霾污染天气大气微生物气溶胶特性的研究进展

自从2013年以来,中国霾事件频发,霾污染已经成为全国人民广泛关注的环境问题之一.霾污染的本质是大气细颗粒物污染.大气颗粒物的生物成分(即生物气溶胶)与其化学成分一样,不仅对空气质量和人群健康具有潜在威胁,而且对全球气候变化以及大气物理化学过程也具有间接影响.然而,目前学术界对大气颗粒物的生物成分及其性质的研究相对滞后,尤其是对霾污染天气大气颗粒物中微生物的多样性、丰度及其时空变异特性等基本科学问题认识不足.因此,本文综述了目前霾污染天气大气微生物气溶胶的研究现状,结合我们的研究着重阐述了在不同霾污染程度下生物气溶胶的浓度、粒径分布与群落结构特性,以及空气污染和环境因子对生物气溶胶分布的影响机理等方面存在的问题.最后,给出了未来霾污染过程生物气溶胶研究应主要开展的5个方面的工作展望,以期为深入理解霾天生物气溶胶的来源、变化机理以及评估不同空气质量的健康影响提供参考.     

矿质和黑碳颗粒物表面大气非均相反应研究进展

灰霾是由于高浓度大气颗粒物消光导致能见度下降的污染现象,而颗粒物的消光性质与其参与的大气物理化学过程密切相关.因此,认识颗粒物参与的大气非均相反应对于揭示灰霾成因具有重要意义.我们通过多种手段研究了在矿质颗粒物、黑碳颗粒物表面以及吸湿过程中的大气非均相反应过程.通过系统研究大气非均相过程对常见污染气体的源汇平衡、颗粒物二次组分形成、老化过程对颗粒物吸湿性的影响,发现了多污染物共存气体在非均相反应中的复合效应,揭示了O2在界面反应中的关键作用,阐明了有机碳在黑碳老化过程中的作用.在吸湿性研究中,发现了混合颗粒物在吸湿过程中的化学反应,揭示了弱酸置换强酸的反应机理,解释了二次组分对矿质颗粒物吸湿性的促进机理.这些研究成果不仅促进了对大气非均相反应的深入认识,也有助于揭示我国的灰霾成因.     

大气细颗粒物对大气能见度的影响

大气颗粒物污染是造成灰霾的主要原因.本文总结了大气颗粒物影响大气能见度的几个主要因素,即颗粒物的数浓度(或质量浓度)粒径分布、化学组分以及混合状态.我们认为,空气动力学粒径小于1μm的细颗粒物(PM1)是影响大气能见度最关键的大气成分.而要准确理解颗粒物的光学性质还必须结合颗粒物的化学组分及其混合状态来综合分析.     

CO_2的去向

科罗拉多州大气科学家坦斯(Tang)说:“我们认为海洋能吸收将近40%的CO_2。这种观念现在我们才真正认为是错误的。”煤、石油与天然气燃料每年以CO_2的形式向大气层排放大约63亿吨的碳。由于海洋和陆地只能吸收一部分,而33亿吨进入了大气层,造成世界关心的CO_2聚积问题。科学家们设想能从大气中吸收CO_2的“坑穴”,是南半球的海洋。但坦斯说,计算机模拟和实际测量与假设不符。他与美国宇航局戈达德空间研究所的冯美琪(Fung)和帕利塞斯市地质观测台的海洋学家塔卡黑什(Takahashi)做过这方面的工作。     

冰芯粉尘微粒的X射线光电子能谱扫描电镜研究——粉尘对冰芯SO_4~(2-)记录的影响

用X射线光电子能谱 (XPS)表面分析技术和配有X射线能谱分析仪的扫描电镜 (SEM/EDAX)对提取于希夏邦玛峰冰芯的不溶粉尘微粒样品进行测定分析 ,结果显示 ,微粒物表面的SO2 -4 及SO2 -3 含量明显高于内部 (有机硫化物除外 ) ,这种差异源于大气粉尘在沉积到雪冰中以前对SOx 的捕捉 ,因而与微粒本身的含硫物质成分属于不同的来源 .微粒物中富含具有催化能力的过渡金属 (如Fe ,Ti等 ) ,它们的氧化物在冰芯记录形成之前可能对大气中的SOx 氧化成为硫酸盐沉积物的过程产生光催化作用 .分析表明粉尘对SOx 的吸附运载和催化作用 ,是造成冰芯中SO2 -4 与粉尘微粒记录相关的重要原因之一 .     

