WO3/TiOF2-TiO2复合催化剂的制备及其光催化性能研究

采用水热法制备了具有太阳光光催化性能的WO₃/TiOF₂-TiO₂三元复合的系列光催化剂W∶Ti=X∶10（X=0.5、1、3、5）（其中X∶10为W与Ti元素的物质的量之比,下同）。为提升催化剂性能,在复合前用NaOH溶液对TiOF₂进行了改性处理,制备了W∶OH-Ti=X∶10（X=0.5、1、3、5）系列光催化剂。采用X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、紫外可见漫反射光谱（UV-vis DRS）、扫描电子显微镜（SEM）、荧光光谱（PL）等手段对样品进行了表征。在模拟太阳光照射下,以盐酸四环素（TTCH）溶液为模拟废水,对催化剂性能进行了研究。结果表明,WO₃的加入使部分TiOF₂在高温下转变为TiO₂,W∶OH-Ti=1∶10复合光催化剂与TiOF₂相比,禁带宽度降低,可见光响应增强,电子-空穴的复合受到了抑制,并且TiOF₂经NaOH处理后,复合光催化剂增加了更多的羟基。模拟太阳光照射2.5h后,投加量为0.3g/L的W∶OH-Ti=1∶10催化剂对TTCH的降解率可达85%,说明所制备的三元复合光催化剂具有良好的催化效果。     

WO3/TiOF2复合催化剂的制备及其光催化性能研究

采用酞酸丁酯、氢氟酸、无水乙醇、钨酸钠和十六烷基三甲基溴化铵为原料,通过水热法制备了WO₃/TiOF₂复合光催化剂,用X-射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、固体紫外漫反射（UV-vis DRS）、荧光光谱（PL）等分析手段对WO₃/TiOF₂复合催化剂进行了表征;利用罗丹明B的脱色降解研究了WO₃/TiOF₂复合催化剂的光催化性能;通过罗丹明B溶液的紫外可见吸收光谱（UV-Vis）变化研究了催化剂作用下罗丹明B的脱色机理。在加入0.1 g复合催化剂和模拟太阳光源照射下,初始质量浓度为10 mg/L的罗丹明B溶液在2.5 h内降解了95.8%,光催化的性能优异,说明制备的WO₃/TiOF₂复合光催化剂有良好的太阳光催化应用前景。     

pg-C3N4/CQDs复合物可见光下光催化产过氧化氢的性能研究

光催化产过氧化氢(H₂O₂)相比于传统的蒽醌法，具有清洁环保、条件温和、功耗低等优点。石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一种很有前途的产H₂O₂的光催化剂，但由于其比表面积小、光响应范围窄、光生电子-空穴易复合等缺点，产H₂O₂的效率比较低。利用盐酸三聚氰胺作为前驱体合成多孔石墨相氮化碳(pg-C₃N₄),同时在其表面负载碳量子点(CQDs),制备得到pg-C₃N₄/CQDs复合光催化剂，并通过XRD、TEM、UV-Vis、TP、PL等表征测试样品的结构、形貌、光学和电化学性能。该催化剂具有较大的比表面积，同时基于CQDs的光学特性和良好的捕获、转移电子的性质，极大地提高了复合光催化剂的光响应范围(甚至达到近红外区域),并有效地抑制了光生电子-空穴的复合。在可见光产H₂O₂的实验中，pg...     

溶剂热法制备TiO2/g-C3N4及其光催化性能

采用溶剂热法合成了可见光响应的TiO₂/g-C₃N₄复合光催化剂,并对TiO₂/g-C₃N₄进行质子化处理。通过X射线衍射（XRD）、氮气吸附-脱附BET法、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、紫外-可见漫反射（UV-vis DRS）和荧光光谱（PL）等方法对样品进行了表征,并以甲基橙（MO）光催化降解为模型反应,考察了可见光下制备的样品的光催化性能。结果表明,多孔TiO₂纳米晶与g-C₃N₄形成具有"芝麻饼"形貌的复合结构;TiO₂/g-C₃N₄复合光催化剂的光吸收带边扩展到465 nm,较TiO₂出现明显红移;TiO₂与g-C₃N₄能带匹配耦合,有效地抑制了电子与空穴的复合;质子化处理过程能够提高可见光区吸收强度和电子的传导能力,增强了TiO₂的光催化活性。     

