V-Co-β沸石的合成及结构表征

以白炭黑(二氧化硅)为硅源,四乙基氢氧化铵为模板剂,氟化铵为矿化剂,偏钒酸铵和氯化钴为杂原子V和Co源,采用水热合成法合成了V-Co-β沸石,运用XRD、FT-IR、UV-Vis、TG-DTA、SEM、EDS等技术对样品进行了表征,并探讨了影响V-Co-β沸石合成的因素.结果表明,按物质的量比n( SiO2)∶n(Co...     

用H-β沸石催化乙酸的酯化反应

用H-β沸石作催化剂,对乙酸与正丁醇以及乙酸与正戊醇的酯化反应进行了研究.考察了合成条件对乙酸酯化反应的影响.适宜的反应条件如下:催化剂用量为1.0~2.0 g/mol乙酸,n(乙酸)∶n(醇)为1∶1.2,带水剂环己烷用量为15~20 mL/mol乙酸,回流温度,反应时间5.0 h,H-β沸石催化剂能够回收和重复使用,所得酯产率与新鲜催化剂的几乎相同.     

磷钨酸季铵盐催化环己烯氧化的研究

以质量分数为30%的H2O2作氧化剂,考察了磷钨酸季铵盐(Q3PW12O40)催化环己烯氧化合成己二酸的可能性.结果表明,在没有有机溶剂存在的情况下,磷钨酸十八烷基三甲基铵催化环己烯氧化合成己二酸的活性较高,在物质的量之比为n(环己烯)∶n(催化剂)∶n(H2O2)=100∶0.2∶538,反应温度为82℃,反应时间为30h时,己二酸的收率为81.9%.讨论了反应时间和催化剂中季铵阳离子种类对催化剂活性的影响.     

新型Ti-Co-β沸石的合成、表征及催化性能的研究

分别以白炭黑为硅源,四乙基氢氧化铵为模板剂,硫酸钛为钛源,氯化钴为钴源,氟化铵为矿化剂,采用水热合成法在SiO2-CoO-TiO2-(TEA)2O-H2O-NH4F体系中合成了Ti-Co-β沸石,运用XRD、IR和SEM等技术对样品进行了表征,并探讨了影响Ti-Co-β沸石合成的因素.结果表明,按化学组成(物质的量的比)SiO2∶CoO∶TiO2∶(TEA)2O∶H2O∶NH4F=60∶(0.5~3.0)∶(0.5~3.0)∶(16~18)∶(500~650)∶(30~40)配制初始反应混合物,可制备出结晶良好的Ti-Co-β沸石,合成的样品具有BEA拓扑结构,Ti和Co两种原子进入了沸石骨架.在以H2O2为氧化剂的氧化苯乙烯的反应中,考察了Ti-Co-β沸石的催化氧化性能,苯乙烯的转化率和苯甲醛的选择性分别可达71.3%和93.4%.     

双杂原子Fe-Co-β沸石的合成、表征及催化苯乙烯氧化反应

采用水热合成法在Si O2-Fe2O3-Co O-(TEA)2O-H2O-NH4F体系中合成了Fe-Co-β沸石,运用X射线衍射、红外光谱、固体紫外可见漫反射光谱、差重-热重分析和扫描电镜等技术对所合成的沸石进行了表征,探讨了影响Fe-Co-β沸石合成的因素,考察了Fe-Co-β沸石对H2O2氧化苯乙烯反应的催化活性.结果表明,按化学组成(物质的量比)n(Si O2)∶n(Fe2O3)∶n(Co O)∶n[(TEA)2O]∶n(H2O)∶n(NH4F)=60∶(0.25~0.5)∶(1.0~3.0)∶(15~18)∶(650~750)∶(30~45)配制初始反应混合物,晶化温度140℃,晶化时间11 d,可以制备出结晶良好的Fe-Co-β沸石.所得Fe-Co-β[Si/(Fe+Co)=24]沸石在H2O2氧化苯乙烯的反应中表现出良好的催化活性,在最优反应条件下,苯乙烯的转化率约为92.6%,苯甲醛和苯乙醛的选择性分别约为71.4%和28.6%.     

