量子调控NaI分子的解离动力学

利用含时量子波包法理论研究了Na 分子与超快飞秒激光脉冲场作用后的解离动力学。受到非绝热效应的影响,NaI分子的激发态波包传播到势能面的交叉区域时发生了分裂。一部分波包转移到V1态势能面上,另一部分波包则在V2态上解离成Na原子和I原子。研究结果表明,NaI分子的解离几率与激发态波包的传播速率有关。通过调节飞秒激光脉冲场的波长和脉冲宽度,可以改变激发态波包的传播速率,最终达到控制NaI分子解离动力学的目的。     

二维双色型光晶格中玻色-爱因斯坦凝聚的局域化

利用含时变分法研究了二维双色型光晶格中玻色爱因斯坦凝聚中稳定局域态的性质.根据含时变分法利用高斯型试探波函数和Euler-Lagrange方程给出了高斯型局域态的波包宽度随时间变化的二阶微分方程,确定稳定了局域态的波包宽度.利用数值计算方法直接求解了Gross-Pitaevskii方程,给出了稳定局域态的空间分布.结果表明,在原子之间存在非线性排斥和吸引作用,或者非线性相互作用为零时,在二维玻色-爱因斯坦凝聚中均可以形成稳定的局域态.     

局域微场增强的高次谐波产生及其电子动力学

本文使用最简单的双原子分子模型H_2~+研究局域微场增强中的高次谐波产生过程.通过选择H_2~+的初始态为基态与第一激发态的相干叠加,构造初始局域波包.通过使用分裂算符法求解大核间距H_2~+对应的含时薛定谔方程和使用空间不对称的吸收函数,分辨出了不同路径对高次谐波谱的贡献并验证了通过调节激光场的载波相位可对路径加以调控.计算发现电子不经过典型隧穿电离直接从一个核迁移到邻近核的路径主要贡献较低阶的谐波谱,这些较低阶谐波的强度会随着局域微场的增强而显著增加,这一机制可能会对局域掺杂的固体高次谐波产生研究有所启发.     

势垒中粒子波包的运动

本文用高斯波包对粒子的运动进行描述,通过数值求解含时薛定谔方程对二维电子气中波包的运动进行研究.通过对不同能量时波包透射性的研究,阐明了其粒子性和波动性.在我们的工作中,波包宽度不同,透射率与能量的关系不同.     

无序对准一维矢势束缚中无质量Dirac电子的影响

通过有限差分的方法,数值计算了一个相对论性质的Dirac电子在磁场和无序同时存在时的能谱结构,并讨论了不同磁场强度和无序强度时电子密度分布的变化情况.结果发现:随着无序强度的增大,无序势削弱了磁场对电子的捕获,使局域化现象减弱,使得无质量Dirac电子出现了有别于Anderson局域化的现象.     

飞秒激光场下NH3分子光电子能谱的理论研究

模拟了NH3分子在飞秒激光场下通过中间快速预解离态A～的共振增强多光子电离光电子能谱(REMPI-PES).应用两维的含时波包法实施动力学计算,计算过程中使用了离散变量表示(DVR)理论和劈裂算符-表象变换方法.结果表明,激光脉冲的强度、脉宽等对光电子能谱有着很大的影响,能谱中的两组峰簇是由强场对势能面作用所引起的.     

空间非均匀激光场下He原子辐射谐波的量子路径调控

理论研究了He原子在空间非均匀激光场下辐射谐波的量子路径调控.计算结果表明,随着空间非均匀激光场引入位置由负向-r0到正向-r0移动,谐波截止能量呈单调递增趋势,而且只有单一的短量子路径对最大谐波辐射过程起作用.通过分析谐波辐射时频分析图和电子含时波包演化图,对谐波辐射的特点给出了合理解释.随后适当引入一束太赫兹激光场,谐波强度被增强2个数量级,并且形成一个1208eV的超长平台区.最后,通过叠加谐波,可获得一系列持续时间在34as的超短脉冲,其波段覆盖为10~1nm.     

一维纳米体系的电子结构

建立了一维纳米随机链模型,在计及近邻、次近邻相互作用情况下,采用新的方法计算了链长从1×104～1×105个原子系统的电子本征值和本征矢.针对晶界原子畸变和晶粒大小等物理量,讨论了一维纳米体系的电子结构.研究结果表明,晶界原子畸变和晶粒尺寸对其电子结构有重要影响.由于晶界原子对电子的散射作用,电子波函数出现局域化.晶界原子畸变越大,晶粒尺寸越小,散射作用越明显.晶界原子畸变参数W由0.2增加到1时,电子波函数由扩展态变为局域态;晶粒尺寸变小时,电子波函数对称性变差,电子趋向局域分布.随着晶界原子畸变程度的增大和晶粒尺寸的减小,局域化程度不断加强.     