冰芯粉尘微粒的X射线光电子能谱-扫描电镜研究——粉尘对冰芯SO2-4记录的影响

用X射线光电子能谱(XPS)表面分析技术和配有X射线能谱分析仪的扫描电镜(SEM/EDAX)对提取于希夏邦玛峰冰芯的不溶粉尘微粒样品进行测定分析,结果显示,微粒物表面的SO2-4及SO2-3含量明显高于内部(有机硫化物除外),这种差异源于大气粉尘在沉积到雪冰中以前对SOx的捕捉,因而与微粒本身的含硫物质成分属于不同的来源. 微粒物中富含具有催化能力的过渡金属(如Fe,Ti等),它们的氧化物在冰芯记录形成之前可能对大气中的SOx氧化成为硫酸盐沉积物的过程产生光催化作用. 分析表明粉尘对SOx的吸附运载和催化作用,是造成冰芯中SO2-4与粉尘微粒记录相关的重要原因之一.     

用扩展X射线吸收精细结构谱研究大气颗粒物中铁的种态

大气颗粒物中元素的种态研究, 对于毒性评价、污染形成和污染来源的探索等有重要意义. 采用基于同步辐射的扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)谱研究了大气颗粒物中铁的种态. 对EXAFS谱进行回归分析, 在不破坏样品的情况下, 可定量计算混合物的化学组成. 配制了一系列混合参考样品, 以观察化学组成对EXAFS谱的影响, 证明该方法有好的精确性. 采集了上海市不同地区不同粒径的大气颗粒物样品, 将它们的EXAFS谱进行回归分析, 得到样品中铁的化学组成. 结果表明, 样品中铁主要由Fe₂O₃, Fe₃O₄和Fe₂(SO₄)₃组成, 它们的比例在不同样品中有一定差别, 初步考察了不同样品中这种组成的变化. 用质子激发X射线分析法测定了样品中的铁浓度, 观察到钢铁工业区的大气颗粒物样品比其他地区的样品不仅铁浓度高得多, 而且化学组成也有一定差别.     

灰霾与颗粒物吸湿增长

灰霾频发是中国当前遭遇的最严峻的环境挑战之一。以二次离子为主的细颗粒物浓度上升是灰霾频发的主要原因,这反映了中国煤烟和汽车尾气复合型大气污染特征。二次颗粒物在大气中容易潮解和吸湿增长,显著改变颗粒物的折光率和粒径分布。颗粒物的吸湿性主要取决于化学组成,也受粒经效应制约。受风化滞后影响,大气颗粒物很可能在较低湿度下仍然以湿霾形态存在。中国城市大气气溶胶包含近疏水颗粒物、弱吸湿颗粒物和强吸湿颗粒物三种类型,各类型的含量在各城市存在差异。灰霾期间吸湿增长对大气能见度降低的贡献可能达到60%,超过颗粒物本身的消光作用。颗粒物吸湿增长还可以为气态污染物提供非均相转化载体,促进硫酸盐和硝酸盐等细颗粒物的生成,进一步降低大气能见度。     

大气中细颗粒物表面多相化学反应的研究

细颗粒物在大气环境问题中起着重要的作用, 对于其表面上的多相复合反应的研究已成为当前大气环境科学研究最前沿的领域. 阐述了大气中细颗粒物的物理和化学特性, 及其与大气中痕量污染气体物质的相互作用, 探讨了细颗粒物表面多相化学反应的研究方法. 评述了大气中细颗粒物表面多相化学反应研究的若干进展, 提出了主要存在的问题及今后的研究前景.     

矿产资源展望与西部大开发

矿产资源是人类社会得以发展的重要物质基础，自世界各国先后进入工业化发展阶段以来，矿产资源的消耗增长迅速。20世纪中，全球累计消费了1420亿吨石油、780000亿米^3天然气、2650亿吨煤、380亿吨钢铁、7．6亿吨铝和4．8亿吨铜，以及大量的支撑现代经济社会发展的众多矿物原料。     

二氧化硫的循环与再利用

自然界的重要化石能源如煤、石油中普遍含有硫化物.因此,人类在利用这些能源的过程中,不可避免地会产生大量二氧化硫(SO_2)气体.据统计,全世界每年二氧化硫的排放量达到1.5亿吨.SO_2作为空气四大核心污染物之一(二氧化氮、臭氧、固体颗粒物为另外3种),它在空气中的含量直接影响生态环境和人类健康.与此同时,SO_2被广泛用作食品添加剂、漂白剂等化工原料,然而这个使用量只占排放量的1.6%.而在高附加值的药物结构和有机光电材料当中,含砜结构骨架广泛存在.如何将有害的SO_2气体高效转化成为高附加值化学产品成了一个亟待解决的科学问题.本文从SO_2背景出发,通过对其危害性和应用性介绍,阐述SO_2研究的重要意义.     

