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相似文献
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1.
在温度 150~ 4 0 0℃ ,压力 2 7 5MPa的条件下 ,通过二氨基乙二肟在水热环境 ,尤其在超临界水中的反应化学实验结果表明 ,二氨基乙二肟既可以通过热解作用而聚合成较高分子量的氮杂环混合物 ,进而水解转化成CO2 和NH3,也可以直接发生水解作用生成CO2 和NH3:产物在分配主要取决于温度、压力、反应时间、pH和某些复杂的化学平衡因素 ;水解反应的可能机制是水的亲核加合 ,分子间键的断裂和重新结合 ,可能首先发生于不饱和键位置上 .  相似文献   

2.
张文华  李震宇  罗毅  杨金龙 《科学通报》2009,54(8):1150-1153
采用密度泛函的方法研究了水分子在氧覆盖Au表面活化氧化CO的机理. 水分子和表面吸附的氧原子相互作用, 生成OHads基团; 生成的OHads基团和COads反应生成HOCOads; 最后HOCOads在水分子的帮助下解离生成CO2. 整个总包反应方程式为1/2H2Oads + H2Oads + 1/2Oads+ COads→ H3Oads + CO2, gas, 即只需要1/2个氧原子就可以生成一个CO2, 表明当表面有H2O存在的时候, CO2的产量要比只有Oads时要多. 所有基元反应的反应能垒都很低, 从而保证反应可以在低温下进行, 此机理很好地解释了实验现象.  相似文献   

3.
耿安松  熊永强 《科学通报》2000,45(Z1):2695-2698
采用玻璃管真空热解方法,并结合色谱/同位素比值质谱(GC-IRMS) 技术对气源岩热解产物中轻烃碳同位素进行测定.热解产物中大量CO2的存在对CH4碳同位素组成的测定具有明显干扰,初始温度设为-40℃能够有效排除CO2对δ13CCH4测定的影响;另外,加大进样量(二次进样)或通过NaOH溶液吸收CO2有助于C2+轻烃组分δ13C的测定.通过采取上述措施可以获得热解产物中 C1~C7轻烃的碳同位素组成,对气/源对比以及天然气成因的研究具有重要的意义.  相似文献   

4.
西藏地热异常区CO2 脱气研究: 以朗久和搭格架地热区为例   总被引:4,自引:0,他引:4  
沈立成  伍坤宇  肖琼  袁道先 《科学通报》2011,56(26):2198-2208
地球CO2 脱气作用在长时间尺度上对大气CO2 浓度有着巨大的影响, 是全球碳循环模型的重要组成部分. 西藏地区独特的构造条件形成大量水热异常区, 为研究热液运移过程中CO2 脱气作用提供了绝好的条件. 通过对朗久和搭格架地热异常区地质环境、水汽特征的研究表明两区热液组成成分均由钾长石和钠长石控制, 但出露温泉水朗久地区为Na-Cl 型, 搭格架地区为Na-HCO3 型. 两个地热田温泉水中CO2 分压模拟结果显示温泉水在从含水层向地表迁移过程中发生脱气作用. 通过对朗久地热田和搭格架地热田不同CO2 脱气机理的研究, 分析出不同的CO2 脱气量计算公式并计算出朗久地热田CO2 的脱气通量约为3.6×106 kg km-2 a-1, 搭格架地热区CO2 的脱气通量约为3.3×106 kg km-2 a-1.  相似文献   

5.
王枫  郑玉霞  张韫宏 《科学通报》2011,56(22):1794-1796
利用共聚焦拉曼技术结合高速显微摄像系统, 开展等摩尔硫酸铵/硝酸铵混合气溶胶液滴风化过程的时间-空间分辨研究, 获得其形貌变化动力学过程以及风化产物的非均相分布信息. 初步认定过饱和硫酸铵/硝酸铵混合液滴在相对湿度为50%时率先析出3NH4NO3·(NH4)2SO4 复盐结构, 过量的(NH4)2SO4 不均匀地沉积在该复盐表面, 形成一种包覆结构. 整个风化过程未形成2NH4NO3·(NH4)2SO4 复盐结构.  相似文献   

