空间H_0~1(R_+~2×R_+~2)上的奇异积分

用函数分解的方法,证明了由R.Fefferman和E.M.Stein在[2]、[3]中引进的乘积空间上的奇异积分在空间H_0~1(R_+~2×R_+~2)上是有界的。用同样的方法可以证明单参数的奇异积分在Hardy空间H~1(R~2)上是有界的。     

快D_2~+、DH~+和H_2~+通过碳膜的透射和电荷交换的研究

本文介绍了测量Mev量级单电子双原子分子离子(D_2~+、DH~+、H_2~+等)通过碳膜的透射和在碳膜中的电子损失截面、电了俘获截面的实验方法和新近的实验结果。略述了我们把Brandt-Sizmann理论扩展到D_2~+、DH~+、H_2~+与固体碳相互作用的计算。本文还得到D_2~+、DH~+、H_2~+的裸核集团在膜的出口俘获一个电子后形成电缚分子态的几率。     

分子取向对H2+谐波分布的影响

理论研究了H2+分子取向对谐波空间分布的影响. 结果表明：当激光偏振方向与分子轴方向一致时, 谐波辐射满足激光场正向时, 负向H核谐波辐射强度大于正向H核;激光场反向时, 正向H核谐波辐射强度大于负向H核. 随着分子取向角增大, 谐波辐射强度减弱, 尤其正向H核对谐波辐射的贡献明显减小, 因此导致正负向H核的谐波辐射强度差逐渐增大. 最后, 通过研究谐波辐射的时频分析以及电子波包随时间的演化给出了电子在双H核之间运动以及谐波空间分布的原因.     

D_3~+和H_3~+立体化学结构的测量

我们用高分辨技术,通过快分子离子在超薄固体膜中的库仑爆炸,测量0°方向出射产物的能谱,实测了H_3~+和D_3~+的立体化学结构.H_3~+和D_3~+是两个最简单的稳定的多原子分子离子.对H_3~+结构和性质的研究,不单对原子分子物理学科有重要的理论和实用价值,而且对剖析基元化学反应机理、阐明     

H_2SiS→H_2+SiS裂解反应速率常数的理论计算

利用经隧道效应修正的过渡态理论计算了H_2SiS→H_2+SiS裂解反应的速率常数,考察了非允许态效应和振动态一转动态耦合效应对该体系反应动力学的影响。本文研究结果为某些有机硅反应和大气反应提供了重要的理论参考数据。     

1,2-C_2H_4BrCl分子光解离机制的理论研究

采用考虑了旋轨耦合的从头算方法计算研究了1,2-C2H4BrCl的光解.计算了1,2-C2H4BrCl分子的若干电子态的垂直激发能.用MS-CASPT2/CASSI-SO方法计算了1,2-C2H4BrCl分子C-Br解离的势能曲线.根据计算结果清晰地指认了1,2-C2H4BrCl分子的解离通道:C2H4Cl+Br(2P3/2)和C2H4Cl+Br*(2P1/2).     

He+H_2~+(HD~+,DH~+)反应的立体动力学研究

利用准经典轨线方法研究了He+H2+及其同位素取代反应的立体动力学性质,讨论了k,k′以及j′三个矢量之间的矢量相关.计算结果表明,反应的产物分子趋向于向前散射,并且产物的转动角动量不仅定向而且有较强的取向.     

HMO法推求H_3~+的结构

H_3~+可与某些分子结合成一类含氢的多原子分子离子,用途较广,本文用 HMO 法推求其分子构型,所得结果与实验事实完全符合     

Fe~+催化N_2O与H_2反应的理论探究

采用密度泛函理论(DFT)B3LYP与耦合簇(CCSD)方法,研究了气相中四重态和六重态势能面上Fe+催化N2O氧化H2的微观机理.采用分子轨道理论和自然键轨道理论(NBO)对反应势能面进行分析,并通过自旋-轨道耦合(SOC)计算,讨论了势能面的交叉情况和自旋翻转的可能性.用Kozuch提出的能量跨度模型,确定了整个反应的决速过渡态(TDTS)和决速中间体(TDI),最后计算了催化剂的转化频率(TOF),以评价催化剂的性能.     

H_2N_2O_2热分解的理论研究

采用MOPAC7程序包中的AM1程序 ,研究了H2 N2 O2 的稳定构象 .设计了三种分解的机理 ,通过计算得到每种机理的过渡态的结构和能量 ,进而得到每种机理的活化能 .结果表明 ,H2 N2 O2 的分解主要是通过一个五员环过渡态形成N2 O和H2 O .     

多温下KCl+CsCl+C_2H_5OH/CH_3OH+H_2O四元体系的相平衡研究

文章研究了多温下KCl+CsCl+C2H5OH/CH3OH+H2O四元体系的相行为。结果表明,对于KCl+CsCl+C2H5OH+H2O四元体系,随着温度的升高,体系分层的范围逐渐增大;而KCl+CsCl+CH3OH+H2O体系在实验温度范围内没有出现分层现象,只是随着醇含量的增加,氯化钾和氯化铯的含量逐渐减少。     

H_2~+解离中电子局域化对激光强度的依赖性

利用非波恩-奥本海默近似下数值求解含时薛定谔方程(TDSE)的方法,研究了激光强度对强场驱动氢分子离子(H2+)解离过程中电子局域化的影响.结果显示,电子局域化程度强烈依赖于激光强度.随着激光强度的增大,电子局域化程度呈现先上升后下降的趋势.通过分别研究核波包和电子波包的含时演化,发现这是解离概率在起主要作用.进一步研究显示有效实现电子位置调控的驱动激光场强度范围在4×1014～1×1015W/cm2.     

