ZIF-67的制备及其活化过一硫酸盐降解左氧氟沙星

室温条件下制备了金属钴有机骨架材料ZIF-67,并采用扫描电子显微镜、X射线衍射光谱和傅里叶变换红外光谱进行表征。将ZIF-67用于活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)去除水溶液中左氧氟沙星(levofloxacin,LEV),研究了不同的LEV初始浓度、催化剂剂量、PMS浓度以及初始pH值对去除LEV的影响。结果表明：ZIF-67能有效活化PMS降解水体中有机污染物LEV,在中性pH条件下,30 min内PMS/ZIF-67体系可降解92.0%的LEV。自由基淬灭实验和电子顺磁共振波谱实验表明,该体系中起决定性作用的活性氧物质为¹O₂。另外,水基质中Cl^-和CO₃^2-对该体系中LEV的降解有较强的抑制作用,而NO₃^-、HPO₄^2-以及腐殖酸对LEV的降解没有影响。研究表明MOF材料作为PMS催化剂在水的深度处理中具有潜在的应用前景。     

紫外活化过硫酸盐技术去除水中人工甜味剂的研究进展

综述了紫外(Ultraviolet,UV)活化过硫酸盐(Persulfate,PS)技术去除水环境中新型污染物——人工甜味剂(Artificial Sweeteners,ASs)的研究现状,对比了UV/PS技术与传统高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes,AOPs)的优劣,深入剖析了UV/PS技术降解ASs的动力学、影响因素、降解产物和机理,指出了现有研究中存在的问题,并对UV/PS技术的发展前景进行了展望。     

可见光活化过一硫酸盐降解有机污染物的研究进展

基于过一硫酸盐的高级氧化过程是处理有机污染废水的有效技术,研发成本适宜的活化方法是该技术面向应用的关键.文章主要总结了可见光活化过一硫酸盐降解有机污染物的研究现状,重点介绍了石墨相氮化碳、金属以及其他复合光催化材料催化过一硫酸盐分解降解有机污染物的研究进展.在此基础上,对未来可见光下过一硫酸盐活化研究进行了展望.     

UV/PS工艺降解水中环丙沙星的产物及机理分析

水环境中残留的氟喹诺酮抗生素(FQs)所造成的长期生态及生理毒性已引起了人们的广泛关注.本文采用基于紫外光活化过硫酸盐的新型高级氧化工艺氧化降解水中典型氟喹诺酮抗生素环丙沙星(CIP),对其降解产物进行定性与定量表征,并通过量子化学分析与质谱检测结果提出UV/过硫酸盐工艺降解环丙沙星的详细降解路径.结果表明,该工艺降解CIP最佳pH为9.0,30min反应后,溶液体系中检测出包括醇类、酚类、酰胺类及酮类等在内13种中间产物,且部分中间产物浓度呈现先升高后降低的趋势.氧化反应主要集中在喹诺酮核心的C-F键、羧酸基团及哌嗪基团上.UV/PS工艺降解环丙沙星的降解包含四个主要路径,通过一系列的脱氟、光裂解、取代、加成及脱氨基反应,最终导致目标物开环裂解.     

过硫酸盐和臭氧高级氧化对两种典型喹诺酮类抗生素的降解研究

系统研究了两种典型喹诺酮类抗生素环丙沙星和诺氟沙星在过硫酸盐和臭氧体系中的降解效能和一级动力学,发现环丙沙星和诺氟沙星均可在15 min内完全去除,其中环丙沙星在PDS体系降解速率更快,而诺氟沙星在两种体系中降解速率一致。通过淬灭实验确定了各催化体系中的主要活性氧化物。研究了水中阴离子和腐殖酸等水中共存污染物在两种体系中对环丙沙星和诺氟沙星降解效果的影响,发现共存污染物均对两种抗生素的降解效能产生一定程度的抑制。在对实际水体中两种抗生素的去除效能研究中发现,由于水中存在较多的杂质,因而两种抗生素的去除效能在一定程度上受到影响,其中在O_3系统中,环丙沙星和诺氟沙星的去除受到水质的影响低于在PDS体系中。因此,O_3氧化法更适用于实际水中喹诺酮类抗生素的降解去除。     

