山地气候背景下重庆地区夏季气象条件对臭氧的影响

为探讨山地气候背景夏季气象条件对臭氧(O₃)的影响,利用2013-2017年重庆市北碚区3个环境监测站点日值数据集和相关气象要素资料,运用综合数理统计方法,对北碚区O₃浓度的特征变化以及夏季气象条件对重庆北碚区O₃的影响进行分析,并通过HYSPLIT模型方法查找O₃传输路径,分析其潜在源区.结果表明,北碚区O₃高浓度主要集中在7月下旬至8月,且缙云山站点O₃浓度最高.夏季气象条件对O₃污染有着密切的联系,当日平均气温达到30～35℃,日极端最高气温在35～40℃时,O₃超标率达到最高.日照时数对O₃浓度呈正相关性,相对湿度、降水对O₃浓度呈负相关性.北碚区夏季O₃污染输送较重的气团路径主要来自东北方以及东南方,夏季O₃污染高浓度主要受四川盆地成都周边城市群、重庆本地和贵州北部的影响.     

石家庄市秋冬季大气环流型下的气象和PM2.5污染特征

根据石家庄市2013—2018年秋冬季(当年11—12月和次年1—2月)11种大气环流型天气条件下的地面和垂直气象特征, 归纳出5类大气环流条件, 并结合气团传输轨迹和PM_2.5浓度监测数据, 探讨大气环流条件与石家庄PM_2.5污染的关系。在5类大气环流条件中, 第I类(NW型和N型, 天数占16%)的扩散条件最好, 以西风和西北风为主, 风向比较稳定, 风速大, 边界层高度高; 第II类(NE型, 天数占9%)和第III类(E型和SE型, 天数占12%)的扩散条件次好, 近地面风向分别以北风和东北风为主, 风速较大, 前者边界层高度中等, 后者边界层高度低; 第IV类(A型, 天数占37%)的扩散条件较差, 近地面风速较低, 同时边界层高度低; 第V类(UM型、C型、S型、SW型和W型, 天数占26%)的扩散条件最差, 近地面风速很小, 风向变化大, 边界层高度低, 低层大气逆温明显。不同大气环流条件下气团的传输路径存在差异, 对石家庄地区PM_2.5污染产生潜在影响的区域随之不同。石家庄市秋冬季的PM_2.5污染与不同环流型的扩散条件密切关联, 第V类大气环流条件下最易发生PM_2.5污染, 污染发生频率在78%~96%之间, 重度及以上级别污染发生频率均在55%以上; 第IV类大气环流条件下的污染状况变化相对缓慢, 但连续的第IV类大气环流天气多带来PM_2.5污染持续累积; 第I类大气环流条件下发生污染的频率最低。     

大气臭氧:天然分布、人为影响及其健康损害

 从大气臭氧（O₃）天然分布、人为活动对O₃变化的影响（臭氧层空洞和O₃生成潜势）O₃污染对人类健康的危害（O₃污染对人体呼吸系统和心血管系统的影响）3个方面综述了近年来有关大气O₃的研究进展,其中在O₃生成潜势方面重点介绍了O₃生成效率、光化学O₃生成潜势和增量O₃活性3种主要模型。通过了解本区域O₃污染形成的主要来源和变化过程,引起人们对于O₃污染的重视,并据此制定合理的控制政策和措施。     

基于CMAQ-ISAM模型的长三角典型城市PM2.5来源解析

大气细颗粒物(PM_2.5)是影响长三角地区空气质量的关键污染物．近年来随着各项环保举措的实施,PM_2.5的来源特征也发生了变化,为了制定切实有效的PM_2.5治理方案,考察PM_2.5的主要来源及其贡献至关重要．本研究使用CMAQ-ISAM模型,定量分析了2018年长三角内4个典型城市(上海、杭州、南京和合肥)PM_2.5的主要来源．表明了上述4个城市PM_2.5的最主要来源:冬季为长三角外的远距离传输(38.5%~52.6%);秋季为各城市的本地排放(43.0%~50.9%);在春季和夏季,本地排放是上海、杭州和合肥PM_2.5的主要来源(春季37.1%~53.3%,夏季44.1%~64.7%),而南京则是周边区域传输 (春季38.5%,夏季46.3%)．针对冬季不同时期的来源解析表明,相较于清洁时期,4个城市在污染时期来自周边区域传输的贡献占比增大,上海、杭州、南京和合肥的增大幅度分别为10.0%、1.5%、8.1%和4.9%,因此开展长三角大气污染区域联防联控具有重要意义．      

