锰铈复合氧化物催化超声波降解酸性大红3R

采用共溶胶凝胶法制备锰铈复合氧化物(MnCeOx)催化剂,用扫描电镜(SEM)和X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征.研究了不同体系的降解脱色情况,探究了pH、初始浓度、催化剂用量、超声功率对降解脱色的影响.结果表明,在超声波条件下pH为1,初始浓度为120 mg/L,MnCeOx催化剂用量为0.012 g、超声功率为...     

钴基复合氧化物氧化降解甲苯的结构与催化性能

采用溶胶-凝胶法制备了钴基复合氧化物A-Co（A=Cu,Mn,Ce）,测定和评价了A-Co复合催化剂氧化降解甲苯的催化性能.结果表明,二元钴基复合氧化物氧化降解甲苯的催化活性均优于纯钴氧化物催化剂,其中,Ce-Co氧化物的t10和t90(分别为达到10%和90%的甲苯转化的温度)分别为221,238 ℃,催化活性最高.在240 ℃连续使用50 h,Ce-Co氧化降解甲苯降解转化率仍为99%以上,具有较好的催化稳定性.应用X射线衍射、氮气吸脱附、扫描电子显微镜、氢气程序升温还原和X射线光电子能谱等表征技术,研究了钴基催化剂的结构与催化性能的关系,在Ce-Co催化剂上形成的Ce⁴⁺/Ce³⁺和Co³⁺/Co²⁺氧化还原对促进了催化剂上氧的迁移,提高了表面氧的可还原性,在甲苯氧化降解过程中产生协同作用.     

氧化物超导电性与硬度的密度泛函理论计算值

通过对氧化物超导体元素硬度的平均值进行研究,发现其具有较好的规律性.本文提出用硬度均衡值ηcq作为氧化物超导电性新的经验判据.笔者依据Slater过渡态法计算元素的硬度作为标度,用均方根的方法得出氧化物中元素硬度的均衡值ηcq;计算了200余种氧化物中元素硬度的均方根值η.,结果表明,氧化物超导体的硬度均方根均衡值总是介于4.790～5.429之间;而硬度均衡值在此范围之外的氧化物不具有超导电性,这无疑为氧化物超导电性的判定提供了一种全新的判据.     

密度泛函理论的电负性均衡值与稀土氧化物超导性

提出确定稀土氧化物中元素电负性均衡值X_(cq)的计算公式,并用该式计算了200多种稀土氧化物超导体的电负性均衡值X_(cq),得出了稀土氧化物的超导性与稀土氧化物电负性均衡值之间的关系．结果表明,稀土氧化物超导体的电负性均衡值X_(cq)多数集中在1．654～2．650之间,而电负性均衡值在此范围之外的稀土氧化物一般不具有超导性．因此,电负性均衡值X_(cq)可作为稀土氧化物超导性的新的经验判据,这对进一步探讨稀土氧化物的超导机制有一定意义．     

密度泛函理论的电负性均衡值与稀土氧化物超导性

提出确定稀土氧化物中元素电负性均衡值Xcq的计算公式，并用该式计算了200多种稀土氧化物超导体的电负性均衡值Xcq，得出了稀土氧化物的超导性与稀土氧化物电负性均衡值之间的关系．结果表明，稀土氧化物超导体的电负性均衡值Xcq多数集中在1．654-2．650之间，而电负性均衡值在此范围之外的稀土氧化物一般不具有超导性．因此，电负性均衡值Xcq可作为稀土氧化物超导性的新的经验判据，这对进一步探讨稀土氧化物的超导机制有一定意义．     

钯催化炔丙基醋酸盐分子内重排的理论研究

用密度泛函理论的B3LYP方法对钯催化炔丙基醋酸盐分子内重排进行了理论研究.计算结果表明,钯催化后的醋酸根的重排形成五元环阳离子,通过利用环内4π电子的环化作用的反应路径达到目标产物.     