激光驱动拉伸氢分子产生阈下谐波中拉比振荡特征的取向依赖

通过数值求解二维模型分子在强激光场中的含时薛定谔方程,研究了拉伸氢分子产生阈下谐波中拉比振荡特征的取向依赖.结果表明,三次谐波附近展现出精细次峰结构,借助于两态模型,将这些次峰结构归因于基态和第一激发态之间强耦合引起的拉比振荡.文中还发现这些次峰结构对分子取向角有很强的依赖,且次峰结构随着取向角(0°～90°)的增大而逐渐消失,这是由两态间的耦合强度随取向角增大而减小所引起.     

气相中Re~+与C_2H_4连续反应机理的理论研究

采用密度泛函理论B3LYP方法研究基态下Re~+与C_2H_4连续反应的机理.Re~+与C_2H_4的反应是一个典型的插入-消除机制,第一步反应(形成IM_1的过程)放出的热量高达416.64kJ/mol.Re~+与C_2H_4一旦反应,整个反应就能自动进行下去,这为高能材料的研究提供了参考.Re~+与C_2H_4生成Re(C_2H_2)~+,放出1分子的H_2,反应生成的产物继续与C_2H_4反应,随着吸附C_2H_4的增多,吸附变得越来越难,反应决速步骤的能垒也越来越高,C-H键的断裂随之变得越来越困难,H_2也越来越难形成.当吸附到第4个C_2H_4时,C-H键已经很难断裂.     

用群论计算H_3~+的振动频率

H2+属于C3v群,计算H3+粒子振动频率时,本文只求得一个原子所受的力场,另外两个原子所受的力场通过对称操作来求得,进而计算了H3+的振动频率.     

惰性气体和H_2分子碰撞截面计算研究

用T .T(K .T .TangJ.Peter .Toennies)势模型和公认精密度较高的密耦 (Close -Coupling)近似方法计算了E =0 .0 5ev时 0 0 - 0 0弹性碰撞 0 0 - 0 2非弹性碰撞 ,得出氢分子转动激发分波截面 ,并研究了原子与分子碰撞弹性分波截面和非弹性激发截面随量子数增加的变化规律 .     

H_2O－N_2混合气体中H_2O分子光谱线的压力加宽谱线宽度系数的理论计算

本文利用我们耦合的Ｈ２Ｏ－Ｎ２相互作用等效势模型，计算了该系统在３００Ｋ—１０００Ｋ温度范围内的Ｈ２Ｏ分子被Ｎ２分子碰撞加宽的纯转动跃迁谱线宽度系数。计算结果与仅有的实验结果符合较好，表明我们的方法是有效的，结果是可靠的。     

600～1500K温度下H_2O-Ar、H_2O-CO_2混合气体中H_2O分子谱线的半宽度

本文用ＩＯＳ方法和我们改进的Ｂｕｃｋｉｎｇｈａｍ势计算了Ｈ２Ｏ－Ａｒ、Ｈ２Ｏ－ＣＯ２混合气体中Ｈ２Ｏ分子谱线在高温下（６００Ｋ、９００Ｋ、１２００Ｋ、１５００Ｋ）的压力展宽半宽度．分析了谱线半宽度随温度变化的规律，同时也讨论了半宽度和被加宽分子大小的关系     

三维超分子化合物[H_2bpy]_2[SiMo_8~ⅥMo_4~ⅤV_2~ⅣO_(42)]·3H_2O的水热合成、表征及性质研究

用硅钼酸做原料,在水热条件下合成了一种新型的三维超分子化合物[H2bpy]2[SiMo8ⅥMo4ⅤV2ⅣO42].3H2O.该化合物属于单斜晶系:C2/c空间群;化学式为C20H26Mo12N4O45SiV2,相对分子质量为2 323.62;晶胞参数a=1.427 9(7)nm,b=1.901 2(4)nm,c=2.091 4(9)nm,β=97.73(6)°,V=5.626(5)nm3,Z=4.在该化合物中,水的二聚体通过氢键作用将二帽Keggin多阴离子连接起来,形成三维超分子框架.同时,也研究了将该化合物修饰到电极的电化学行为,表明电极过程是由表面控制的.     

交叉电子束引起快H_2~ 的崩裂

近年,一些国家开展的快分子离子与固体膜相互作用的实验,不仅对研究固体中的原子碰撞提出了很多有吸引力的课题,而且提出了一种新颖的甚至是唯一的测定分子离子立体化学结构的方法.D.S.Gemmel等人已成功地测定了一些简单分子离子的立体化学结构。但是,当快分子离子通过固体膜时,除库仑爆炸外,还有电子损失、俘获、能损、能损岐离、多次散射、尾流效应等物理过程发生.虽然,分子离子的能量提高到Mev