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1.
甲烷活化与转化是当今催化研究领域的前沿课题。在非氧气气氛下,MoO3/HZSM5在甲烷芳构化反应具有较高的催化活性和选择性,这主要与金属Mo离子的存在、分子筛的酸性和孔道结构有关。本文要讨论MoO3在HZSM-5上的分散及其之间的相互作用和反应过程中金属离子的状态。实验中晶体结构及物相分析采用Rigagu D/max-Rb粉末X-射线衍射仪,表面组成和Mo的价态分析采用VG.ESCA LAB201 相似文献
2.
强酸促进的Mo/HZSM—5基催化剂上甲烷脱氢芳构化研究 总被引:5,自引:1,他引:4
研制出一种强酸促进的甲烷非氧化脱氢芳构经催化剂Mo-A/HZSM-5,在可比的实验条件下,其对甲烷的转化活性和苯收率比非促进的Mo/HZSM-5催化剂均提高约40%,且催化剂稳定性大为提高,实验结果揭示表面酸度,主要是表面B-酸位浓度,与甲烷的转化活性密切相关,本认为右强酸促进的Mo-A/HZSM-5催化剂,甲烷活化脱氢主要系经由B-酸助的C-H键异裂的反应途径;即CH4+H^(+)a→H3C( 相似文献
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强酸促进的Mo/HZSM-5基催化剂上甲烷脱氢芳构化研究 总被引:3,自引:0,他引:3
研制出一种强酸促进的甲烷非氧化脱氢芳构化催化剂Mo-A/HZSM-5.在可比的实验条件下,其对甲烷的转化活性和苯收率比非促进的Mo/HZSM-5催化剂均提高约40%,且催化剂稳定性大为提高.实验结果揭示表面酸度,主要是表面B-酸位浓度,与甲烷的转化活性密切相关.本文认为在强酸促进的Mo-A/HZSM-5催化剂上,甲烷活化脱氢主要系经由B-酸助的C-H键异裂的反应途径,即:低价Mo物种则可能在稳定卡宾中间态,以及后续的齐聚、芳构化过程中起重要作用. 相似文献
4.
Mo/HZSM—5基甲烷非氧化脱氢芳构化催化剂的TPD及TPR研究 总被引:1,自引:0,他引:1
熊智涛 《厦门大学学报(自然科学版)》1998,37(1):58-63
在Mo/HZSM-5基甲烷非氧化脱氢芳构化催化剂中加入促进剂ZnSO4,使该催化剂的活性和操作稳定性大为改善.对非促进的Mo/HZSM-5和促进型的Mo-ZnSO4/HZSM-5甲烷芳构化催化剂的NH3-TPD研究结果表明,促进剂ZnSO4的加入大大提高了催化剂表面的B-酸位浓度;这种B-酸位能较稳定地存在于催化剂表面,不易流失;催化剂表面高浓度B-酸位的稳定存在是其甲烷非氧化脱氢催化活性显著提高的关键因素.H2-TPR结果显示,过高的焙烧温度不仅不利于维持催化剂的表面酸性位(尤其是B-酸位)的浓度,还可能导致催化剂表面Mo物种的聚集和MoO3微晶的生成,使同一Mo负载量的催化剂中可还原至较低价态的Mo物种所占比例下降. 相似文献
5.
曾金龙 《厦门大学学报(自然科学版)》1998,37(4):532-536
利用EPR等谱学方法,对W/HZSM-5基催化剂上W物种的价态及其在H2预还原过程中的动态行为进行了表征研究.结果表明,由碱性前驱液制备的W/HZSM5催化剂在1073K、H2预还原条件下只能还原产生一类主要W物种,W5+;而由酸性前驱液制备的W-H2SO4/HZSM-5催化剂在相同反应条件下则可还原产生两类共存的W物种,W5+和W4+.关联到在相同的甲烷脱氢芳构化(DHAM)反应条件下W-H2SO4/HZSM-5对DHAM反应的催化活性比W/HZSM-5高得多的实验事实,可以推断,DHAM反应活性与催化剂上较高价态W物种(W5+)的浓度并不存在顺变关系,而与W4+物种的浓度则密切相关. 相似文献
6.
以XRD,H2-TPR,NH3-TPD为手段,研究了PbO和HZDM-5沸石表面的相互作用并与探针反应甲苯甲醇烷基化反应的活性和选择性进行了关联。实验结果表明,PbO和HZSM-5沸石表面有一定的相互作用,HZSM-5被PbO修饰后,表面强酸中心减少,从而使探针反应的活性下降而选择性提高。 相似文献
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研究了HZSM-23分子筛和γ-Al2O3配比对HZSM-23/γ-Al2O3改性分子筛催化正丁烯异构化反应的转化率和选择性的影响.在中温及低空速条件下,随着配比中γ-Al2O3的增加,转化率降低而选择性有所提高.XRD.TPD及FT-IR对催化剂进行表征的结果显示:经改性后的HZSM-23的总酸量和强酸位减少,而L酸的浓度增加,正丁烯异构化反应的选择性主要取决于L酸位浓度. 相似文献
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采用程序升温表面反应方法研究甲烷在Mo/HZSM-5催化剂上的反应过程,在反应初始阶段发现有H2O,CO2和CO生成。随着这些产物的消失,乙烯和苯和含量达到最大值。认为在反应初始阶段,甲烷与催化剂发生氧化还原相互作用形成新的活性相,从而使甲烷催化转化为乙烯苯。活性相的形成需要Mo和HZSM-5同时存在。当Mo含量为2% ̄3%时,对生成乙烯和苯最为有利。 相似文献
9.