用HZSM—5沸石催化剂合成乙酸丁酯的研究

以HZSM-5沸石作催化剂,应用常压液-固相酯化反应合成了乙酸丁酯。考察了催化剂用量、醇酸比、反应温度和反应时间对酯产率的影响。适宜的反应条件为:催化剂用量为0.30g/mol正丁醇、正丁醇/乙酸=1∶1.05(mol比)、反应温度110～120℃、反应时间5小时,所得酯产率在63%以上。产物的红外光谱分析表明,HZSM-5沸石催化剂在合成乙酸丁酯的反应中具有高选择性。     

用β沸石作催化剂合成丙酸戊酯的研究

用β沸石作催化剂合成丙酸戊酯，考察催化剂制备方法和合成条件对催化性能的影响，合成丙酸戊酯的最适宜条件如下：醇/酸摩尔比为1.2：1，催化剂用量为1.2g/mol丙酸，环已烷用量为5.0mL/mol丙酸，反应温度为138-144℃，反应时间为3h，在此条件下反应所得产物经气相色谱分析，酯产率接近80％，对酯产物做红外光谱分析和物理性质测定，实测值与文献值吻合，同时对催化剂的稳定性及催化剂的类型对丙酸转化率的影响进行研究。丙酸与正戊醇在Fe-β沸石存在下酯化反应的活化能为40.07kJ/mol，并提出了无催化剂和用Fe-β沸石为催化剂时的酯化反应动力学模型。     

杂多酸盐异构体催化合成丁酸正戊酯

研究了以(α,β1,β2,β3-)SiW11Co为催化剂催化合成丁酸正戊酯,探讨了各种因素对产品收率的影响.实验表明,β2-SiW11Co具有较好的催化活性,以β2-SiW11Co为催化剂,适宜反应条件是醇酸比为1.8︰1,反应时间为1.5 h,催化剂用量为反应物料总量的2.3%,反应温度为125～135℃,在此条件下,产品收率为85.1%.     

焙烧温度对V_2O_5/MoO_3-SnO_2催化剂氧化二甲醚的影响

采用沉淀浸渍法与共沉淀法结合合成了不同焙烧温度下的V_2O_5/MoO_3-SnO_2催化剂,并用此系列催化剂进行了二甲醚(DME)催化氧化制取甲缩醛(DMM)的反应.对催化剂样品进行了XRD、BET表征,在二甲醚与氧气原气料体积比为1∶1的条件下进行催化反应,分析不同焙烧温度对催化剂的催化性能的影响.实验结果表明:600℃焙烧后的催化剂在反应温度为160℃,体积空速为600 h-1时表现了最佳催化活性,甲缩醛的选择性也达到最大值为67. 98%.     

一步法合成环己基苯基甲酮

提出了一种以MnO为催化剂合成环己基苯基甲酮的新方法.以苯甲酸、环己基甲酸为原料,分别以MnO2、MnCO3、MnO为催化剂合成环己基苯基甲酮.确定实验结果最好的MnO为催化剂后,对反应条件进行了优化,在反应温度345℃,反应时间4 h,苯甲酸和环己基甲酸的摩尔比为2∶1,反应原料酸与MnO的摩尔比为2∶1条件下,环己基苯基甲酮收率可达56.4%.     

锰配合物促进CuO-TiO2光催化分子氧氧化环己烯的研究

以醋酸铜、氢氧化钠、钛酸正丁酯为原料及PEG6000为活性剂,采用共沉淀法制备了CuO-TiO2复合型半导体氧化物催化剂,借助固体紫外、氮气吸附脱附、XRD、TEM对其进行了表征,考察了催化剂在可见光照射下分子氧选择氧化环己烯反应过程的光催化性能.结果表明,CuO-TiO2在催化该光化学反应时显示比其纯氧化物稍高的催化活性,而且金属配合物的加入能不同程度地促进光催化反应,其中8-羟基喹啉锰类配合物的促进作用最显著.在优化反应条件下,环己烯的转化率为32.2%,氧化产物为环氧环己烷、环己烯醇和环己烯酮.     

以葡萄糖为配基的新型Salen Mn(Ⅲ)催化剂的合成及环氧化催化性能研究（英文）

通过两分子葡萄糖与一分子邻苯二胺缩合反应得到新型葡萄糖配基Salen配体.再通过配位反应使新型配体与Mn(Ⅲ)配位生成葡萄糖配基Salen Mn(Ⅲ)催化剂.采用UV-Vis,FT-IR,化学分析法和高斯03软件(Hartree-Fock/3-21G+)对该催化剂进行表征.结果表明新型葡萄糖配基Salen配体与传统Salen配体结构相似,都能与Mn(Ⅲ)配位.以环己烯、反式二苯乙烯和苯乙烯为反应底物考察了葡萄糖配基Salen Mn(Ⅲ)催化剂的环氧化催化活性.从环氧化结果可以看出葡萄糖配基Salen Mn(Ⅲ)催化剂在环己烯的环氧化反应中催化性能最佳,而且在反式二苯乙烯和苯乙烯的环氧化反应中显示出一定的手性催化诱导作用.     

