采用新型低温等离子体装置处理染料废水的实验研究

低温等离子体废水处理技术有较好的发展前景,但目前技术的处理效率还有待提高.改进设计一种结构简单、易于工业化扩展的低温等离子装置,研究不同因素对有机染料废水降解的影响,寻找最佳的处理条件.研究结果表明:低温等离子体处理过程中产生的活性氧能有效降解染料;添加合适剂量的亚铁离子能进一步提高亚甲基蓝的降解效率;随着处理时间的增加,溶液的化学需氧量降低.     

不同载体铜基催化剂生物质热解气低温变换反应性能研究

采用浸渍法制备了不同载体(ZrO_2、CeO_2、Al_2O_3和ZrO_2/CeO_2)负载的铜基催化剂,对不同载体的催化剂进行了XRD、BET、H2-TPR等表征,并且进一步研究了催化剂对于生物质热解气低温变换反应的催化性能.结果表明,载体对于铜基催化剂低温水煤气变换反应催化性能影响很大,ZrO_2/CeO_2作为载体的催化剂催化效果最佳.在400℃条件下,Cu/ZrO_2/CeO_2催化剂的CO转化率可以达到95%.     

辉光放电等离子体处理二甲酚橙废水研究

辉光放电电解是一种新型的产生等离子体的电化学方法,采用辉光放电等离子体技术对二甲酚橙模拟废水进行了降解脱色处理,考察了多种因素对其降解效果的影响.实验结果表明,在波长433.8nm时,降解60min后,无催化剂时脱色率达到61.43%,在加入催化剂Fe2+和Mn2+时降解率达到92.72%和80.69%.     

低温等离子体协同絮凝剂降解垃圾渗滤液中COD

低温等离子体技术是一种高级氧化技术,在环境保护领域有广泛应用。采用针板式DBD低温等离子体反应器,研究放电时间、放电电压、输入总功率、絮凝剂添加顺序对垃圾渗滤液COD的降解规律。研究表明渗滤液的COD降解率分别随放电时间、放电电压、输入总功率的增加而增大,其变化速率开始较快,当超过临界值14 k V、6 h、32.5 W后逐渐变缓。低温等离子体协同絮凝剂对COD的降解效果优于单一的处理方式,先经过等离子体放电再加入絮凝剂的净化效果优于先加入絮凝剂再放电的处理过程,采用絮凝沉淀-低温等离子体-絮凝沉淀的工艺,对垃圾渗滤液COD的降解效果最好。实验COD最大降解率为62.06%。     

介质阻挡-催化降解甲苯中催化剂的表征研究

采用介质阻挡放电作为低温等离子体的产生方式,对在低温等离子环境中反应了一段时间后的4种催化剂进行了表征.通过与反应前的表征结果对比,可以看到,催化剂在低温等离子体环境中反应,表面的铝酸盐分解成为金属氧化物;反应后催化剂表面的颗粒变小,分散度提高;有一定的有机物被吸附或沉积在催化剂表面上;Mn氧化物催化剂在发泡镍载体上分散良好,比表面积最大,在电场中Mn的铝酸盐基本完全分解为氧化物,因此催化反应活性最高.     

铜基催化剂在电还原二氧化碳领域的应用研究

为了实现碳达峰碳中和的国家战略,利用可再生能源发电将二氧化碳电催化转化为化学品再利用,这引起了科学界的广泛关注.铜基催化剂可将二氧化碳电还原为高附加值的多碳产物,但仍需研究其催化机理来提高催化产物的选择性和催化效率.根据铜的状态可将铜基催化剂分为单原子铜基催化剂、定向晶面铜基催化剂、氧化态铜基催化剂和铜合金/复合催化剂.本文简要介绍了以上4类铜基催化剂的常见制备方法、结构特点、电催化还原二氧化碳的效果和可能的催化机理.     

Ce修饰Mn基活性炭纤维耦合低温等离子体降解苯

为了研究Ce修饰Mn基活性炭纤维(activated carbon fiber, ACF)耦合低温等离子体降解苯的效果,采用水浴加热法制备了5%Mn/ACF、5%Ce/ACF以及Mn-Ce(m∶1)/ACF负载型催化剂,其中,5%为Mn或Ce在ACF中的质量分数,m∶1为Mn与Ce的质量比,将制备的催化剂用于协同双层介质阻挡放电(double dielectric barrier discharge, DDBD)降解苯。结果表明：引入催化剂后,DDBD对苯的降解效率和CO₂选择性都得到了明显的提高,而O₃生成量显著下降;双金属催化剂的活性优于单金属催化剂,其中Mn-Ce(5∶1)/ACF对于DDBD降解苯的协同效果最佳;相比单独DDBD系统,在能量密度为373 J/L时,Mn-Ce(5∶1)/ACF协同DDBD系统对苯的降解效率和CO₂选择性分别提高22.3%和19.7%,而O₃的生成量则下降55.3%。所制备的Ce修饰Mn基催化剂在低温等离子体降解苯的研究中具有一定的适用性。     