WO3/石墨烯的湿化学法制备及其室温光激发甲苯气敏性能

采用简单的低温化学合成法成功制备出WO₃/石墨烯纳米复合材料,该材料在室温下表现出极佳的光激发甲苯气敏性能。结果表明:石墨烯的加入会使WO₃片层尺寸减小到300 nm左右,同时会组装成球状结构。在复合材料中石墨烯与WO₃会以化学键结合,有效降低WO₃中氧空位的浓度。在蓝光激发下,WO₃/石墨烯复合材料对100 mL/m3甲苯的气敏响应性能比WO₃材料提高了3.3倍。该甲苯传感材料在易爆、易燃和有毒环境中有很好的应用前景。     

Bi2(Se0.53Te0.47)3纳米线的制备及其圆偏振光致电流效应

采用化学气相沉积法制备Bi₂(Se_0.53Te_0.47)₃纳米线,利用扫描电子显微镜和X射线能谱仪对其进行表征,并研究样品的圆偏振光致电流效应(circular photogalvanic effect, CPGE).利用1 064 nm激光激发,分别测试激光入射面垂直于纳米线和平行于纳米线时的CPGE电流.实验结果表明,测得的CPGE电流主要来自纳米线的拓扑表面态.激光垂直入射纳米线时的CPGE电流不为0,说明CPGE电流来源于纳米线能带的六角翘曲效应.本研究测得的Bi₂(Se_0.53Te_0.47)₃纳米线的CPGE电流比文献报导的Bi₂(Te_0.23Se_0.77)₃纳米线增大2倍以上,这是因为Te组分的增加不但使得费米能级更加靠近狄拉克点,还降低了纳米线中载流子复合的概率,二者共同作用,使得CPGE电流增大.     

金属有机框架衍生的Co3O4/SnO2复合材料制备及其光催化性能

金属有机框架(metal-organic framework,MOF)材料ZIF-67衍生Co₃O₄十二面体纳米块在室温下与SnO₂复合,制备出立方体Co₃O₄/SnO₂复合光催化剂.煅烧后形成的Co₃O₄/SnO₂材料禁带宽度明显降低,荧光淬灭明显,说明Co₃O₄的加入拓展了SnO₂的光响应范围至可见光甚至红外光区域,同时促进了光催化反应过程中光生载流子的分离.以罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)为目标反应物,在可见光下考察了MOF衍生的Co₃O₄/SnO₂的光催化降解活性,发现Co₃O₄/SnO₂在60 min内可以降解89.6%的Rh B,分别是纯SnO₂和纯...     

CO2对Fe2O3催化剂NH3-SCR脱硝性能影响

考虑到CO₂是固定源和移动源废气中的主要组分,Fe₂O₃是铁基催化剂中的重要活性物质,研究了CO₂对Fe₂O₃催化剂NH₃-SCR脱硝性能的影响.结果表明,CO₂的加入在300℃以下明显抑制了催化剂的NH₃-SCR性能.这主要是因为CO₂的存在改变了催化剂表面NH₃/NO_x的吸附行为,从而影响了NH₃-SCR反应.原位漫反射傅里叶变换红外光谱和程序升温脱附实验结果表明,CO₂可以被吸附活化成碳酸盐物种;这些碳酸盐物种可以作为新的酸性位点吸附NH₃物种,促进催化剂对NH₃的吸附;但同时CO₂和NO_x之间存在竞争吸附,这会导致催化剂表面生成的关键NO₂物种和硝酸盐物种的减少,从而...     