过硫酸盐和臭氧高级氧化对两种典型喹诺酮类抗生素的降解研究

系统研究了两种典型喹诺酮类抗生素环丙沙星和诺氟沙星在过硫酸盐和臭氧体系中的降解效能和一级动力学,发现环丙沙星和诺氟沙星均可在15 min内完全去除,其中环丙沙星在PDS体系降解速率更快,而诺氟沙星在两种体系中降解速率一致.通过淬灭实验确定了各催化体系中的主要活性氧化物.研究了水中阴离子和腐殖酸等水中共存污染物在两种体系中对环丙沙星和诺氟沙星降解效果的影响,发现共存污染物均对两种抗生素的降解效能产生一定程庞的抑制.在对实际水体中两种抗生素的去除效能研究中发现,由二水中存在较多的杂质,因而两种抗生素的去除效能在一定程庞上受到影响,其中在O3系统中,环丙沙星和诺氟沙星的去除受到水质的影响低二在PDS体系中.因此,O3氧化法更适用二实际水中喹诺酮类抗生素的降解去除.     

光辅助磁性Co3Mn-LDHs/rGO活化过硫酸盐降解水中的磺胺嘧啶

针对抗生素磺胺嘧啶(SDZ)导致水体污染的问题,采用水热法制备以石墨烯(rGO)为基底的三维层状兼光催化与过硫酸盐活化功能的Co₃Mn-LDHs/rGO双效催化剂,构建可见光/过硫酸盐耦合降解体系(Vis-PMS),降解水中的SDZ.实验结果表明：Co₃Mn-LDHs成功负载在rGO上,且Co₃Mn-LDHs的依附阻止了rGO片的堆叠;Co₃Mn-LDHs/rGO质量浓度为20 mg/L,过硫酸盐(PMS)质量浓度为200 mg/L,初始pH=7为可见光耦合非均相活化PMS体系降解SDZ的最佳条件,经60 min反应后,SDZ的去除率达87.58%;在10次循环实验后,Co₃Mn-LDHs/rGO仍对SDZ有较高的去除率,可重复利用率较好;该体系中起主要作用的自由基为硫酸根自由基(SO■)、羟基自由基(·OH)和单线态氧(¹O₂).     

羟胺增强钴离子催化活化过-硫酸盐降解有机污染物

采用盐酸羟胺(HA)加快钴离子的循环,提高其催化活化过一硫酸盐(PMS)的效果,高效去除和矿化有机污染物.以罗丹明B(RhB)为模型污染物,考察了HA、Co~(2+)、PMS浓度及溶液初始pH值对均相Co~(2+)/PMS体系降解RhB的影响.同时,以乙二胺四乙酸(EDTA)为探针,测试了不同HA下体系中的Co~(3+)的含量.结果表明:RhB的降解遵循准一级动力学过程,其降解速率随着Co~(2+)和PMS浓度增加而线性增大.在投加2μmol·L~(-1) Co~(2+)和0.4 mmol·L~(-1) PMS下,HA浓度为0.4 mmol·L~(-1)时,20μmol·L~(-1 )RhB可在10 min被完全降解.其一级降解速率常数为0.35 min~(-1),是不加HA时(0.16 min~(-1),Co~(2+)/PMS体系)降解速率常数的2.2倍. HA的加入将TOC去除率由17.8%提高到了38.6%.HA的加入还有效促进了Co~(3+)向Co~(2+)的还原循环,增加了活性Co~(2+)的含量,增强了其活化PMS产生自由基的能力.该HA增强Co~(2+)/PMS体系也可有效降解其它有机染料(如亚甲基蓝、甲基紫、橙黄II).说明盐酸羟胺的加入增强了Co~(2+)催化活化PMS降解有机染料.     

