有机/无机复合材料吸附分离CO2的模拟研究

从烟道气中分离二氧化碳对于降低大气温室效应具有极其重要的意义。构造了由聚合物6FDA-1,5-NDA和多孔性二氧化硅组成的有机/无机复合材料吸附剂模型,并用GCMC方法模拟了烟道气[n（CO2）：n（N2）=15：85]在该材料中的吸附行为。结果表明,这种复合材料吸附剂对CO2的吸附量和选择性随着聚合物含量的增加而增加。在相对较低的温度下,复合材料吸附剂对CO2的选择性随压力的升高而缓慢下降,并趋向于一个平衡值;在高温下,吸附剂对CO2的选择性基本不随压力变化。在一定的吸附压力下,CO2和N2的吸附量均随温度的升高而快速下降,但CO2吸附量下降幅度比N2快,导致吸附剂对CO2的吸附选择性随温度的升高而下降。     

中国CO2能源排放量与CO2大气浓度时空分布研究

针对全球范围内CO2排放量逐年增加,CO2大气浓度逐年上升的现实,基于国家能源统计数据(2006~2009年),对中国各省区的CO2排放总量、排放强度进行计算,并结合遥感反演的同期我国区域范围大气CO2柱体浓度数据,通过分析发现两者的时空分布具有较大的相关性,基于以省区为单位比较相关性,表明化石燃料排放的CO2确实是CO2浓度变化的一个驱动因素.     

海洋中CO2含量的变化

主要温室气体 CO2 在大气中的浓度自 19世纪以来一直在上升 ,这在很大程度上是由于化石燃料燃烧所释放出的 CO2 。但是 ,大气中 CO2 的年度变化速度与来自化石燃料的排放相比要大得多。这种变化是由于在大气、海洋和生物圈的大 CO2 通量之间存在着小的不平衡 ,更好地了解这种不平衡可增加预测大气中 CO2 变化的准确性。从 1989年 1月起的 13年时间对夏威夷周围北太平洋中溶解的有机碳、总碱度和盐度所做的分析 ,让我们看到海洋碳汇的变化会有多大。由最近的干旱诱发的盐度的升高降低了每年 CO2 沉降的力度 ,说明蒸发模式的区域变化在 …     

CO2捕集技术的研究进展

据统计,现在每年排入大气的CO2高达290亿吨,而约有一半的CO2存留于大气中。介绍了近年来二氧化碳捕集技术路线和国内外的有关研究项目,分析了各种方法的分离原理及优缺点,并对二氧化碳捕捉技术的发展前景进行了展望。     

能源可持续发展的CO2捕集和利用的新方法

概述了与能源利用相关的CO2捕集、分离、转化和利用,认为二氧化碳的捕集和分离技术是实现能源系统中二氧化碳减排的关键.美国能源部的研究表明,目前利用醇胺溶液吸收二氧化碳的商业化技术能耗很高,占分离二氧化碳费用的三分之二.本文介绍一种新的设计理念"分子筐(MBS)",即采用固体吸附剂作为捕集和分离二氧化碳的新途径."分子筐"二氧化碳吸附剂是一种纳米多孔吸附剂,具有从混合气体中高选择性、高效吸收二氧化碳的能力.例如,由有机高分子复合材料和介孔分子筛如MCM-41和SBA-15组成的纳米多孔材料就是一种"分子筐"二氧化碳吸附剂.MBS吸附剂可以实现常压、20～100℃条件下、烟道气和其他气体中二氧化碳的高选择性、高效脱除.MCM-41和SBA-15分子筛孔道中加入PEI后其二氧化碳吸附能力和分离选择性大幅提高,用这种方法得到的吸附剂对二氧化碳来说像一个"分子筐".模拟烟道气组成条件下,测定湿度对二氧化碳吸附分离性能的影响,发现MCM-41-PEI吸附剂对湿烟道气中二氧化碳的吸附能力强于干烟道气.二氧化碳的捕集过程简易,吸附剂的再生只需使用气体吹扫或75～100℃的真空即可实现.循环实验表明MBS-CO2吸附剂具有优异的再生性能及稳定性.使用MBS吸附剂,从烟道气中捕集二氧化碳可自由选择溶剂,使吸附系统更加高效、经济、环境友好."分子筐"二氧化碳吸附剂的研究思路亦可用于混合气体中H2S的分离及CO2、H2S的同时分离.本文亦通过分析表征手段对"分子筐"二氧化碳新型吸附剂的工作原理进行了探讨,也对二氧化碳的利用及转化为液体燃料的途径进行了讨论.     