0D-2D CdS/WO3 S型异质结光催化剂的制备与性能研究

光生载流子的迁移效率是影响CO₂光还原反应性能的关键因素之一.通过简单的水热法与连续离子层吸附反应成功制备了具有高效载流子迁移能力的0D-2D S型CdS/WO₃光催化复合材料.XRD、SEM、XPS分析结果证实了该复合材料的成功制备,其独特的OD-2D结构有效提高了CdS QDs的分散性.UV-Vis DRS结果表明该材料具有优异的光吸收能力.光电化学表征证明CdS/WO₃复合材料具有最佳的光电转化能力以及光生载流子迁移能力,有助于其光还原反应的进行.光还原CO₂实验表明该复合材料具有远高于CdS QDs材料的光催化活性,其CO和CH₄的产率为64.7μmol/(g·h)和2.3μmol/(g·h),分别是纯CdS QDs的4.0倍和3.2倍,循环实验表明CdS/WO₃具有良好的催化稳定性.     

可见光响应的Ag3VO4/TiO2制备及其催化活性的研究

采用微波辅助溶胶-凝胶方法制备了对可见光响应的Ag₃VO₄/TiO₂纳米光催化剂,并对制备的样品进行XRD、UV-Vis DRS、N₂吸附-脱附、SEM等表征。结果表明,Ag₃VO₄掺杂量的不同,对光催化降解效果有不同的影响。Ag₃VO₄掺杂量为1 %时,Ag₃VO₄/TiO₂复合光催化剂具有较强的催化性能,而随着Ag₃VO₄掺杂量的增加,催化剂的活性逐渐降低。用500 ℃煅烧的掺杂量为1 %的Ag₃VO₄/TiO₂复合光催化剂降解罗丹明B,4 h后降解率可以达到80 %。     

准一维Cr基超导体RbCr3As3的高压研究

近年来,新型铬(Cr)基非常规超导体因呈现独特晶体结构和奇异物理性质而备受关注,成为超导领域的研究热点之一.A₂Cr₃As₃(A=K,Rb,Cs)是首个常压下的Cr基超导体系,通过化学方法脱除其中一个A离子,可以获得具有类似准一维结构的ACr₃As₃超导体.其中,KCr₃As₃和RbCr₃As₃的超导转变温度(T_c)可以分别达到～5和～7.3 K其上临界场(μ₀H_c2(0))远超泡利极限(μ₀H _P^BCS).在前期针对A₂Cr₃As₃的高压研究基础上,本文分别采用六面砧和金刚石对顶砧装置详细研究了RbCr₃As₃的电输运和晶体结构在高压下的演化规律.研究...     

三维g-C3N4/NixP复合光催化剂的制备及其可见光下产氢性能的研究

以三聚氰胺和三聚氰酸为原料,以水为溶剂采用超分子自组装法制备三维互联框架形貌的3D g-C₃N₄（DCN）。以次磷酸钠和硫酸镍作为磷源和镍源,采用原位光沉积法在3D g-C₃N₄上沉积Ni_xP,制备了3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂。采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）、紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等手段对样品进行了表征,结果表明,3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂上均匀负载着直径几十纳米的Ni_xP颗粒并且Ni_xP表现为无定形结构;与体相g-C₃N₄（BCN）和3D g-C₃N₄相比,复合光催化剂有着更好的可见光吸收能力。以三乙醇胺为牺牲剂,在波长λ≥420 nm的可见光下进行产氢试验,研究了3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂的光催化性能。结果表明,光沉积20 min得到的3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂的光催化产氢速率可达1 720 μmol/（g·h）,远远大于纯DCN（7 μmol/（g·h））和光沉积20 min得到的BCN/Ni_xP复合光催化剂（15 μmol/（g·h））,并且在经历5个光催化循环产氢测试后其循环性能没有明显降低。     

