降.这可能是因为PANI的引入,使得光生空穴转移到了PANI上,而光生电子留在CdS表面催化产氢.这一方面抑制了CdS在光催化过程中的光腐蚀效应,另一方面也使光生电子-空穴对得到有效分离,进而提升了其光催化活性和循环稳定性.     

镁基固态储氢材料研究进展

 镁基储氢材料具有储氢量高、镁资源丰富以及成本低廉等优点,被认为是极具应用前景的一类固态储氢材料。利用镁基储氢材料供氢主要有热分解放氢和水解产氢2种途径。MgH₂的热分解放氢焓值高（75 kJ/mol H₂）,造成其放氢温度较高、动力学差; MgH₂的水解过程中,由于常温水解产物Mg（OH）₂逐渐包裹在MgH₂表面,阻隔了MgH₂与水的接触,从而导致水解产氢效率较低。近年来,大量研究工作聚焦于改善MgH₂的热解/水解供氢性能及实际应用,已经取得了大量成果。针对目前国内外镁基固态储氢材料的研发,总结了材料/结构改性、反应条件对镁基储氢材料的热解/水解性能的影响,重点阐述了固态镁基储氢材料组成成分-微观结构-储放氢性能之间的关系,并对镁基储氢系统及实际应用场景进行了归纳。未来通过镁基固态储运氢技术的发展,将实现氢气的高安全、高效及大规模储运,助力中国氢能产业的发展。     

新型二维材料APO(A=Hf,Zr)光电性能的第一性原理研究

基于密度泛函理论方法,系统研究了二维(2D)APO(A=Hf, Zr)材料的结构稳定性、电子结构和光学性质。形成能、分子动力学模拟、声子色散关系和玻恩-黄力学稳定性判据均表明二维APO具有良好的结构、热力学和动力学稳定性。考虑自旋轨道耦合(SOC)效应,采用HSE06杂化泛函修正带隙的电子结构计算表明,二维APO材料为直接带隙半导体。二维HfPO沿X→Г方向有最小的电子有效质量(0.25 m₀),二维ZrPO沿X→S方向具有最大的空穴迁移率(299.17 cm²·V^-1·s^-1)。二维APO在可见光范围内具有非常优异的光吸收性能,其光吸收系数高达10⁵ cm^-1,并且不存在偶极禁阻跃迁。研究表明,二维ZrPO具有出色的光学性质,其载流子迁移率和光吸收系数均较高,是潜在的光探测器和光电存储器的材料,研究结果也可为二维APO材料的性质研究提供理论指导。     

石墨相氮化碳光催化还原CO2研究进展

半导体光催化可以利用太阳能驱动CO₂光催化还原制备碳氢燃料,成为研究热点.石墨相氮化碳(g-C₃N₄)具有制备简便和可见光响应性能的优点,是CO₂还原的热门光催化材料。但是它具有缺陷多、比表面积小和光生载流子易复合等缺点,光催化CO₂还原性能不高.为此,介绍了高CO₂还原活性的g-C₃N₄研究进展,内容包括：(1)g-C₃N₄研究基础(分子结构、制备方法与电子能带结构);(2)高活性g-C₃N₄的分子设计策略(缺陷调控、元素掺杂、表面等离子体处理、单原子催化和异质结构建等),重点讨论了改性方式对g-C₃N₄的光吸收、光电性能和CO₂还原产物选择性的影响.最后建议未来聚焦结晶氮化碳的修饰改性研究,强调利用原位和瞬态表征技术指导高CO₂还原活性...     

理论计算在GaN范德华异质结的光催化的研究进展

近年来,后石墨烯时代许多新型二维材料表现出优异的物理化学性能,同时以二维半导体材料为基础构建的二维范德华异质结复合材料为改善光催化剂性能开辟了新的研究方向。二维范德华异质结光催化剂可以增强对可见光的吸收和降低电子和空穴的复合,极大提升光催化性能。氮化镓（gallium nitride,GaN）材料具有禁带宽度大、电子漂移速度快、抗腐蚀性强和耐高温等优点,这为其作为半导体光催化剂提供了可能。介绍了光催化剂材料筛选和二维GaN基范德华异质结研究进展等,通过第一性原理密度泛函理论对二维GaN基异质结体系的光催化性质进行研究分析。     

MoS_2纳米材料高效析氢研究进展

光催化技术的出现,可有效利用半导体进行光催化产氢,从而获得清洁、可再生的氢能。其中,二硫化钼(MoS_2)纳米材料具有可调的禁带宽度、边缘活性位点丰富、成本低等优点,近年来被广泛应用于高效析氢领域。该文综述了MoS_2的性质和应用,并重点分析通过贵金属沉积、离子掺杂、缺陷调控和复合改性的方法改善MoS_2的光催化析氢性能。