铜锰复合氧化物室温催化氧化NO的研究

采用两次沉淀法制备了一系列无载体铜锰复合氧化物催化剂,以NO催化氧化作为目标反应,系统考察了原料液[Cu]/[Mn]比、焙烧温度、焙烧时间等因素对催化剂催化性能的影响。结果表明:在[Cu]/[Mn]=1/6,焙烧温度300℃,焙烧时间8h条件下制备的催化剂具有最优催化氧化NO的活性,在室温下,且不引入任何还原剂的情况下,在6h内将107mg/m3的NO完全消除。此外,原位红外在线检测(FT-IR)结果表明,NO被转化成了亚硝酸盐和硝酸盐,并附着在催化剂表面。     

基于密度泛函理论的硬度均衡值与稀土氧化物超导性的关系

提出了确定稀土氧化物中元素硬度均衡值町ηcq的计算公式,用该式计算了252种稀土氧化物超导体的硬度均衡值ηcq。研究了稀土氧化物的超导性与稀土氧化物硬度均衡值之间的关系．结果表明,稀土氧化物超导体的硬度均衡值ηcq多数集中在4．511-5．343之间,而硬度均衡值在此范围之外的稀土氧化物一般不具有超导性．显然硬度均衡值ηcq。可作为稀土氧化物超导性的新的经验判据,这对进一步探讨稀土氧化物的超导机制有一定意义．     

镁铝复合氧化物在醇醚合成反应中的催化性能

以镁铝层状双金属氢氧化物(LDH)为前体焙烧得到的镁铝复合氧化物(CLDH)为催化剂,催化乙醇和环氧丙烷反应合成醇醚.系统研究了CLDH的孔结构和化学组成对催化剂活性和产物选择性的影响,并考察了催化剂的寿命.结果表明,随CLDH碱性增强及比表面积增大,催化剂活性提高,且催化剂孔分布对醇醚产物有择形性.     

NO在负载型金属氧化物催化剂上的氧化反应机理

研究了γ- Al2 O3负载的金属氧化物催化剂对 NO催化氧化性能。实验发现 ,30 0°C下催化剂活性顺序为 Mn>Cr>Co>Cu>Fe>Ni>Zn,P-型金属氧化物对 NO的氧化活性较强。对 Mn O2这种具有代表性的 P-型金属氧化物催化剂 ,提出了其 NO催化氧化的反应机理和动力学模型。     

氯苯在ZSM－5分子筛负载复氧化物催化剂上的催化水解

本文作者研制出以高硅沸石ＺＳＭ－５型分子筛为载体，浸渍法混合负载复氧化物催化剂．考察了其对氯苯汽相水解制苯酚反应的催化活性，以及添加物对催化剂性能的调变作用。用ＸＫＤ、ＩＣＰ、ＥＰＭＡ、ＤＴＡ等技术对催化剂进行表征，结果表明在负载复氧化物催化剂中添加某过渡金属，大大提高了对氯苯汽相水解制苯酚反应的催化活性。在４６０℃，氯苯进样空速为０．５ｈ（－１）条件下，氯苯转化率达７９．７％，苯酚产率为７２．０％，选择性为９０．３％。     

纳米氧化亚铜的溶剂热合成和对亚甲基蓝的催化降解

以Cu(NO3)2·5H2O为铜源,乙醇为溶剂和还原剂,蒸馏水为助溶剂,用溶剂热法可控合成了纳米级铜和氧化亚铜.利用X射线粉末衍射仪(XRD)和透射电子显微镜(TEM)对合成产物进行了表征,发现纳米氧化亚铜能高效降解亚甲基蓝.     