Cu/ZnO-Pd/WO3/ZrO2催化甘油氢解制取1,2-丙二醇

为了提高铜基催化利在甘油氢解制1,2-丙二醇反应中的稳定性,制备Cu/ZnO和Pd/WO₃/ZRO₂混合催化剂采用H₂程序升温还原（H₂-TPR）、NH₃程序升温脱附（NH₃-TPD）和N₂吸附技术对催化剂的还原性能、酸性进行表征。在连续流动固定床反应器中考察Cu/ZnO-Pd/WO₃/ZrO₂混合催化剂对甘油氢解反应的催化活性和稳定性。结果表明:添加Pd/WO₃/ZrO₂可降低Cu/ZnO催化剂的还原温度;混合催化剂催化甘油氢解制1,2-丙二醇的稳定性与WO₃/ZrO₂的酸密度有顺变关系,WO₃/ZrO₃的酸密度越高,所构成的混合催化剂稳定性越好;均匀混合的Cu/ZnO-Pd/WO₃/ZrO₂催化剂对甘油氢解反应催化活性和稳定性高。     

新型(NH4)2Er5F17/TiO2复合可见光催化剂的制备及光催化活性研究

通过一步水热法制备了含稀土Er的(NH₄)₂Er₅F₁₇/TiO₂复合光催化剂,利用稀土元素f 电子的特征跃迁吸收将催化剂的光吸收范围拓展至可见光,通过罗丹明B（RB）染料模拟水中的污染物,对其进行光催化降解,并通过XRD、UV-vis、TEM、EDX-mapping、XPS、PL对催化剂样品进行了表征。结果表明,形成的稀土基化合物(NH₄)₂Er₅F₁₇粒径约为50nm,具有良好的六方型结晶形貌,实现了与商用P25 TiO₂的有效复合,稀土Er³⁺在可见光区522nm、487nm、654nm和800nm处出现的特征吸收峰拓展了复合光催化剂的可见光响应。对不同n(Er)/n(Ti)复合催化剂催化活性的评价表明,当n(Er)/n(Ti)=0.02时,由于(NH₄)₂Er₅F₁₇在TiO₂载体上均匀分散,有较强的光吸收,复合光催化剂的电子空穴复合率较低而表现出对RB最高的可见光催化降解活性。     

2种稀土Eu3+,Tb3+配合物的合成与其光致发光性质

设计合成新的三齿有机配体4-（4’-咔唑-9基-丁基氧）-吡啶-2,6-二甲酸（H₂CBODPA）,并以此为配体合成配合物Na₃Eu（CBODPA）₃和Na₃Tb（CBODPA）₃.通过对有机配体分子结构的调控,稀土Eu³⁺和Tb³⁺有机配合物的激发波长明显地向长波长方向移动,与吡啶-2,6-二甲酸配合物的激发波长相比,其有效激发波长向长波长方向移动约70 nm.Na₃Eu（CBODPA）₃和Na₃Tb（CBODPA）₃在近紫外光（350 nm）的激发下,分别得到较强的特征红色发光(Eu³⁺)和特征绿色发光(Tb³⁺).研究结果对合成长波长激发的稀土有机发光探针提供理论依据和应用参考价值.     

WO3/碳点/TiO2复合纳米材料的制备及其光致阴极保护作用研究

采用两步阳极氧化法制备了TiO₂纳米阵列（TNAs）,然后分别采用浸泡法和电沉积法在TNAs表面负载碳点层和WO₃层,得到WO₃/碳点/TNAs复合纳米光阳极（TCW）,并通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射仪（XRD）和X射线光电子能谱仪（XPS）对其进行了表征。采用紫外可见漫反射光谱法（UV-Vis DRS）和电化学方法测定了TCW光阳极的光吸收和电化学性能,并评价了在模拟海水溶液中TCW对Q235碳钢的光致阴极保护作用。结果显示：与TNAs相比,TCW的吸收边从紫外光区（384 nm）扩展至可见光区（426 nm）,带隙宽度（E_g）从3.23 eV降低到2.91 eV,对光的吸收能力显著提升;可见光响应电流密度提高了6.85倍,达到157 μA/cm²。将TCW光阳极与Q235碳钢阴极耦合后,阴极表面的稳态光响应电流密度达到101 μA/cm²;与耦合前相比,其自腐蚀电位降低了0.41 V （vs.Ag/AgCl）,电化学电流噪声（ECN）振幅增大,腐蚀过程受到明显抑制。以上结果表明TCW对Q235碳钢具有优异的光致阴极保护作用。     