采用脉冲微反色谱法研究在HZSM-5沸石上异丙苯裂解反应动力学,求是反应速率常数、活化能、吸附平衡常数和吸附热,并以该反应探针,对没硅铝比的HZSM-5沸石的表面酸性进行了表生上异丙苯裂解结果表明:随Si/Al比的减少,HZSM-5沸石表面酸性增加。 相似文献
10.
用浸渍法制得系列ZnO/HZSM-5催化剂,XRD结果表明,当ZnO含量低于5%时,ZnO以非晶相表面层形态存在于HZSM-5表面,含量超过10%时,有ZnO晶相生成.用脉冲微反技术测定了正己烷在ZnO/HZSM-5上的催化活性,并且测得不同温度下正己烷在ZnO(1%)/HZSM-5上的表观速率常数,自表观活化能和色谱法测得的吸附热,求得表面反应活化能为150.7kJ/mol. 相似文献
11.
采用连续微反装置研究了丙烯在Bi2O3/HZSM-5催化剂上的二聚与芳构化反应.在773K下,当Bi2O3负载量为3%时,获得了83.84%的BTX选择性.氢气氛下反应可抑制催化剂失活,但同时也抑制了芳构化反应.TPD结果表明Bi2O3的载入降低了总酸量,也降低了酸强,Bi2O3的作用很可能是提高了HZSM-5上氢的脱附能力 相似文献
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Mo/HZSM-5分子筛的表征和液相催化酯化活性 总被引:6,自引:0,他引:6
用XRD,IR,NH3TPD和BET等技术研究了Mo/HZSM5分子筛上Mo的体相状态和酸性;在液相酯化反应中,利用Mo/HZSM5分子筛催化合成了丙酸异戊酯和乳酸异戊酯.结果表明,Mo在Mo/HZSM5分子筛上主要以三氧化钼微晶存在,且随Mo担载量的增加,分子筛的总酸量降低,L酸中心增多,对液相催化酯化反应有较高的活性. 相似文献
13.
通过变化浸渍液的pH 值、焙烧温度及还原温度制备了几种Mo-Ni/γ-Al2O3 甲烷化催化剂,用X 射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)法对催化剂的结构和性能进行了考察,用脉冲气相色谱法测定了催化剂的CO 甲烷化活性及抗硫性.结果表明,Mo-Ni催化剂经还原处理后有MoNi4 合金生成,MoNi4 合金是主要的抗硫活性相,提高了甲烷化反应的抗硫性 相似文献
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该文主要以色谱技术研究了负载型Ni(Ac)_2的热分解性能。结果表明,Ni(Ac)_2的分解过程取决于载体的性质。强酸性载体HZSM-5分子筛起催化分解作用,导致Ni(Ac)_2分解时在低温区出现CH_4和CO_2峰;MgO与Ni(Ac)_2的配位作用致使Ni(Ac)_2有两个最佳分解温度,CO_2,CO和H_2相应地都出现两个峰;与MgO和HZSM-5相比,SiO_2和γ-A1_2O_3对Ni(AC)_2热分解的影响不很明显。但SO_2,γ-A1_2O_3和HZSM-5有较强的甲烷化效应。 相似文献
15.
Cu—ZSM—5上NO催化分解的研究 总被引:7,自引:0,他引:7
考究了不同温度及不同空速条件下,Cu-ZSM-5、Cu/Al2O3及Cu/SiO2等催化剂上NO直接分解的性能,并采用XRD,TPR及SEM等手段对催化剂进行表征,将表征结果与催化剂活性相关联,探讨了Cu-ZSM-5催化剂活性较高的原因。 相似文献
16.
利用蒸汽热裂装置考察HM,HZSM-5型沸石型上n-C6的蒸汽热裂反应性能,并用TPD,IR及异丙醇分解反应测定其酸碱性,发现酸性Pentasil型沸的蒸汽热裂反应活性高,烯烃特别是乙烯收率较高,其中以SiO2/Al2O3比为60的HZSM-5沸石为最佳。 相似文献
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18.
本文对KPO3-MoO3体系平衡固相作了较详细的研究。用X-射线衍射证明在50mol/KPO3-50mol^MoO3处及75mol%KPO3-25mol^MoO3处有两化合物存在。^31P核磁共振进一步证实它们的化学式为MoO3.KPO3和3KPO3.MoO3的可靠性,同时测定了各平衡固相的熔化热。 相似文献
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Au/MoO3和Pt/MoO3薄膜光致变色反应的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
报道了金属Au或Pt与MoO3薄膜形成的肖特基结对MoO3薄膜光致变色的增幅作用。纯粹的MoO3薄膜只对紫外光有响应,但经过阴极极化处理后,薄膜就有产生可见光变色效应。为了提高变色效率,在薄膜表面蒸镀一层金属Au(或Pt),MoO3薄膜的紫外和可见光致变色能力都有大幅度提高。这可用金属Au或Pt与MoO3之间形成的特殊结构-肖特基结来解释。Pt与MoO3的Fermi能级差大于Au与MoO3的Fer 相似文献
20.
选用三正丙胺为模板剂.采用水热晶化法合成AlPO4-5分子筛。在Pr3N-P2O5-Al2O3-H2O体系中研究了水热晶化条件──模板剂用量、反应混合物pH值、晶化时间和晶化温度等。对AlPO4-5分子筛晶相形成和产物结晶度的影响。通过XRD、IR、SEM及DTA、TG等分析手段,表征了AlPO4-5的结构和热稳定性能。 相似文献