2-叔戊基蒽醌合成的工艺研究

以叔戊苯、苯酐为原料,在AlCl3催化剂作用下,经过Friedel-Crafts反应制备得到了2-叔戊基蒽醌,考察了反应温度、溶剂和发烟硫酸的用量对反应的影响.实验结果表明:在AlCl3的催化作用下,当温度为15℃,氯苯与苯酐的摩尔比为13∶1,反应5h,2-(4-叔戊基苯甲酰基)苯甲酸(ABB酸)收率最高可达80.1%;在关环反应中,当20%的发烟硫酸与ABB酸摩尔比为50∶1,反应2h,2-叔戊基蒽醌收率为82.5%.     

15-冠醚-5相转移催化合成N,N—二乙基苯胺的研究

用15-冠醚-5作相转移催化剂,在常压下由苯胺和溴乙烷合成N,N—二乙基苯胺,研究了多种反应因素对目的产物产率的影响,提出了常压催化合成目的产物的最佳工艺条件:苯胺和溴乙烷的摩尔比为1∶2.5,催化剂用量0.6g,在45mL 30×10-2(质量分数)的NaOH溶液中,反应温度55℃,常压反应5h,产品收率38.65%。     

聚乙二醇10000相转移催化合成N,N—二乙基苯胺的研究

用聚乙二醇10000作相转移催化剂,在常压下由苯胺和溴乙烷合成N,N—二乙基苯胺,研究了多种反应因素对目的产物产率的影响,提出了常压催化合成目的产物的最佳工艺条件是:苯胺和溴乙烷的摩尔比为1∶1.50,催化剂用量1.00 g,在30 mL 40×10-2(质量分数)的氢氧化钠溶液中,反应温度75℃,常压反应6 h,产品收率85.6%.     

冠醚催化合成香豆素

在固-液相转移催化条件下,以二苯并-18-冠-6(DB18C6)为相转移催化剂,甲苯为溶剂,对于以氟化钾催化剂合成香豆素有增催化作用,使产率从64.4%提高到78.8%,反应时间缩短,最佳摩尔比为水杨醛∶乙酐∶氟化钾∶DB18C6=1∶3.1∶0.7∶0.05。     

正交试验优化8-氯甲基-5,7-二羟基黄酮合成条件的研究

以白杨素、多聚甲醛为原料,ZnCl2为催化剂,经氯甲基化反应合成8-氯甲基-5,7-二羟基黄酮。通过单因素及正交试验研究反应温度、反应时间、催化剂用量及原料比等因素对白杨素氯甲基化反应的影响,确定了该反应的最佳条件为:反应温度为70℃,反应时间为4 h,催化剂ZnCl2与多聚甲醛的摩尔比为0.8∶1,白杨素与多聚甲醛的摩尔比为3∶1,在此条件下反应收率为59.6%。     

用磷酸铝分子筛和硅磷酸铝分子筛作催化剂合成丙酸戊酯的研究

用新型磷酸铝分子筛和硅磷酸铝分子筛作催化剂,对丙酸和正戊醇液—固相酯化反应进行了研究.考察了合成条件及用不同方法制备的催化剂对醇产率的影响,当醇酸摩尔比为1.2∶1、催化剂用量为0.6～1.0g/mol丙酸、带水剂环己烷用量为5.0ml/mol丙酸,反应温度为140～160"C时,5hr酯化反应的酯产率大于98％.同时对酯产物的物理常数进行了测定,实测值与文献值相符.     

二芳基乙烷的合成研究

采用共沉淀法制备了复合型固体超强酸SO42 - /TiO2 -Fe2 O3,并将其用于二芳基乙烷的合成 .制备该催化剂的最佳条件为 :钛铁摩尔比为 1∶2 ,浸泡其用的硫酸浓度为 0 .5mol/L ,焙烧温度为 5 5 0℃ ;其催化活性和稳定性都优于单氧化物固体超强酸 .该催化剂催化合成二芳基乙烷的最佳条件为 :苯乙烯与二甲苯之比为 1∶7.5 ,催化剂用量为 1 %(总投料质量百分比 ) ,反应时间为 3h ,反应温度为回流温度 ,产率可达 92 .1 %.     

2 叔戊基蒽醌合成的工艺研究

以叔戊苯、苯酐为原料,在AlCl3催化剂作用下,经过Friedel Crafts反应制备得到了2 叔戊基蒽醌,考察了反应温度、溶剂和发烟硫酸的用量对反应的影响.实验结果表明：在AlCl3的催化作用下,当温度为15 ℃,氯苯与苯酐的摩尔比为13∶1,反应5 h,2 （4 叔戊基苯甲酰基）苯甲酸（ABB酸）收率最高可达80.1%;在关环反应中,当20%的发烟硫酸与ABB酸摩尔比为50∶1,反应2 h,2 叔戊基蒽醌收率为82.5%.