P2W17V-WO3纳米粒子复合膜的制备与电致变色性能

为了提高WO₃薄膜的电致变色性能,采用层接层自组装技术构筑了基于钒钨酸盐多阴离子[P₂W₁₇VO₆₂]^7-和WO₃纳米粒子的电致变色复合膜P₂W₁₇V-WO₃.利用扫描电子显微镜、原子力显微镜和X射线光电子能谱对复合膜进行表面形貌和元素组成及价态的表征,并通过紫外-可见吸收光谱和电化学联机的方法对复合膜进行膜增长的监测和电致变色性质的研究.结果表明：复合膜P₂W₁₇V-WO₃的光反差达到23.93%,着色褪色时间分别为3.03和10.12 s,着色效率为111.23 cm²/C,均优于已报道的WO₃薄膜材料,且经过600次循环后该复合膜损失率仅为6.9%,稳定性良好.     

利用异丁基碘化铵表面钝化法提高Cs0.1(CH3NH3)0.9PbI3钙钛矿太阳能电池的效率

本文通过使用异丁基碘化铵 (IBA)对Cs_0.1(CH₃NH₃)_0.9PbI₃ 薄膜进行表面钝化来提高Cs_0.1(CH₃NH₃)_0.9PbI₃太阳能电池器件的效率。首先采用 FTO/SnO₂/Cs_0.1(CH₃NH₃)_0.9PbI₃（FTO，即氟掺杂氧化锡）和 IBA/Spiro-OMeTAD/Ag制备了n–i–p 结构的钙钛矿太阳能电池器件。然后，系统地研究了不同重量的 IBA 钝化对 Cs 掺杂钙钛矿太阳能电池 (PSC) 的影响，并与未钝化的器件进行了比较。研究发现，使用 5-mg IBA 钝化器件的功率转换效率 (PCE)为15.49%，高于非 IBA 钝化器件的12.64% 。同时，与 Cs 掺杂器件相比， 5-mg IBA 钝化器件的光伏参数明显得到改善。此外，晶体结构中PbI₂相的减少、较低的电荷复合率、较低的电荷转移电阻和改善的钙钛矿薄膜接触角等结果进一步证实了IBA钝化器件具备更好性能。因此，对Cs_0.1(CH₃NH₃)_0.9PbI₃进行 IBA 钝化是提高 Cs 掺杂钙钛矿太阳能电池效率的有前景的技术。     

铝酸钠溶液中Al(OH)3吸附草酸盐行为研究

通过模拟拜耳法晶种分解过程研究了铝酸钠溶液中Al(OH)₃对草酸盐的吸附平衡和动力学行为,并考察了草酸盐初始浓度和Al(OH)₃粒度对吸附的影响规律. 结果表明:Al(OH)₃对草酸钠有较大的吸附能力,随草酸钠浓度的升高和Al(OH)₃粒度的细化,草酸钠吸附率随之升高,达到平衡的时间也相应缩短;不同粒度Al(OH)₃的吸附能力不同,这跟Al(OH)₃的比表面积有很大关系;Al(OH)₃对草酸钠的等温吸附符合Freundlich模型,吸附动力学符合准二级动力学方程,吸附行为为多分子层吸附,同时存在物理和化学吸附过程.     

单原子催化剂光还原二氧化碳研究进展

光催化将CO₂转化为有价值的化学燃料得到广泛研究，但光子吸收效率差、光生电子-空穴对容易复合、活性位点缺乏等问题，限制了光催化剂的催化性能.单原子催化剂(SACs)由于在增强光催化系统的捕光、电荷转移动力学和表面反应方面具有明显的优势，且金属以单原子形式负载在载体上，因此对提高CO₂还原效率具有重要意义.综述了SACs的分类、主要表征手段及其光催化还原CO₂的反应机理，并讨论了SACs的发展前景.