低温等离子体协同光催化去除甲苯反应机理及动力学研究

采用低温等离子体－光催化技术(NTP-P)进行去除挥发性有机污染物(VOCs)中甲苯气体的研究.主要考察了在等离子体光催化体系中添加O2、Ar情况下,该体系对甲苯去除的作用机制,包括反应机理及宏观动力学分析.结果表明:在发射紫外光的氮等离子体场中(NTP-P-O2)和发射可见光的氩等离子体场中(NTP-P-Ar)TiO2均能提高体系的甲苯去除率,说明等离子体场中产生的紫外光和高能电子均能激活光催化剂TiO2.并且,在NTP-P-Ar体系中甲苯去除率较NTP-P-O2体系下约提高5%,说明在等离子体场中高能粒子对甲苯降解性能的影响要强于紫外光对其的影响.另外,用经典的动力学分析方法,建立了低温等离子体－光催化体系降解甲苯的动力学模型,即kt＝－ln（1－x),其中, k＝0.05e（E/3.86)-0.108 ( E≥2.97).实验对动力学模型进行了验证,模型计算值和实验值吻合良好.     

等离子体改性褐煤半焦低温催化氧化脱除NO研究

采用KOH改性-低温等离子体(NTP)活化制备褐煤活性半焦催化剂,用于低温催化氧化NO的研究.考察了KOH改性浓度,低温等离子体活化电压和活化时间对NO脱除效率所带来的影响.研究结果显示,采用该法所制备的催化剂具有较低的灰分以及较好的碘吸附值,催化剂经NTP活化之后表面的碱性官能团增加,有利于催化活性的提高及活性窗口扩宽.经5%KOH改性,在氮气等离子体源、7.5 k V改性电压和1h的改性时间条件下制得的褐煤半焦催化剂具有较高的反应活性,在反应温度为125℃,NO的脱除效率可达47%.     

低温等离子体-催化协同空气净化技术研究进展

低温等离子体协同催化剂净化技术是一种先进的空气污染控制技术,它结合了低温等离子体技术和催化氧化技术的优点,具有能耗低、能源利用率高、副产物少等优势,在环境治理领域有着广阔的应用前景.结合国内外关于低温等离子体与催化剂物化性质的相互影响,以及等离子体驱动光催化方面的研究成果,分析了低温等离子体协同催化技术净化空气的原理,概述了国内外利用该技术处理挥发性有机污染物和氮氧化物的情况,并提出了研究展望,指出国内工作应在深入开展理论研究的基础上,尽早实现该项技术的实际工业应用.     

溶胶凝胶法制备Cu-Mn双金属复合氧化物及其催化降解甲苯

选用细菌纤维素(BC)、草酸(OA)和乙二醇(EG)为造孔剂,采用溶胶凝胶法制备了Cu-Mn双主金属Ce-Zr双助剂复合氧化物催化剂,在固定床反应器中评价了其催化降解甲苯的性能,用低温N_2物理吸脱附、XRD、H_2-TPR和Raman方法对催化剂进行表征.结果表明:催化剂的组成相同时,以生物基细菌纤维素为造孔剂制备得到的Cu_(0.25)Mn_(0.25)Ce_(0.375)Zr_(0.125)O_x-BC催化剂降解甲苯的活性明显高于化学造孔剂草酸和乙二醇制备的催化剂,其完全降解甲苯的温度为240℃,比化学造孔剂制备的催化剂低10～30℃;高的氧空位浓度(0.726)和好的低温还原性是Cu_(0.25)Mn_(0.25)Ce_(0.375)Zr_(0.125)O_x-BC催化剂具有降解甲苯高活性的主要原因.     

辉光放电等离子体降解生物染料橙黄G

利用辉光放电等离子体技术降解橙黄G偶氮染料废水,借助紫外光谱分析了其降解过程,考察了多种因素对其降解效果的影响.结果表明,提高染料初始浓度和电解质浓度可提高橙黄G的降解率.改变溶液的初始pH值,橙黄G的降解率随溶液的初始pH值升高而增加.橙黄G降解60min后,无催化剂时,降解率达到71.68%;在催化剂Fe^2＋和Mn^2＋存在时降解率达到92.48%和89.69%,COD去除率为95.85%和63.44%;H2O2存在时,降解率达到78.91%.     

等离子体处理的Pd/BiOBr光催化剂及其光催化性能研究

以Bi(NO_3)_3·5H_2O和KBr为原料,采用水热合成法制备了BiOBr光催化剂.然后将制备好的BiOBr运用低温等离子体技术处理制备了Pd/BiOBr光催化剂.运用N_2-物理吸附脱附、X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对催化剂的结构和晶型进行了表征,利用光致发光(PL)谱、紫外可见漫反射吸收光谱(Uv-Vis DRS)技术和瞬时光电流谱对催化剂的光电特性进行了测定.并以染料罗丹明B(Rhodamine B,RhB)及无色小分子2,4-二氯苯酚(2,4-Dichlorophenol,2,4-DCP)为底物,在可见光(λ≥420nm)条件下考察了Pd/BiOBr的光催化降解性能,结果表明Pd/BiOBr催化剂较纯BiOBr光催化效果显著提升,在反应11h时对RhB矿化率达到70%.同时分析了BiOBr和Pd/BiOBr对RhB光催化降解过程中活性物种,表明BiOBr在降解过程中主要涉及O_2·~-氧化,Pd/BiOBr对RhB光催化降解过程中超氧和空穴同时起作用.     