6.
分别于2008 和2009 年夏季对南海南沙群岛永暑礁(环礁)、西沙群岛永兴岛(岛礁)和海南三 亚鹿回头岸礁进行了海-气CO2 交换的连续观测. 结果表明: (1) 南海珊瑚礁区表层海水和大气 pCO2 存在明显的日周期变化, 白天下降, 晚上上升; (2) 不同礁区大气pCO2 日变幅小, 而表层海水 pCO2 日变幅较大, 永暑礁潟湖为~70 μmol mol-1, 鹿回头及永兴岛礁坪分别为264~579 μmol mol-1 和420~619 μmol mol-1, 鹿回头礁外为324~492 μmol mol-1; (3) 不同礁区海-气CO2交换通量也有较 大差异, 永暑礁潟湖为0.4 mmol CO2 m-2 d-1, 永兴岛礁坪为4.7 mmol CO2 m-2 d-1, 鹿回头湾为9.8 mmol CO2 m-2 d-1, 表明南海珊瑚礁在夏季是大气CO2 的源. 在水深较浅的礁坪, 生物代谢是海水 pCO2 变化的主要驱动因素, 而较深的潟湖或礁外, 水动力条件和生物代谢共同作用影响海水pCO2 的变化. 相对于大洋区, 无机碳代谢对珊瑚礁区海水pCO2 的变化有更显著的影响.  相似文献   

7.
卫星遥感监测中国地区对流层二氧化碳时空变化特征分析   总被引:4,自引:0,他引:4  
白文广  张兴赢  张鹏 《科学通报》2010,55(30):2953-2960
利用北半球5个地面本底站和飞机观测CO2浓度对AIRS(atmospheric infrared sounder)反演得到的对流层中层CO2产品进行验证, 结果显示AIRS反演结果与地面观测和飞机观测结果一致性较好, 月平均偏差小于3 ppmv, 可以用于分析研究对流层CO2的时空分布特征. 利用AIRS 近6年观测数据(2003年1月~2008年12月)分析研究显示: 北半球是CO2的高值区, 且呈逐年增长态势. 其中, 中国地区的年增长率约为2 ppmv, 与美国、欧洲、澳大利亚、印度等地区相当, 略低于加拿大和俄罗斯. 由于自然条件和工业布局的影响, 中国地区对流层CO2总体呈现北高南低的分布规律, 在35°~45°N形成4个高值中心, 云南地区为CO2低值分布区. 中国区域对流层CO2季节变化特征显著, 高值出现在春季, 低值出现在秋季.  相似文献   

8.
刘吉强  陈立辉  倪培 《科学通报》2010,55(7):579-588
橄榄岩捕虏体中的流体(熔体)包裹体是研究地幔流体的最直接样品. 应用流体包裹体显微测温学和激光拉曼技术, 研究了山东临朐乔山地幔橄榄岩捕虏体中的各类流体(熔体)包裹体(早期富CO2流体包裹体和碳酸盐熔体包裹体, 晚期富CO2流体包裹体和硅酸盐熔体包裹体). 其中早期富CO2流体包裹体多为高密度纯CO2流体包裹体, 部分含有石墨, CO, N2, 菱镁矿等多种杂质. 两期流体包裹体的最小捕获压力分别为1.42 GPa和0.80 GPa. 由于碳酸盐熔体包裹体的寄主矿物主要是斜方辉石, 据此推测碳酸盐熔体的形成可能与CO2流体和橄榄石、单斜辉石之间的反应有关. 富CO2流体包裹体中杂质组分的多样性说明橄榄岩曾经经历与流体/熔体灌入有关的氧化还原反应. 乔山地幔捕虏体的流体(熔体)包裹体证据说明该区陆下岩石圈地幔曾经被软流圈来源的富CO2流体/熔体所改造.  相似文献   

9.
地质作用与碳循环研究的回顾和展望   总被引:12,自引:0,他引:12  
袁道先 《科学通报》2011,56(26):2157-2157
大气温室气体浓度升高与全球气候变化相互关系的探讨使地球系统的碳循环受到了越来越多的关注. 后者是指碳在岩石圈、水圈、大气圈和生物圈之间, 以CO32- (以CaCO3, MgCO3 为主), HCO3-1, CO2, CH4, (CH2O)n(有机碳)等形式相互转换和运移的过程. 它既可制约一系列资源环境问题, 如农林业和水泥生产、化石燃料的形成分布、大气CO2 浓度变化等, 也受制于一系列地质作用, 如风化作用、搬运沉积作用、地震火山作用等.掌握其运行规律和机制, 是可持续发展的重要科学支撑.  相似文献   