热活化过硫酸钠降解饮用水中亚硝基二乙胺

采用热活化过硫酸盐(thermally activated persulfate, TAP)技术对含氮消毒副产物亚硝基二乙胺(N-nitrosodiethylamine, NDEA)进行降解.考察了反应时间、温度、初始pH值、过硫酸盐(persulfate, PS)投加量和NDEA初始质量浓度对降解效果的影响.结果表明,在反应时间为60 min、温度为60℃、初始pH值为3、PS投加量为2.0 mmol·L^-1、NDEA初始质量浓度为2.0 mg·L^-1时,NDEA的去除率达96.60%.热活化PS对NDEA的降解符合一级反应动力学.     

Mn-Bi25FeO40催化活化过硫酸盐高效降解抗生素磺胺嘧啶的研究

活化过硫酸盐的高级氧化工艺因其可以生成活性氧已经成为当前降解抗生素的前沿性技术,而开发新型高效的催化剂又是此技术发展的关键。向 Bi₂₅Fe O₄₀中掺杂 Mn 元素,采用水热法合成 Mn-Bi₂₅Fe O₄₀复合材料,并将其作为一种高效的 PDS 活化催化剂,用于快速降解磺胺嘧啶。结果表明,掺杂 Mn²⁺后的 Bi₂₅Fe O₄₀催化剂,可在 25 min内将磺胺嘧啶的降解效率从 60.72%提升到 97.69%。通过自由基猝灭实验发现 Mn-Bi₂₅Fe O₄₀/PDS 体系降解 SDZ 时产生了·OH、SO₄·^-、O₂·^-和¹O₂四种活性物种,其中,·OH 和 SO₄·^-自由基在该体系中发挥主要作用。     

氧氟沙星三元配合物的光谱分析新方法研究及应用

以水一乙醇作为溶剂,在pH为5．8的磷酸二氢钾一氢氧化钠缓冲溶液中,氧氟沙星与茜素、稀土镧离子反应形成三元配合物体系．紫外吸收光谱研究结果表明：该三元配合物体系在295nm处有最大吸收波长,表观摩尔吸收系数为3．60X10。L·mol-1·cm-1．氧氟沙星在0．54～30．36mg／L范围内符合朗伯一比尔定律,方法的检出限为0．02mg／L．用于市售药品的含量分析,得回收率为93．9％～97．11％,相对标准偏差为0．65％～1．29％．     

紫外光辐照对聚苯硫醚/纳米氧化钛复合材料的影响

采用FTIR、DSC、DMA对不同紫外光辐照时间的聚苯硫醚/纳米氧化钛复合材料的性能进行研究。随着纳米氧化钛含量的增加,材料的结晶度和贮能模量增加。纳米氧化钛的加入抑制了因紫外光引发造成的聚苯硫醚分子链的降解。紫外光辐照后,聚苯硫醚/6%纳米氧化钛复合材料的结晶度明显降低。     

光催化降解与直接光解玫瑰红废水的机理研究

在紫外灯的照射下,以二氧化钛作催化剂,采用紫外 可见分光光度计来定性和定量描述玫瑰红降解过程中官能团的变化,用总有机碳(TOC)和化学需氧量(COD)2个参数来确定玫瑰红的降解程度,并借助紫外 可见图谱对玫瑰红的光催化机理作了有益的探索,并比较了光催化降解与直接光解(不加催化剂)的降解过程,可知反应过程表现出很大的差异。     

185nm紫外光/氧化协同降解水体中微量苯的研究

文章利用185 nm紫外光/氧化协同降解技术对水体中微量苯的降解情况进行了研究,考察了溶液中苯的质量浓度、光解时间、溶液pH值以及加入氧化剂等对苯降解的影响,对光解产物进行了分析,并对其降解机理进行了探讨.研究结果表明,该技术能有效降解水体中微量苯,处理3 min时加入K2SO8的苯溶液的CODcr的去除率可达到95％...     

