热电笼状物声子作用对其反常比热容的影响（英文）

笼状物材料具有极低的晶格热导率,表现出非常优秀的热电性能.但是,笼状物中束缚在笼子中的原子与笼子的相互作用形式尚不明确,这种相互作用与其反常热力学性质的关系仍有很多争议.使用从头算晶格动力学计算方法计算笼状物Ba_8Ga_(16)Ge_(30)(BGG)的声子以及比热容,利用同位素Ge-76替换的方法研究束缚原子与笼子的相互作用.结果表明,束缚原子与笼子之间存在着明显的耦合作用,这种耦合作用对笼状物反常热力学行为的产生具有重要意义.     

纳米多孔结构单晶硅热电薄膜声子热导率数值研究

为降低多孔热电薄膜的热导率来提升其热电转换效率,基于离散坐标法和松弛时间近似模型求解声子Boltzmann输运方程,对单晶硅纳米多孔热电薄膜声子热导率进行了数值研究,获得了多孔硅薄膜厚度、孔隙率、边界镜面率和声子散射边界面积对其热导率的影响规律,讨论了孔隙率、多孔薄膜厚度对薄膜各向异性导热特性的影响。结果表明:随着孔隙率的增加及薄膜厚度的减小,热导率逐渐降低;当孔隙率增加到64%,且硅薄膜厚度减小到块材料硅声子平均自由程的1/10时,与块材料热导率相比,薄膜热导率至少下降两个数量级。通过分析多孔薄膜中的热流分布特性,提出了优化设计薄膜多孔结构的方法,为设计低热导率高效热电薄膜提供了理论依据。     

压力下Si/Ge超晶格热电材料的声子谱和群速度

利用面心立方模型和晶格动力学理论计算了Si/Ge超晶格材料的纵向(z)和横向(x)声学声子谱,用半解析的方法计算了声学声子传播的群速度.计算结果表明,纵向声子谱有简并的现象,横向声子谱没有简并,在布里渊区的中心和边界,纵向和横向声子的群速度几乎减小为零.引入流体静力学压力并修正应变存在时的力常数,研究了应变对超晶格材料声子谱和群速度的影响,结果表明,静压使声学声子的频率系统性上升,使声学声子的群速度明显增大.     

Mg2Si同质异相体的平衡结构、状态方程和声子谱研究

在第一原理框架下,采用赝势平面波方法计算研究了Mg2Si晶体的晶胞常数、状态方程和声子谱等性质,得到的晶胞常数与实验值和前人的计算值是一致的.研究发现,反萤石结构Mg2Si,反氯铅矿结构Mg2Si和Ni2In型Mg2Si分别在压强为0～6 GPa,7.5～20.2 GPa和21.9～40 GPa范围内能够保持结构稳定.三种Mg2Si同质异相体的稳定性由高到低应该是:反萤石结构Mg2Si>反氯铅矿结构Mg2Si>Ni2In型Mg2Si.利用晶格动力学方法计算了三种同质异相体的声子谱.     

黄—李斯因子及温度对多声子无辐射跃迁的影响

本文将黄昆等人的多声子统计分布理论与严格公式进行对比,在强、弱耦合及不同的晶格弛豫能分配形式下,分别计算了多声子无辐射跃迁几率因式I(e)随温度的变化情况,并由此得出统计分布理论的适用范围:由计算表明,对于高温、强耦合二者将出现较大偏差。但此时可采用高温强耦合近似化为单频膜式来进行讨论。此外,I(e)对表征晶格弛豫强度的参量S的变化较为灵敏,一般存在一个极值区域,且它随着跃迁能量的增大将向S增大的方向移动。     

笼状热电材料p型和n型Ba8Ga16Ge30单晶之间载流子的调谐研究

本研究首次实现了p型和n型Ba_8Ga_(16)Ge_(30)(BGG)单晶之间载流子类型的相互转换.采用以对方单晶为前驱体的再合成调制方法,再次制备了Ba_8Ga_(16)Ge_(30)(BGG)单晶笼状热电材料,利用物理属性测量系统(PPMS)测量单晶样品的变温电阻率并对其载流子类型进行了评价.结果表明:p型和n型Ba_8Ga_(16)Ge_(30)(BGG)单晶之间载流子类型可以成功地进行相互转换,且n型转换为p型样品时前驱体状态及成分配比的不同可导致改性后样品电阻率及载流子浓度不同.以单晶为前驱体的晶体再生长以及载流子调节对于制备珍贵同位素替代的大块单晶具有指导意义,有益于材料内部笼内及笼上原子的非简谐振动研究,并对热电材料的再生利用也具有重要意义.     