10.
给出了雨季(7月)鼎湖山季风常绿阔叶林两个土壤剖面(DHLS和DHS)中CO2气体的碳同位素组成和更新特征, 探讨了土壤CO2气体的来源比例. 结果表明: 该林区土壤CO2气体含量变化范围为6120~18718 μL•L−1, 随深度增加而增大, 75 cm以下则逐渐减少. 在DHLS剖面, 土壤CO2气体的δ13C值的变化范围为−24.71‰~−24.03‰, 与同层位气体含量呈显著负相关(R2=0.91), 模拟结果显示该剖面中的CO2气体主要来源于根系呼吸作用(>80%); 而在DHS剖面, 土壤CO2气体的δ13C值变化范围为−25.19‰~−22.82‰, 模拟结果显示除表层(20 cm)90%来源于根系呼吸作用外, 深部(40~105 cm)主要来源于微生物的分解作用(51%~94%). 14C年龄显示, DHLS和DHS剖面中土壤CO2气体中的碳均为现代碳, 14C年龄之间最大差值分别为8和14个月, DHLS剖面中土壤CO2气体更新速率较快. 在DHLS和DHS剖面中, 土壤CO2气体?14C值的变化范围分别为100.0‰~107.2‰和102.5‰~112.1‰, 高于现代大气CO2和同层位土壤有机碳的?14C值, 土壤CO2气体可能是大气核爆14C的一个重要储库.  相似文献   

11.
用盐酸胍除去猪心亚线粒体F0F1-ATP合酶的亲水部分F1, 经两性去污剂CHAPS从内膜增溶高度疏水性的跨膜部分, 即质子通道F0, 得到部分纯化的F0. 用透析法将纯化的F0与大豆磷脂重组获得了二维晶体, 衍射能力达2 nm. 负染F0晶体的二维投影结果表明, 该晶体为P4212平面群, 每个晶胞由4个F0分子组成, 晶胞参数: a = b = 14.4 nm.  相似文献   

12.
张丹  李君华 《科学通报》2013,58(3):206-210
利用甲苯二异氰酸酯(TDI)作桥连分子制备氨基官能化介孔SBA-15分子筛. 首先, SBA-15表面的Si-OH与TDI分子中的一个-NCO基反应, 然后, TDI分子中另一端未参与反应的-NCO基与乙二胺分子中的一个-NH2基反应, 通过上述两步反应, -NH2被成功嫁接到介孔SBA-15分子筛表面. X射线粉末衍射仪(XRD)、N2 吸脱附、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和29Si MAS NMR表征结果表明, -NH2被成功引入到SBA-15分子筛表面, 且材料具有高氨基官能化和良好的介孔结构. 由于金属离子与所嫁接氨基间的络合作用, NH2-SBA-15介孔分子筛对水溶液中的Pb2+, Cr3+, Cd2+, Ag+和Cu2+的吸附率分别为99.9%, 99.7%, 99.8%, 99.5%和99.9%.  相似文献   

13.
李文宝  王汝建  向霏  丁晓辉  赵美训 《科学通报》2010,55(24):2413-2421
南半球中纬度西风带的迁移控制着南大洋深层水通风, 从而驱动大气CO2浓度的变化和全球气候变化. 作为西风带直接控制的锋面, 亚热带锋面(STF)的移动反映了西风带的迁移. 通过南塔斯曼海西部ODP1170站位高分辨率的底栖有孔虫氧同位素(δ18OB)地层和海水表层温度(SST), 及其他站位温度记录和南极冰芯中古气候参数的综合研究, 重建了800 ka以来STF的迁移历史, 以及其与南大洋通风性、冰盖体积大小和大气CO2浓度之间的关系. 南塔斯曼海域800 ka以来的SST平均值为10.2℃, 低于该海域现代年均SST(12℃). 但MIS 1的平均SST最高, 达到11.6℃, 而MIS 4的平均SST最低, 为7.8℃. 最高SST出现在MIS 5, 为14.7℃; 最低的SST出现在MIS 2, 为6.2℃. 在冰期-间冰期旋回中, STF相对于其现代的位置, 向南或北迁移超过3个纬度. 在最暖的MIS 5, STF可能向南迁移到49°S以南; 在最冷的MIS 2, STF可能向北迁移到43°S以北. 在轨道周期上, 西风带的迁移领先于冰盖体积大小变化, 但与南极大气温度同步变化. 当太阳辐射同时影响南极大气和南大洋表层海水温度时, 南大洋SST变化导致STF和西风带迁移. 而STF和西风带的迁移又控制南大洋环流和深层水通风, 从而驱动大气CO2浓度变化. 冰盖体积变化只是大气CO2浓度变化的积极反馈, 而不是独立的驱动力.  相似文献   