中温加压下镁基吸附剂CO_2吸附和再生性能研究

以一种镁基前驱物和一种矿物黏结剂为原料,采用湿混法经煅烧及水合制备得到镁基吸附剂,考察了吸附温度和吸附压力对其CO2吸附性能的影响,并利用XRD、SEM和BET对其理化性质进行了表征。结果表明:镁基吸附剂经水合后的活性组分为Mg(OH)2,当吸附温度为300℃、吸附压力为2MPa时其CO2穿透吸附量达3.93mmol/g;吸附剂水合过程中生成叶蛇纹石,降低了Mg的利用率,吸附过程中在吸附剂表面生成的块状产物层阻碍了CO2内扩散的进行;在中温加压条件下此吸附剂能够达到稳定的18次吸附-再生循环,适用于整体煤气化联合循环发电(IGCC)系统中CO2的脱除。     

混合气组分对CO在稀土复合吸附剂上吸附的影响

采用吸附柱动态实验装置,分别考察了混合气组分H2O、CO2、CH4对稀土复合吸附剂变压吸附CO的影响。实验结果表明,原料气中微量的H2O的存在对稀土复合吸附剂的吸附性能有较大影响,当水质量浓度仅为250mg/L时,CO的变压吸附量下降约35％;与CO相比,CO2在稀土复合吸附剂上为弱吸附组分,但对CO的吸附性能有一定影响,当CO2体积分数为1％时,CO的变压吸附量可维持在12.5ml/g左右;而CH4的存在对CO在稀土复合吸附剂上的吸附量影响不大。     

CO2减排战略与技术发展动态研究

要缓解全球变暖的趋势,就必须降低大气中的CO2排放量使其保持在一个较低的水平。但是,仅仅通过提高能源利用效率和使用新能源的方法,对降低CO2排放很有限。而且,未来的几十年,世界经济依然要依赖石化燃料作为主要能源。使用CO2捕集和储存这个方法可以大量降低大气中的CO2,又可以允许继续使用石化燃料,慢慢实现向可持续能源经济的过渡。     

CO2吸附剂掺钾锆酸锂的制备及其性能表征

采用柠檬酸-乙二醇络合法，以硝酸锂、硝酸氧锆、硝酸钾为原料制备了掺钾Li2ZrO3超细晶体粉末，采用TG-DSC、XRD、SEM等手段对掺钾Li2ZrO3的前驱体及掺钾Li2ZrO3晶体粉末进行了表征，分析了凝胶的热分解变化过程和四方晶形结构的形成过程。结果表明：在800℃下焙烧150 min，制备出的掺钾Li2ZrO3超细晶体粉末为四方晶型，晶型完整、均匀。采用TG-DSC对掺钾Li2ZrO3晶体粉末在程序升温和高温恒温状态下吸附CO2的性能进行了研究。最佳吸附温度为500 ℃，90 min样品吸附CO2量可达吸附剂质量的29.5%。     

高CO2和土壤干旱对沙地优势植物C,N固定及分配的影响

通过模拟大气中CO2浓度升高和土壤干旱研究了沙地优势植物油蒿、柠条、沙柳C,N的固定及分配的影响.结果表明:大气中CO2浓度升高使沙地优势植物种不同部位的生物量均显著增加,而土壤干旱对不同部位的生物量有显著的不利影响,使生物量下降.大气中CO2浓度升高使植物根、茎、叶固定的C明显增加,且这种增加的趋势随土壤湿度的增加而增大.从C的分配看,分配至茎的C最多,其次是叶,根中获得的C最少.而不同植物对N的分配则不一致.大气中CO2浓度升高和土壤干旱对沙地优势植物根、茎、叶中的C/N比有影响,但规律不明显.     