一氧化碳在钴表面活化的轨道相互作用解析

一氧化碳(CO)的吸附和解离是钴基费托的初始步骤,对理解费托合成的机理非常重要。然而,目前已有的研究结果对CO解离机理的认识仍有争议。有鉴于此,文章使用第一性原理方法系统的计算了CO在金属钴(Co)的六种典型表面的吸附能、直接解离活化能和氢助解离活化能,且与前人计算结果相一致。进而,系统研究了Co与CO的轨道相互作用对CO活化的影响。结果表明,CO直接解离时,Co-C和Co-O键的强度越大,CoCO相互作用中形成的dπ杂化轨道中参与杂化原子所提供的电子占的份额越多,C-O键的活化程度就越高。当氢(H)连接在O原子上时,能增加dπ杂化轨道中C的成分,而连接在C原子上时能显著增强Co-O键,两种情况都能显著增加C-O键的活化程度。     

受体分子侧基对非富勒烯受体和聚合物给体界面处激子解离速率的影响

以非富勒烯为受体的有机太阳能电池中,给体和受体分子可同时吸收可见光并各自产生光诱导的激子,这些激子的解离是决定太阳能电池效率的关键因素之一.因此,选取HXSC12分子为电子给体,6种具有不同侧基的1,8-萘酰亚胺小分子作为电子受体,利用Marcus公式和电子结构计算研究了给体和受体分子上激子在其构成界面上的解离过程,着重分析了受体分子侧基对两种激子的解离速率的影响.结果发现,给体和受体分子的吸收光频率互补,且对于效率较高的体系组合中两种分子上的激子解离速率基本具有相同量级,表明给体和受体在收集太阳能方面具有同等重要的作用.在受体中引入吸电子侧基后,可使得受体吸光强度增加,同时增加了给体-受体界面上激子解离的耦合强度和驱动力从而明显提高激子解离速率;而引入给电子侧基后,受体吸光强度明显降低,也降低了激子解离的耦合强度,导致激子解离速率降低.该计算结果与实验观测一致,可为制备高效的有机太阳能电池提供新思路.     

对称Anderson晶格的反铁磁极化

考虑最近邻格点 f电子的电荷相关和自旋相关,用局域方法研究了对称 An-derson 晶格中由局域磁矩引起的极化。结果表明,极化总是反铁磁的;当同一格点相反自旋 f 电子间的库仑作用增大或 d-f 电子间杂化强度减小时,这种反铁磁极化变强。     

受激拉曼光谱系统的研制

拉曼光谱是一种包含丰富样品结构信息的光谱技术,但是拉曼光谱检测的缺点是检测灵敏度低和荧光干扰.本实验室研制的受激拉曼光谱系统,是将一束皮秒(10-12 s)脉宽的可见泵浦光和一束由飞秒(10-15 s)脉宽的探测白光共同作用于样品,产生受激拉曼信号.该光谱系统的拉曼泵浦光在可见和近紫外波段可连续调谐,可以同时获取受激拉曼光谱的增益和损失光谱,具有灵敏度高和抑制荧光干扰等优点.分别考察了拉曼泵浦光和拉曼探测光脉冲相对时序、拉曼泵浦光强度对受激拉曼光谱的影响,受激拉曼信号强度在拉曼泵浦和拉曼探测脉冲时间上完全重合时达到最大.在拉曼泵浦光强较小时,受激拉曼谱峰强度随泵浦光强度增大而增大;当拉曼泵浦光强度较大时,损失谱峰强度会趋于饱和,在研究的光强范围内增益谱峰会持续增长,未达到饱和.     

长程相互作用XY自旋系统中纠缠波包的动力学产生

研究了在具有1/r²衰减长程相互作用的XY自旋系统中产生两个遥远自旋纠缠的动力学机制. 由于在这种模型中, 自旋波磁子可以具有线性的色散关系ε(k)~|k|, 在动力学演化的过程中, 一个局域的自旋态可以被劈裂成两个纠缠的局域波包, 并且这两个波包在运动的过程中各自保持他们的形状不变. 值得注意的是, 在经过一个较短的周期τ = Nπ/J的演化之后, 当这两个波包在圆环直径的另一端相遇的时候, 初始时刻局域的自旋态可以完全回复. 另外, 对总格点数多达上千的环状系统进行了数值模拟, 验证了耦合强度的截断近似对精确解析结果的影响. 数值结果表明, 与自旋系统的尺度相比, 即使自旋耦合区域已经被截断到一个很小的范围内, 上述结论仍然成立.     