14.
曾招城  雷莉萍  郭丽洁  张丽  张兵 《科学通报》2013,58(5-6):497-497
通过卫星从空间观测全球大气二氧化碳(CO2)浓度为全球碳循环研究提供了新的数据源. 虽然卫星可以进行高密度点观测, 但是由于云和卫星观测模式等影响, 卫星观测点数据在空间上呈不规则分布且存在大量无观测值的空白区域. 精确填补这些空白区域将有利于研究全球和区域大气CO2浓度特征. 地统计学分析方法利用卫星观测的大气CO2数据固有的自相关结构进行插值, 可以解决上述问题. 该分析方法包括两个方面, 通过变异函数探讨数据的相关结构和对空白区域进行最优线性估计, 即克里格插值. 过去的研究通常采用仅考虑了空间相关特征的空间地统计学方法. 然而, 这种空间地统计学方法对存在于CO2数据中的时间相关特征并没有充分考虑.  相似文献   

15.
刘再华 《科学通报》2011,56(26):2209-2211
风化碳汇概念被提出至今已有18 年(Berner, 1992). 而今, 我们可以用最新的数据对其地质含义进行重新评估. 近来, Ryskov 等人以碳同位素的分析数据为基础认为: 在过去5000 年干旱时期的成土过程中, 俄罗斯的土壤以土壤碳酸盐的形式将大气中的CO2 固定下来, 其中黑钙土的固碳速率为2.2 kg C m-2 a-1、深栗钙土为1.13 kg C m-2 a-1、浅栗钙土为0.86 kg C m-2 a-1. 然而, 他们对数据的解释却是间接而缺乏说服力的, 因此, 其观点很可能误导读者. Dart 等人则持有相反的观点, 他们的研究表明, 澳大利亚风化层碳酸盐形成并没有吸收任何额外的CO2, 而仅是在库与库之间进行简单迁移的结果. 本文从以下两个问题对上述观点及其解释进行评述: (1) 土壤碳酸盐的成因: 硅酸盐风化和碳酸盐风化的比较; (2) 用碳同位素示踪土壤碳酸盐来源存在的问题. 得出的结论是: 土壤碳酸盐可能根本不是一个重要的大气CO2 汇, 也即是说, 碳酸盐风化成因的土壤碳酸盐没有吸收任何额外的CO2; 另一方面, 由于硅酸盐风化过程相当缓慢, 其形成的土壤碳酸盐在短时间尺度内对大气CO2 汇的能力很弱.  相似文献   

16.
湿热山地丘陵流域化学风化过程的碳汇估算   总被引:2,自引:0,他引:2  
通过对地表化学径流组成的分析, 应用化学物质平衡法和扣除法对增江流域化学风化过程产生的大气CO2 吸收通量进行估算. 结果表明: 在碳酸盐岩地层不纯且分布面积较少的增江流域, 径流溶解质主要由HCO3-, Ca2+, Na+和溶解性Si 组成; 硅酸盐矿物的化学风化过程是增江河流溶解质的主要来源, 其次是碳酸盐矿物化学风化过程的贡献.大气CO2 是增江流域岩石化学风化的主要侵蚀介质. 增江流域岩石化学风化过程对大气CO2 的吸收通量是(3.50~3.81)×105 mol km-2 a-1, 仅比热带-亚热带玄武岩和碳酸盐岩流域低, 高于温带-寒温带流域化学风化过程对CO2 的吸收通量. 受湿润季风环流影响的北半球中低纬度带地表化学风化过程构成全球生物地球化学循环的一个重要碳汇.  相似文献   