GO/SWCNTs分子筛膜制备及其分离CO2和N2性能

采用改进后的Hummer法制备氧化石墨烯(GO),混酸法纯化单壁碳纳米管(SWCNTs),真空抽滤法制备GO/SWCNTs复合材料分子筛膜.通过透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM),X射线衍射仪(XRD)、热重分析(TGA)对复合膜材料组成、结构、形貌、性能等进行表征;其对混合气体(CO_2、N_2、CO)中CO_2和N_2的分离性能进行了研究.结果表明:制备的GO/SWCNTs分子筛膜中单壁碳纳米管成功嵌插到氧化石墨烯表面与片层之间,起到骨架支撑作用;混合气体中CO_2、N_2、CO的渗透系数最大分别达到1 976、1 897、149 Barrer,各组分气体分离系数为:α(CO_2/N_2)值7.2、α(N_2/CO)值32.8、α(CO_2/CO)值37.表现出良好的CO_2和N_2分离性能.     

CO2吸附剂的研究

利用介孔材料MCM-41作为吸附剂实现CO2的吸附,以达到控制CO2排放的目的.将MCM-41作为载体,实现材料表面氨基修饰,从而提高MCM-41材料的吸附性能.为使原料粉末适用于工业应用,利用高温烧结法及低温压片法对粉末进行成型,形成特定的固体颗粒,由实验结果可以看出高温烧结法成型的颗粒坚硬且耐溶剂性能强.采用茚三酮比色法,实现氨基嫁接率的测定.经测定得到吸光度与氨基浓度的回归方程.     

大气CO2浓度升高条件下土壤镉污染对土壤酶及微生物群落多样性的影响

本文利用开放式空气二氧化碳(CO2)浓度增加FACE(free air concentration enrichment)平台,研究不同大气CO2浓度条件下,Cd污染胁迫对稻麦轮作土壤中土壤酶及土壤微生物群落多样性的影响.结果表明,在清洁土壤中,大气CO2浓度升高显著诱导蛋白酶、脲酶、尿酸酶的活性以及土壤微生物群落的多...     

K2CO3活化法制备椰壳活性炭

以椰壳炭化料为原料,采用K2CO3活化法在不同操作条件下制备椰壳活性炭,探讨了K2CO3活化实验中K2CO3与炭化料质量比、活化时间和活化温度对活性炭得率、活性炭亚甲蓝吸附值和苯酚吸附值的影响．实验结果表明,K2CO3与炭化料质量比和活化温度是K2CO3活化法制备椰壳活性炭最重要的影响因素．综合考虑活性炭的得率和活性炭吸附性能受活化操作参数的影响规律,探讨了K2CO3活化法制备椰壳活性炭的最优操作参数,得到了实验范围内的最佳5-艺条件为：K2CO3与炭化料的质量比为2：1,活化温度为800℃左右,活化时间为120min．     

金属有机骨架材料MIL-101的合成及CO吸附性能

采用水热法合成金属有机骨架材料MIL-101,并利用X线衍射(XRD)、低温N2吸附等测试手段对合成的材料进行表征。结果表明:制备的MIL-101的BET(Brunauer-Emmett-Teller)比表面积达到3 142 m2/g,孔容为1.78cm3/g。根据77 K下N2吸附等温线数据,采用巨正则蒙特卡洛法分析MIL-101的孔径分布,其分析结果与文献所报道的数据吻合。考察了CO、N2混合体系在MIL-101上的吸附性能,实验结果表明:MIL-101结构中不饱和金属Cr3+提供的活性位能从混合气体中高效吸附分离CO,而且对CO的吸附容量达到45.0 cm3/g(298 K,0.1 MPa),对CO的吸附容量约是NA吸附剂的2倍。     