珠江三角洲秋季典型气象条件对O3和PM10污染的影响

利用化学传输模式(CMAQ)系统对珠江三角洲(珠三角)地区2008年秋季的气象场、O₃和PM10的污染状况进行模拟, 研究典型气象条件对O₃和PM10污染的影响。结果表明2008年秋季珠三角受冷空气过程影响, 污染特征具有周期性, 冷空气过境期间空气质量良好, 冷空气过境前期和回暖期污染严重。1) 过境前期如处于冷锋前部型天气控制下, 珠三角近地面形成逆温层, 混合层高度较低, 早晨累积前日夜间生成的PM10, 造成珠三角北部和中部污染; O₃日间和PM10夜间污染区域分布在偏北风的下风向, 造成珠三角南部污染。2) 过境前期如处于高压底部型天气控制下, 将形成逆温层, 垂直输送较差, O₃和PM10沿着东北风向水平传输, 造成珠三角西南部污染。3) 回暖期通常处于变性高压脊型天气控制下, 珠三角近地面形成逆温层, 受静小风影响, 水平输送较差, 导致O₃和PM10的污染分布在珠三角西部、西北部和中部源排放区, 造成持续性局地污染。     

北京市夏季臭氧前体物控制区的分布特征

利用Models-3/CMAQ模式系统, 对北京市2010年6-8月逐日的臭氧前体物控制区进行5种类型的划分, 使用各类控制区在研究期间出现的频率表征北京夏季臭氧控制区空间分布的总体特征。结果表明, 从北京市城近郊区到远郊区县, O₃生成由主要受VOCs控制逐渐转变为VOCs和NO_x共同控制, 进而过渡到主要受NO_x控制。在北京城近郊区, 人为源VOCs减排能够有效控制当地O₃的天数占夏季总天数的一半左右, 而在昌平、延庆和怀柔等西北远郊区县, 人为源NO_x减排能够有效控制其O₃的天数约占40%~50%。北京市前体物减排对O₃控制效果不明显的情况在各区县普遍存在, 其中东部和南部区县出现这种情况的天数比例可达70%以上。对于臭氧的最大1小时浓度和最大8小时浓度, 二者的前体物控制区在北京市有相似的分布特征。     

上海及附近海域对流层低层臭氧质量浓度时空分布特征与海陆风的关联性研究

利用2010—2019年臭氧监测仪(ozone monitoring instrument, OMI)卫星数据产品OMO3PR和ERA5再分析资料，分别研究了上海及附近海域近10年对流层低层(海拔≤3 000 m)的臭氧(O₃)质量浓度和风的时空分布特征，并以浦东地区为例研究了该地区海陆风的特征、相对污染系数及其对O₃质量浓度的影响。结果表明：10年间O₃质量浓度整体呈增大趋势，具有明显的季节性变化特征，夏季最高，冬季最低；空间分布上，陆地O₃质量浓度较海面高，最大可达129.3μg/m³。夏、冬季的风速较春、秋季高，陆地区域风速小于5.4 m/s的频率高达82.4%,海面和近海岸区春、夏季时的风易使O₃向内陆扩散。海陆风在春、夏两季发生频率较高，夏、秋季海风期间西南西和西南方向的相对污染系数高于其他方位，表明此时浦东机场附近的O₃向西北方的陆地区域扩散概率更高，而使O₃质量浓度升高。夏、秋季时海陆风可加剧内陆O...     

合肥市高新区大气SO2与O3和NO2污染特征及来源分析

采用长光程差分吸收光谱系统对合肥市高新区大气SO₂,O₃,NO₂进行连续观测，分析气体污染特征和可能存在的污染源.日变化显示，夜间SO₂质量浓度较高，日间质量浓度低.NO₂呈单峰单谷型，交通晚高峰对NO₂质量浓度有一定影响，全日质量浓度持续偏高(35～45μg/m³)且变化较小，存在其他重要的氮氧化物排放源.O₃有明显的日变化，日间质量浓度高，在午后16:00出现最大值；夜间质量浓度低，凌晨出现最低值.冬季大气边界层低，不利于污染扩散，NO₂和SO₂质量浓度保持较高水平，而夏季光解反应剧烈，湿沉降明显，污染物质量浓度较低，O₃质量浓度表现为春夏季高于秋冬季.污染源分析表明，SO₂高值主要与观测点西北面农村居民生活燃煤及东南侧制药公司和涂料厂的无组织排放有关.低风速下NO₂高质量浓度受观测点附近望江西路的机...     

淮南市O3污染期间VOCs污染特征及来源分析

基于近地面观测的O₃、气象和在线大气挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)数据,文章通过2020年9月1—9日淮南市1次O₃污染天气过程,对O₃生成关键前体物VOCs的污染特征和来源解析开展研究。为识别VOCs关键活性物种,采用最大增量反应活性(maximum incremental reactivity, MIR)法对各物种的臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)进行计算分析,利用后向轨迹聚类以及潜在源区(potential source contribution function, PSCF)模型对淮南市大气VOCs进行大气污染输送分析,利用正定矩阵因子分解(Positive Matrix Factorization, PMF)模型与特征值法对淮南市大气VOCs物种进行排放源解析。结果表明：淮南市O₃污染时段VOCs(88种)平均质量浓度为(145.7±58.1)μg/m³,烷烃、烯炔烃、芳香烃...     