水中二溴海因在紫外辐照下的分解和副产物的形成机理

研究1,3-二溴-5,5-二甲基海因(DBDMH)水溶液中的有效溴、溴离子和溴酸根离子在紫外(UV)辐照下的转化过程,并探讨pH、光照波长和氨氮等因素对次溴酸溶液的光促歧化反应的影响.研究结果表明:普通消毒剂量的DBDMH水溶液(质量浓度为3.2 mg/L)紫外辐照5 min后可产生质量浓度较大的溴酸根离子(>25.9 μg/L);溴酸根离子是次溴酸光促歧化反应的中间产物;在实验条件下,紫外光波长越短,越有利于有效溴的光解和溴酸根的 生成,而pH的影响较小;氨氮通过与有效溴反应形成溴氨抑制溴酸根离子的生成.     

水质对UV/H2O2降解LAS的影响及机理

研究了UV/H2O2工艺对LAS的去除效果以及水的pH、浊度对LAS降解的影响和机理.结果表明:UV/H2O2工艺可以有效的去除水中LAS,光降解过程符合一级反应动力学模型;在H2O2投加量为8 mg.L-1,14 W低压汞灯照射下,LAS在蒸馏水中光降解速率常数为0.018 1 min-1;在酸性条件下,有利于LAS光降解;浊度大于6NTU时,光降解速率常数迅速下降.     

液相色谱测定水样中的氧氟沙星手性对映体

利用大赛路（CHIRALCEL OD-H）手性柱对氧氟沙星对映体进行分离,考察了在流动相组分、流动相添加剂和流速对手性分离的影响。结果表明,V_正己烷∶V_乙醇∶V_乙酸＝80∶20∶0.5的流动相能够使氧氟沙星得到较好的分离,左氧氟沙星和右氧氟沙星的质量浓度在0.25～5.00μg/mL范围内线性关系良好（r²=0.9997）。实际水样中该方法的最低检出限左氧氟沙星为0.28μg/L、右氧氟沙星为0.10μg/L,最低定量限左氧氟沙星为0.36μg/L、右氧氟沙星为0.21μg/L。氧氟沙星的两组浓度加标平均回收率左氧氟沙星90.1%和88.6%、右氧氟沙星为87.6%和85.4%,左氧氟沙星的相对标准偏差（RSD）为5.2%、6.4%,右氧氟沙星的RSD为4.8%、7.6%（n=3）。     

臭氧对水中甲基对硫磷的降解

通过研究臭氧对水中甲基对硫磷的降解.探索臭氧对甲基对硫磷的降解机制和影响因素.将臭氧气体充入反应器中与甲基对硫磷进行反应,采用GC-MS和标准样品对中间产物进行定性分析,并用HIPLC同时监测甲基对硫磷的残留量和中间产物的生成量.结果表明,臭氧对甲基对硫磷的降解由臭氧直接氧化和羟基自由基间接氧化共同完成,降解历程遵循假一级反应动力学.50 mmol/L离子清除剂叔丁醇使甲基对硫磷的降解速率降低60%,而溶液pH值对降解速率则无明显影响.通过GC/MS分析,确定了甲基对氧磷为甲基对硫磷的臭氧降解中间产物.甲基对氧磷的生成量受到溶液pH和甲基对硫磷起始浓度的影响,较低溶液pH和较高甲基对硫磷起始浓度均有利于甲基对氧磷的积累,而离子清除剂则对甲基对氧磷的生成量没有显著影响.     

UV/H2O2降解壳聚糖的研究

探讨了在紫外光照射下H2O2氧化降解壳聚糖的情况,研究了H2O2质量分数、紫外光照射时间、壳聚糖质量分数、乙酸质量分数等因素对降解的影响.结合降解产物FT-IR光谱推测了紫外光与H2O2协同降解壳聚糖的机理.实验结果表明:紫外光照射下,用H2O2氧化降解壳聚糖是可行的,也是有效的;反应的最优条件:H2O2质量分数2.5%,乙酸质量分数1.5%,壳聚糖质量分数1%,光照时间1h.在该反应条件下,制得了粘均相对分子质量为2.8万左右的水溶性壳聚糖.