CO2释放对碳酸钙过饱和溶液析晶过程的影响

建立了碳酸钙过饱和溶液析晶动力学过程的双参数测量系统 ,该系统可监测碳酸钙析晶速率 ,同时能实时计算CO2 释放速率 ,以用于定量研究溶液中CO2 气体向大气释放对碳酸钙过饱和溶液自发沉淀过程的影响 .研究结果表明 ,碳酸钙析晶过程不是一个孤立过程 ,而是伴随有CO2 气体向大气释放的过程 .这 2个过程彼此影响 :CO2气体的释放使溶液 pH上升 ,从而促使CaCO3 析出 ;而CaCO3 的析出改变了溶液中总碳浓度和总钙浓度的比值 ,从而改变了CO2 的析出速率 .实验获得的可重复的定量数据证实CO2 释放和CaCO3 析晶是不可分割的统一过程 .     

甘氨酸燃烧法制备Co/CeO_2催化剂用于CO选择性氧化脱除

采用甘氨酸燃烧法制备了不同负载量的Co/CeO_2催化剂,考察了钴负载量和反应温度对其在富氢气氛中选择性催化氧化CO的反应性能,并与浸渍法制备的Co/CeO_2催化剂进行了对比;同时采用XRD、SEM和H_2-TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在富氢气氛下,甘氨酸燃烧法制备的Co/CeO_2催化剂,对CO的选择性催化氧化反应,具有较好的低温反应活性和较高的选择性.当钴金属氧化物负载量为30%时,在150~200℃,催化剂对CO的催化氧化率达到99%以上;并且在反应温度为150℃时,催化剂对CO催化氧化的选择性达到100%.另外,通过用XRD、Raman和TPR对催化剂进行分析表征,在甘氨酸燃烧法制备的催化剂中Co_3O_4具有较好的分散度,Co和Ce之间的相互协同作用提高了催化剂的催化氧化活性和选择性.     

地质封存中CO2泄漏的非稳态扩散数值模拟研究

针对碳捕集与封存技术中泄漏监测的难点,利用数值模拟方法研究了地质封存中CO2泄漏的非稳态扩散,以及不同的垂直风廓线形式、大气、地形等因素对非稳态扩散模拟结果的影响,探索了地质封存中CO2泄漏扩散的分布规律.研究结果表明:不同风廓线下CO2泄漏的扩散规律基本一致,仅在垂直方向上CO2的体积分数略有差异;大气层结不稳定程度越高,越有利于泄漏气体的扩散;风速越大,扩散达到稳定所需要的时间越短,稳定的CO2的体积分数越小;大气温度越高,同一高度上稳定的CO2体积分数越大,越有利于泄漏气体的垂直扩散;地表面粗糙度越大,越有利于垂直湍流波动的形成,当水平扩散减慢时,CO2达到稳定所需要的时间延长.     

热电厂烟道气中CO2分离无机膜的制备

利用溶胶凝胶法制备氧化物粉体前驱体,然后高温焙烧得到具有钙钛矿结构的粉体,利用相转化-烧结技术制备中空纤维膜。将碳酸盐按照一定比例混合制得低共熔体,在高温熔融条件浸渍制备双相膜。该膜具有氧化物相和碳酸盐相,在高温下碳酸盐相可以通过碳酸根离子进行传导,而阳离子则通过钙钛矿相进行传递,从而完成对CO2的分离。把双相膜安装在自制反应器中,在膜内外分别通入氦气作为吹扫气和烟道气,并将尾气通过气相色谱在线监测气体中的组成,然后通过计算得出CO2的高温透过量,实验结果表明在850℃的透量最高为1.221 mL/( cm².min),为热电厂烟道气的处理提供了一种新的思路。     

CO2减排及固定的研究进展概述

论述了CO2的减排措施以及实施中存在的问题,CO2的固定方法,并对CO2的减排现状进行了可行性分析。通过研究分析国内外研究进展认为：利用玄武岩固定CO2将成为行之有效地方法之一。