17.
以α-Na7PW11O39·nH2O, LaCl3·7H2O 和(CH3)4NCl 为原料, 利用常规水溶液方法合成了 2:2 型二聚的单缺位Keggin 结构稀土衍生物[(CH3)4N]4[PW11O39H2La(H2O)4]2·3H2O (1). X 射线 单晶衍射结果表明, 该晶体属三斜晶系, P-1 空间群, 晶胞参数: a = 1.35383(10) nm, b = 1.60687(12) nm, c = 1.86958(13) nm, α = 65.9630(10)°, β = 83.1650(10)°, γ = 83.6780(10)°, Z = 1, R1 = 0.0589, wR2 = 0.1447. 二聚阴离子{[(α-PW11O39H2)La(H2O)4]2}4-由2个[α-PW11O39]7-缺位阴 离子通过2 个[La(H2O)4]3+配离子连接形成, La3+离子占据[α-PW11O39]7-阴离子的缺位位置, 采 用九配位单加冠四方反棱柱构型, 相邻的2 个单取代阴离子[α-PW11LaO39]4-通过2个La –Ot –W 桥连成二聚物. 热重分析结果表明, 化合物1 在25~600℃范围内表现为两步失重; 循环伏安 行为表明, 化合物1 阴离子在pH 4.3 的水溶液中存在两步可逆的单电子还原过程.  相似文献   

18.
筑坝对喀斯特河流水体溶解性无机碳地球化学行为的影响   总被引:3,自引:0,他引:3  
彭希  刘丛强  王宝利  赵颜创 《科学通报》2014,59(4-5):366-373
为探究筑坝对河流溶解性无机碳(DIC)地球化学行为的影响, 对乌江流域的水库及河流进行了半月1次为期1年的现场监测和取样分析. 相对于入库河流, 库区叶绿素a浓度平均提高了5.6倍, 库区表层DIC中HCO3-和溶解CO2比重下降, CO32-比重和DIC碳同位素值(δ13CDIC)上升, 而水库下泄水中DIC各组分却表现出与库区表层相反的地球化学行为. δ13CDIC变化范围为-10.2‰~2.5‰, 表明碳酸盐岩风化、光合作用及呼吸作用共同控制了δ13CDIC的变化. 河流筑坝后浮游植物生物活动增强, 显著影响了原始河流DIC的地球化学行为, δ13CDIC可以用来判断这种变化过程. 河流-水库水体高频率监测对于准确评估筑坝河流CO2释放通量和明确碳循环过程中的源汇关系是非常必要的.  相似文献   

19.
高振动激发态的V-V传能研究——I.CO(ν)向CO2的振动传能   总被引:1,自引:1,他引:0  
利用时间分辨Fourier红外发射光谱仪(TR FTIR),研究了CO的高振动激发态(v≤8)向CO2分子的传能反应。193nm紫外激光光解CHBr3和O2的混合物产生高振动激发的CO(v);TR FTIR记录不同时刻的CO(v→v-1)红外发射光谱。通过光谱模拟,求出CO各个振动态的布居及其随时间的演变,利用单量子弛豫模型,根据微分法,优化得到CO(v=1~8)向CO2的传能速率常数分别为:5.7±0.1,5.9±0.1,5.2±0.2,3.4±0.2,2.4±0.3,2.2±0.4,2.0±0.4,1.8±0.6(10-14cm~3·molecule-1·s~-1。并结合理论计算,用双通道传能模型对CO(v)向CO2传能的机理进行了较好的解释。对于CO的较低振动态(v≤8),它主要向CO2(v3)传能;对于CO的较高振动态(v>8),则主要向CO2(v1)传能。  相似文献   

20.
二氧化碳气体的流动及反应特性研究: 从微管到多孔介质   总被引:3,自引:0,他引:3  
用5 μm微管、人造岩心及天然岩心研究了CO2气体的流动特性及与岩心作用后对渗透率的影响规律. 结果表明, CO2气体在微管中的流动速度明显比N2快; CO2在饱和水的岩心(含碳酸盐)中流动时, 其渗透率随着注入量的增加而增大, 表明CO2的溶蚀作用导致了岩心孔径的增加, 用扫描电子显微镜(SEM)也验证了溶蚀扩孔作用. CO2气体在微管中具有较高的流速是由于尺度效应和压缩效应的综合反映, 而其在水中溶解引起的界面层水分子扩散速度增大, 导致孔隙壁面的水膜厚度减小, 其水溶液流动的有效孔径增大. 上述两种结果表明, CO2在驱油过程中具有良好的注入能力, 是低渗储层开发过程中能量补充的一种很好的驱替流体, 但也造成其在地层中窜流或散逸的可能性增大.  相似文献   

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