长程相互作用XY自旋系统中纠缠波包的动力学产生

研究了在具有1/r²衰减长程相互作用的XY自旋系统中产生两个遥远自旋纠缠的动力学机制. 由于在这种模型中, 自旋波磁子可以具有线性的色散关系ε(k)~|k|, 在动力学演化的过程中, 一个局域的自旋态可以被劈裂成两个纠缠的局域波包, 并且这两个波包在运动的过程中各自保持他们的形状不变. 值得注意的是, 在经过一个较短的周期τ = Nπ/J的演化之后, 当这两个波包在圆环直径的另一端相遇的时候, 初始时刻局域的自旋态可以完全回复. 另外, 对总格点数多达上千的环状系统进行了数值模拟, 验证了耦合强度的截断近似对精确解析结果的影响. 数值结果表明, 与自旋系统的尺度相比, 即使自旋耦合区域已经被截断到一个很小的范围内, 上述结论仍然成立.     

Ce掺杂SnO_2的导电性及稳定性增强的第一性原理研究

为了提高SnO_2导电性以及稳定性,常对其进行掺杂使用。涉及金属的d轨道和稀土金属的f轨道,传统的理论计算往往低估了带隙。为了拟合实验数据,通常使用哈伯德(U)参数进行修正。结果表明,与纯SnO_2的能带结构相比,Ce掺杂后带隙引入了一种新的电子态。导带和价带变得更加致密,带间波动更加平稳。Ce掺杂后减小了价带和费米能级之间的宽度,电子跃迁所需的能量降低,增强了导电性。Ce掺杂后体系的局域化程度增加,可知掺杂后Ce-O的局域化强度大于Sn-O的局域化强度,掺杂体系的稳定性提高,为过渡金属的改性研究提供了理论基础。     

二维无序系统无序度和本征能量对局域化长度的影响

利用蒙特卡洛模拟方法,研究了无序度和本征能量对局域化长度的影响.研究结果表明:随着无序度的增大,系统的电子态出现局域化现象,局域化长度逐渐减小,而且对应于不同的能量本征值;电子的局域化程度不同,能带中心出现准扩展态,系统内部出现类金属行为.     

石墨烯量子点二聚物的等离激元激发

基于含时密度泛函理论,研究了石墨烯量子点二聚物的等离激元激发.当2个石墨烯量子点靠近,若量子点间的间隙较大,通过电容性相互作用时,石墨烯量子点二聚物的低能等离激元共振模式随着间隙的减小发生红移.进一步减小间隙时,由于电子的隧穿,二聚物的等离激元共振模式发生了改变,杂化等离激元共振模式形成.杂化等离激元共振模式随着间隙的减小继续红移.石墨烯量子点二聚物等离激元共振模式的演化规律不依赖于石墨烯量子点的形状.     

强场对C10基振动布居影响的含时波包理论研究

笔者采用含时波包方法中的劈裂算符方案研究了强场下C10基电子基态X～2Ⅱ和C～2∑-激发态的不同振动态上粒子数布居.通过模拟得到了激光参数对ClO基不同电子态的振动态上粒子数布居影响的规律.     

利用He+离子链模型增强谐波辐射强度

本文提出一种利用He~+离子链模型来增强谐波辐射强度的方案.通过求解薛定谔方程,理论模拟了单个He~+离子以及He~+离子链辐射谐波的特点,并结合电离几率,谐波辐射时频分析图,含时电子波包运动分析了谐波辐射及电子运动过程.计算结果表明,使用He~+离子链模型可以有效增强谐波强度以及延伸谐波截止能量.     

第二类广义Fibonacci链中电子的量子动力学研究

研究了第二类广义Fibonacci非周期链中电子的量子动力学行为．通过数值计算，发现电子本征态中存在扩展态时，其量子扩散的波尾形状不满足波尾公式，当系统中电子的本征态仅有局域态或临界态时，波尾形状才与公式吻合，从而证实了波包在量子体系中扩散时波尾形状的非普适性．