低温等离子体脱硝技术研究进展

低温等离子体技术(non-thermal plasma,NTP)作为极具发展潜力的污染物脱除技术之一,已被广泛应用于氮氧化物脱除工艺。首先介绍低温等离子体技术的工作原理、影响因素和工业应用,其次综述低温等离子体脱硝技术的研究进展,详细阐述反应器电极形状尺寸、放电间隙、能量密度、气流速度、反应气氛、氧化还原剂及催化剂等因素对该技术脱除效率的影响作用,最后简要介绍了低温等离子体技术的工业试点及应用项目;并对低温等离子体技术的发展方向进行了展望。     

改性海泡石催化剂协同低温等离子体脱除NOx

为了环境保护的目的,采用盐酸浸泡和硝酸铜改性海泡石,并经高温煅烧制得改性海泡石催化剂,在介质阻挡放电反应器中该催化剂协同低温等离子体氧化脱除汽车尾气中的NO.试验证明低温等离子体协同改性海泡石催化剂能够有效脱除NO,反应器输入电压、酸浸浓度以及催化剂煅烧温度对NO脱除率有显著影响.NO脱除率随输入电压增大而增加,等离子体能够有效提高活性粒子和氧自由基浓度,以及增大催化剂的活性和吸附性能.NO脱除率随酸浸浓度和煅烧温度的增大先增加而后降低,NO脱除率具有最佳峰值.最佳实验条件为等离子体输入电压>30 kV、盐酸浓度1.5 mol/L左右、煅烧温度400 ℃左右.NO最大脱除率可达88.4%左右.该研究为脱除NOx的工业性应用提供了理论依据.     

铁/钴改性碱式碳酸铜类芬顿反应研究

碱式碳酸铜作为一种常见的铜基催化剂,其类芬顿反应活性可通过引入多种变价元素获得提高.利用水热法制备了铁/钴改性碱式碳酸铜,利用X射线衍射法研究了铁/钴改性对碱式碳酸铜结构和生长的影响.以亚甲基蓝为降解物,研究了铁/钴改性、反应温度对亚甲基蓝降解反应动力学和反应速率的影响.实验结果表明,由于钴和铜元素的协同增强作用,以钴改性碱式碳酸铜为催化剂时,亚甲基蓝降解反应活化能最低(74.53 kJ·mol-1),反应速率最快,表现出最佳的类芬顿反应活性.     

湿度对介质阻挡放电降解甲苯的影响

采用介质阻挡放电作为低温等离子体的产生方式,研究了湿度在介质阻挡放电降解甲苯中的影响,考察了不同背景气氛以及有无催化剂时湿度对甲苯去除的影响.实验结果表明,无催化剂以及反应气氛中氧的体积分数为5.00%的N2时,最佳湿度为0.20%.无催化剂以及反应气氛中氧的体积分数为0.05%时,水汽的加入降低了对甲苯的去除效率;反应气氛中氧气的体积分数≥5.00%时,水汽的加入提高了对甲苯的去除效率.当有催化剂存在时,水汽的加入降低了对甲苯的去除效率.     

合成甲醇铜基催化剂的研究

合成甲醇铜基催化剂CuO/ZnO/Al2O3进行了性能研究,以及在其基础上添加少量的Mn之后对催化剂的活性和热稳定性的影响.采用共沉淀法制备了CuO/ZnO/Al2O3和CuO/ZnO/Al2O3/MnO2催化剂,并通过固定床反应器测试了催化剂的初活性及耐热后的活性,同时利用XRD、TPR实验手段对催化剂的结构进行了考察.实验结果表明,在铜基催化剂CuO/ZnO/Al2O3中添加少量的Mn之后,催化剂的活性和热稳定性(即抗热性能)有所提高,经耐热后催化剂的活性和热稳定性得到明显提高.     

多价硫掺杂二氧化钛的制备及可见光催化性能

采用低温水热法制备了多价硫(S4+/S0)掺杂的二氧化钛催化剂(S-TiO2),运用低温氮吸附、X射线粉末衍射、紫外可见漫反射光谱和X射线光电子能谱等技术对催化剂进行了表征,并以可见光催化降解丙酮作为模型反应考察其可见光催化活性.结果表明,与TiO2相比,S-TiO2催化剂的BET比表面积大、孔径分布集中、光谱吸收边红移、锐钛矿向金红石的相转化被抑制,具有较高的可见光催化活性.     

接触辉光放电等离子体降解水体中的对氯硝基苯

接触辉光放电电解是一种新型的产生等离子体的电化学方法 .实验表明 ,利用该方法可将水体中的对氯硝基苯全部氧化为二氧化碳 .电压、浓度、催化剂对降解率有显著影响 ,pH值对降解无明显影响 .利用高效液相色谱检测了中间产物 ,推测了对氯硝基苯在接触辉光放电降解过程中的机理