大气臭氧浓度升高对樱桃萝卜生长和生物量的影响

【目的】近地层臭氧(O₃)是具有强氧化性的二次污染物,可损伤植物内部结构和生理功能,造成作物生长量和品质下降。了解不同大气O₃浓度下樱桃萝卜各生长时期的叶片受害和生物量状况,分析其受害症状、生物量与O₃暴露剂量之间的相关关系,为探讨O₃浓度升高对农作物产量的影响及作物大气O₃标准的制定提供参考。【方法】利用12个生长室设置了4个大气臭氧(O₃)浓度(30、50、70和90 nmol/mol),对樱桃萝卜叶片的受害症状和第7、14、21和28天的生长和生物量变化进行了研究,并拟合计算了O₃暴露剂量AOT40和叶片受害症状、生物量变化间的相关关系。【结果】① 70和90 nmol/mol O₃处理下,第7天观测发现樱桃萝卜子叶上部出现褪绿斑点, 整叶局部薄厚不均,叶片受害症状随着O₃熏蒸时间的增加而加重,出现O₃受害症状的叶片比例和O₃暴露剂量AOT40极显著相关 (P<0.01)。②处理第21天时观测发现,O₃熏蒸均对樱桃萝卜整体干质量产生影响;与30 nmol/mol处理的相比,第28天时观察发现,50、70和90 nmol/mol O₃处理后的樱桃萝卜肉质根干质量分别下降了45.1%、57.3% 和79.9%。干质量下降的幅度大于体积的,肉质根体积和干物质量都与O₃暴露剂量AOT40线性相关。【结论】樱桃萝卜的生长和生物量受到O₃浓度和累积时间两个因素共同影响,O₃浓度升高显著抑制了樱桃萝卜生长,造成叶片受损,可食用肉质根体积和总干物质量显著下降。     

基于机器学习方法的臭氧和PM2.5污染潜势预报模型——以成都市为例

以成都市为例, 以多项可能影响污染物时空分布的变量为潜在预报因子, 筛选关键入模因子, 利用2016—2018年数据为训练集, 采用多元线性回归、BP神经网络和随机森林算法, 建立成都市夏季(4—8月)臭氧及冬季(11—2月) PM_2.5污染潜势模型, 并利用2019年数据对模型的中长期污染潜势浓度的预报性能进行评估。结果表明, 建立的多元线性回归、BP神经网络和随机森林模型对成都市臭氧及PM_2.5的短期(1~3天)污染潜势都具有良好的预报效果, 对7~15天的中长期潜势预报表现稳定。其中, 多元线性回归模型和随机森林模型分别对臭氧和PM_2.5表现出相对最佳的预报性能。     

基于人工神经网络集合预报的济南市臭氧预报方法

由于观测的不准确以及资料分析、同化中的误差,单一预报仅是一个可能的解。为弥补其不足,提出了一种基于人工神经网络集合预报的臭氧(O₃)预报模型,选取8类气象因子及2类污染物因子,搭建人工神经网络预报模型,并采用随机扰动方法,产生15组相互独立的随机扰动气象场,搭建人工神经网络集合预报模型,并以2013年—2019年5月—9月数据作为训练集,以2020年5月—9月数据作为测试集。结果表明:与单一人工神经网络预报相比,人工神经网络集合预报准确率明显提高,O₃污染命中率明显提高,O₃污染漏报率明显减少,O₃污染空报率略有增加;人工神经网络集合预报对O₃污染预报有过多倾向,而单一人工神经网络预报则有过少倾向;以2020年7月3日—9日的一次O₃重污染过程为例,与单一人工神经网络的确定性预报相比,人工神经网络集合预报能够更好地反映出污染的迅速累积上升及持续过程。通过提供定量的概率预报,人工神经网络集合预报可以给出多种可能性及其发生的概率,能为预报员提供包括不确定性在内的更多预报信息,该模型具有一定的实际应用价值。     