量子阱中界面声子和体声子对束缚极化子结合能的影响

用变分法研究半导体量子阱中束缚极化子结构能，在计算中包括了界面声子和体声子的影响。给出了束缚极化子基态能量和结合能随阱宽变化的数值结果。研究发现，界面声子和体声子对结合能的贡献分别在窄阱和宽阱情况下起主导作用，总结合能随阱宽的增大而减小。     

有限量子阱中界面声子和体声子对磁性极化子的影响

在弱磁场条件下研究有限量子阱中磁性极化子特性．能级计算中包括了４ 支界面声子、定域体声子和势垒体声子．同时,考虑了导带非抛物性对能级和回旋质量的影响,给出量子阱 Ｇａ Ａｓ／ Ａｌ０ ．３６ Ｇａ０ ．６４ Ａｓ 中体声子和界面声子对能级和回旋质量贡献的数值结果,并进行讨论．研究发现,在弱磁场条件下狭窄量子阱中势垒体声子和界面声子的贡献比较大,而在宽量子阱中定域体声子的贡献大．磁性极化子回旋质量随磁场 Ｂ 增大而增大,若考虑导带非抛物性修正,所得结果与实验结果基本一致．     

声子之间相互作用对弱耦合量子点中极化子内声子平均数的影响

采用线性组合算符和幺正变换方法,研究了量子点中弱耦合极化子的性质。在考虑声子之间相互作用时,讨论了极化子的基态能量随量子点受限长度和平均声子数的变化关系。数值计算结果表明：极化子的基态能量和平均声子数都随量子点受限长度的增加而减少,平均声子数随基态能量的增加而增加。在基态能量相同时,考虑声子之间相互作用时的平均声子数比不考虑声子相互作用时的平均声子数要小一些,即声子之间的相互作用对量子点中平均声子数影响不能忽略。     

AB INITIO STUDY ON VALENCE INDICES AND REACTIVITIES OF SOME BORAENS

In the pressnt paper, 3-21G ab initio molecular orbital calculations are performed on diborane B_2H_6 and the substituted bridged-atom species H_4B_2X_2(X=F, Cl, OH, NH_2, CH_3), and these geometries are optimized with the energy gradient technique. According to the quantum chemical definition of atomic valence, the valences of the bridged-atoms are calculated to study the characteristion of the bridging bond B-X-B. Some larger boranes B_4H_(10), B_5H_9, and B_5H_(11) are also calculated to discuss the valence indices and analyze the reactivities of the bridged-atoms.     

CeAuGa3的力学性质及磁性的第一性原理计算

本文基于第一性原理计算研究了铈基金属间化合物CeAuGa3的结构性质与力学稳定性,获得了弹性常数、宏观弹性参数（包括体弹模量、剪切模量、杨氏模量、泊松比）以及声子色散曲线,结果表明I4mm结构不仅力学稳定,且动力学稳定.通过计算铈离子之间的自旋交换相互作用,我们分析了CeAuGa3几种可能的有序自旋态,并发现该材料的基态可能是铁磁结构.位于ab面内的第一近邻和第二近邻的正（铁磁）交换耦合起主导作用,而位于相邻平面的铈离子之间的第三近邻铁磁相互作用则非常微弱.     

氟、氯原子与甲烷反应的从头算直接动力学研究

用MP2方法对F、Cl原子与CH4的反应进行了研究.反应物、产物和过渡态的几何优化和振动分析在MP2/6-311＋G（d,p）水平下进行,反应路径的势能分析在CCSD（T）/6-311＋G（3df,2p）水平上对MP2/6-311＋G（d,p）优化的几何结构进行单点能校正.用传统过渡态理论和正则变分过渡态理论,并考虑小曲率隧道效应计算了正向反应的速率常数.     

钇原子簇的量子化学从头计算

钇原子簇的量子化学从头计算廖代伟（化学系物理化学研究所）与镧系、锕元素同在ⅢＡ族的钇具有（Ｋｒ）４ｄ￣１５Ｓ￣２的电子构型。与大多数具有磁性的稀土族元素的离子不同。Ｙ￣（３＋）因没有不成对的电子而具有反磁性．Ｙ＿２Ｏ＿３是一种固体碱催化剂，可催化丁烯...     

多体相互作用对固氩物态方程的影响

采用ab initio自洽场(SCF)HFD方法及原子团簇理论,运用Gamess程序定量地计算了最近邻原子间R=2.40-4.00间高压下fcc晶体固氩的两体、三体结合能及物态方程.对原子势能多体展开式的收敛性和截断性做了分析说明.结果显示,固氩在高压区域,两体势对结合能的影响是正的,而三体势对结合能的影响则是负的.在高压区域,两体势对固氩的结合能贡献了过多的排斥效应,加入三体分量的修正后,理论计算能够较好地解释到80GPa的压强.     

计算机研究材料科学的理论与实践

材料科学既是计算机应用的一个重要领域,也是计算机发展的工业基础学科,结合计算机在材料科学领域的应用,比较了从微观结构到物理性质、从数值分析到工艺过程模拟、从传统计算到智能处理等方面的计算机实验方法,探讨了计算机研究材料科学的理论和实践的发展趋势。     

F原子与臭氧和甲烷反应机理的量子化学研究

用量子化学从头计算G3和G3MP2方法研究F原子与臭氧和甲烷的反应机理。优化了反应物、产物、中间体和过渡态的几何构型,研究结果表明,F原子与臭氧之间有很强的反应活性,但F原子与甲烷之间的反应活性更强,通过比较,当F原子与臭氧和甲烷竞争反应时,F原子与甲烷之间反应优先,并合理解释了大气中Cl原子是损耗臭氧的主要化学物质,而活性更强的F原子对臭氧损耗较小的原因是F原子被甲烷消耗了。