ZnO/Zn/CNT三维多孔复合结构的制备及对甲基橙的无光催化降解

以碳纳米管(CNTs)、纳米ZnO/Zn复合粉体和造孔剂聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)微球为原料,通过超声分散、真空抽滤、焙烧的方法制备ZnO/Zn/CNT三维多孔复合结构.利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、能谱仪(EDS)和拉曼光谱仪对样品的微观结构及成分进行表征.结果显示,样品内部存在大量的连通孔,ZnO/Zn复合粉体均匀分散于CNTs所构筑多孔结构的孔隙中.在多孔复合结构的制备过程中,ZnO晶体结构未发生变化也无杂质生成.多孔复合结构对模拟污染物甲基橙的暗室催化降解结果证明,由于独特的孔结构存在和ZnO与CNTs的协同作用,使得样品在80min时对甲基橙的降解率达99.9%.     

ZnO/Fe2O3光催化降解苯酚

用浸制法制备,ZnO/Fe2O3为光催化剂,日光灯为灯源,以苯酚降解为探针反应,考察了不同ZnO负载量对ZnO/Fe2O3为光催化剂的活性的影响,并考察不同光源,催化剂用量,苯酚的初始浓度,溶液的PH值和降解温度对苯酚光催化降解过程的影响.结果表明,ZnO负载量的最佳量为3%,最佳的工艺条件是苯酚浓度是20mg/L,催化剂用量为0.05g,PH值为13时在常温下用日光灯光照射,能较好地降解苯酚.     

过渡金属复合氧化物催化性能的研究

用柠檬酸络合法制备一系列的过渡金属复合氧化物(陶瓷)催化材料,研究络合法合成条件对催化剂晶体结构的影响,用x-射线衍射法测定了La-Sr-Co-Mn-O系列的晶体结构磁性,并对其催化活性进行筛选.     

ZSM-5分子筛复氧化物催化剂的合成及催化性能的研究

用浸渍法混合负载研制出一种复氧化物催化剂ＭｘＯｙ／ＺＳＭ－５（Ｍ－Ｌａ,Ｃｕ,Ｍｅ,Ｍｅ＝Ｃａ）,考察了其对氯苯气相水解制苯酚反应的催化活性,并探讨了催化剂的制备条件与反应动力学条件的影响．结果表明：在负载复氧化物催化剂中添加Ｃａ,对氯苯气相水解制苯酚的催化反应具有良好的催化活性,在４７０℃,氯苯进样空速为０．２６６４ｈ－１条件下,氯苯转化率达８０．１％,苯酚产率为６６．８％,选择性为８３．４％．运用ＸＲＤ,ＤＴＡ,ＴＧ,Ｐｙ－ＩＲ等技术对催化剂的物化性能进行表征,研究了添加剂Ｃａ对催化剂性能的调变作用．     

电负性的密度泛函理论计算值与氧化物超导电性

研究了氧化物的超导电性与元素电负性之间的关系。笔者用电负性均衡值Xcq作为氧化物超导电性的新的经验判据,并用一个式子确定氧化物中元素电负性的均衡值Xcq。笔者用该式计算了230种氧化物超导体的电负性均衡值Xcq,结果表明,所有氧化物超导体的电负性均衡值Xcq集中在5．00到5．63这样窄的范围内,而电负性均衡值在此范围之外的氧化物都不具有超导性。该判据几乎适用于一切氧化物超导体。显然,笔者的工作对进一步探讨氧化物的超导机制是有益的。     

CaH2修饰的M-ZSM-5上C2H4选择还原NO活性研究

研究了由CaH2修饰的M—ZSM-5（M=Mn、Fe、Ni、Ag、Cu、Co）分子筛催化剂上C2H4选择还原NO的活性．实验发现CaH2的加入使Mn-ZSM-5等催化剂上C2H4选择还原NO的活性有所提高。其中Mn—ZSM-5／10％CaH2上NO转化率提高幅度最大,400℃,提高了40％,XRD谱图表明在Mn-ZSM-5／10?H2上,钙不仅与分子筛中硅及氧反应,而且也与活性组分锰反应生成了新的化合物,TG曲线表明了生成这些化合物的温度范围。