不同均压方式对PSA和VSA空分制氧过程的影响

对存在于变压吸附（PSA）和真空变压吸附（VSA）空分制氧过程中的均压步骤进行研究,应用ASPENADSIM软件,模拟并比较4种不同均压方式（塔顶向塔顶均压（T-T）,塔底向塔底均压（B-B）,塔顶和塔底双向均压（TB）,塔顶向塔底均压（T-B））对过程的影响,分析均压步骤的物流浓度、流量以及均压结束时床层轴向浓度分布。结果表明:采用T-B均压方式的PSA和VSA过程得到的产品O₂纯度和收率最高。在均压步骤,均降床层塔顶出气有利于死空间中O₂的回收,且减少床层吸附相中N₂的脱附带出,从而得到较高的产品O₂收率;均升床层塔底进气可使床层N₂的质量摩尔浓度前沿陡峭,塔顶洁净,因此得到较高的产品O₂纯度。     

旋转填充床中臭氧高级氧化法处理PVA废水

在旋转填充床（RPB）中进行了O₃/FeSO₄·7H₂O（用Fe（Ⅱ）表示）和O₃/Fenton两种高级氧化工艺处理模拟聚乙烯醇（PVA）废水的研究,考察了Fe²⁺浓度、初始pH、RPB转速、反应温度以及气相O₃浓度对PVA降解率的影响,结果表明O₃/Fenton工艺比O₃/Fe（Ⅱ）工艺表现出更好的PVA降解性能。在O₃/Fenton工艺中,在初始PVA浓度200 mg/L、pH=2、反应温度25 ℃、RPB转速1 000 r/min、O₃浓度30 mg/L、气体流量90 L/h、液体流量30 L/h、Fe²⁺浓度0.8 mmol/L、H₂O₂浓度35 mg/L的条件下,PVA的降解率可以达到99.4%。此外,还对O₃/Fe（Ⅱ）和O₃/Fenton工艺降解PVA的反应动力学进行了研究,发现这两种工艺中PVA降解反应均为一级反应。     

活性氧含量对NO脉冲放电脱除的影响

NO是大气污染的主要成分,从微观上研究其脱除机理是提高NO脱除效率的关键问题.本研究采用发射光谱方法,分别对不同氧含量条件下NO负脉冲流光放电等离子体脱除过程进行了实验研究.研究结果表明:在无氧气参加反应的情况下,纯NO的脱除主要是快电子与NO的激发解离碰撞,即NO+e^*→NO^*+e→N^*+O^*+e,生成N原子和O原子,继而还原成N₂和O₂,从而达到NO脱除的目的;在富氧情况下,NO的脱除主要是在快电子参与下,NO与氧原子或氧分子发生氧化反应,转化为NO₂,而不再是前者的还原脱除反应.     

0.94(Bi0.5Na0.5)TiO3-0.06Ba(Zr0.25Ti0.75)O3陶瓷的制备、表征与热释电性能

以BaCO3、Na2CO3、TiO2、ZrO2和Bi2O3为原料,通过固相反应法合成了铁电粉末材料0.96(Bi0.5Na0.5)TiO3-0.04Ba(Zr,Ti)O3(BNT-BZT),采用常压烧结法制备了BNT-BZT陶瓷片.考察压力和烧结温度对陶瓷致密性的影响,并对BNT-BZT粉末和陶瓷片的结构、形貌和成分进...     

济南市一次持续性重污染天气的颗粒物化学组分演变分析

为研究济南市冬季大气重污染过程特征,以2020年12月8日—13日发生的一次典型大气重污染过程为例,从污染过程、气象条件、细颗粒物化学组分等角度综合分析此次重污染过程的特征和成因。结果表明,此次重污染过程期间首要污染物均为PM_2.5,其平均质量浓度为137 μg/m³,11日21时达到此次污染峰值,PM_2.5质量浓度高达为235 μg/m³。重污染期间高空环流较为平直;低层850 hPa受西南气流影响,有利于逆温层结的形成;地面均压场控制,平流雾、辐射雾交替产生。静稳气象条件使得PM_2.5质量浓度累积及高湿状态下颗粒物二次转化增强。观测期间,二次离子(SNA= $SO^{2-}_{4}$ + $NO^{-}_{3}$ + $NH^{+}_{4}$) 质量浓度为85.4 μg/m³,占PM_2.5质量浓度的52.0%。硫转化率(R_S)和氮氧化率(R_N)均值分别为0.44和0.33,大气中SO₂和NO₂的二次氧化程度较高;R_S高于R_N,表明污染期间二次$SO^{2-}_{4}$的二次转化效率高于 $NO^{-}_{3}$。$\rho_{NO^{-}_{3}}$ / $\rho_{SO^{2-}_{4}}$平均值为2.1,表明移动源对PM_2.5污染的贡献占主导地位。有机碳和元素碳浓度的平均比值为6.5,可见本次重污染期间济南市大气中存在二次有机碳(SOC)污染。采用有机碳和元素碳比值(ρ_OC/ρ_EC)最小比值法估算得到重污染期间一次有机碳浓度和二次有机碳浓度分别为11.9 μg/m³、4.3 μg/m³,表明一次燃烧源对污染过程有较大贡献。