单个大气超细颗粒物源特征的同步辐射光源X射线探针初步研究

研究了单个大气超细颗粒分析靶样的制备方法, 在美国阿贡国家实验室APS同步光源的13-ID-C试验站, 用束斑为2 μm的X射线探针分析了不同污染源超细颗粒物, 得到了单个超细颗粒物的特征X射线谱. 实验结果表明, 来自不同污染源的超细单颗粒具有不同的特征X射线能谱. 这为单颗粒分析方法识别大气超细颗粒物来源提供了依据. 超细含铅颗粒物的分析暗示, 大气颗粒物中的铅污染是多源的, 除燃烧加铅汽油外, 燃煤和钢铁工业也是大气铅污染的排放源. 来自燃煤排放的超细颗粒分析提示, 燃煤超细颗粒物对人体健康具有更大的潜在危害.     

有机胺对我国典型城市大气中的大气新粒子形成的重要作用

正大气新粒子形成事件对大气中颗粒物的数浓度有着显著贡献~([1]),对人体健康、云和降水特性、区域乃至全球气候变化有着重要影响~([2,3]).明确大气中新粒子形成机制有助于更为合理地量化评估大气粒子的环境和气候效应及污染物排放变化的影响.近年来,在实验室内开展的相对洁净大气状态下的新粒子形成机制有很大研究进展~([4~6]).然而,我国复合污染大气尤其是人口密集城市中大气新粒     

机动车源对细颗粒物的贡献估算方法综述

近年来,随着机动车保有量的增加,机动车源成为导致大气颗粒物污染的主要源类之一.机动车源对大气细颗粒物(PM_(2.5))的浓度贡献,以及如何准确评估机动车源贡献是目前亟需解答的问题.本研究在调研已有文献研究的基础上,总结了目前机动车源贡献评估的主要方法,包括基于源清单信息的方法、受体模型法、化学传输模型法、混合源解析方法等,阐释了各种方法的原理与应用,评述了各种源解析方法的优势与存在的问题;此外,总结了国内不同城市(尤其是北京市)机动车源对细颗粒物的贡献,指出了定量机动车源贡献中面临的挑战与尚待解决的问题.     

雪龙探极

<正>据已查明的资源分布来看,南极仅煤、石油和铁的储量就稳居世界第一——煤炭储量约为5000亿吨,石油储存量约为500~1000亿桶,铁矿蕴藏量可供全世界开发利用200年……南极硕大无比的亘古冰盖,如同一座蕴藏着无数宝贵的大气和气候历史信息的图书馆。这里是研究地球空间的最佳之地,也是地球上研究宇宙的最好地方……南极既是净土,也是沃土。有关南极大陆未来的开发利用,早已成为     

可替代能源

*煤:已被确认的全球煤的储量大约还有9090亿吨,至少足够使用155年。但煤是一种矿物燃料,而且是一种很脏的能源,它会助长全球变暖。     

低温冰晶表面臭氧耗损速率

南极上空春季臭氧耗损很显著,形成“臭氧洞”.大气臭氧气相反应过程不能阐述臭氧洞的产生现象,低温下气相反应,无力解释臭氧的快速损耗.Solomon,Rowland等提出大气中非均相反应可能对臭氧的破坏起重要作用.发生非均相反应需要有颗粒物存在,极地上空平流层云的形成提供产生非均相反应的条件.在南极上空冬季和春季有三种类型的极地平流层云,Ⅰ型颗粒物是由三水合硝酸(NAT)组成,形成温度约为197K;Ⅱ型颗粒物主要成分是水,在约187K形成;Ⅲ型平流层云由珠母云组成.在这些颗粒物上发生的非均相反应将使非活性的储库化合物转化为活性氯,由此导致臭氧急剧下降并产生高浓度的C10.因此研究在冰晶上的非均相反应是大气臭氧耗损过程研究的热点课题。 臭氧在冰晶表面的耗损有两种方式:(1)在冰晶表面发生化学反应,破坏臭氧;(2)臭氧在冰晶表面发生吸附作用.当冰晶蒸发后,臭氧又能释放出来.本工作试图测定臭氧在冰晶上的耗损速率,以后再逐步研究所发生的化学过程和吸附过程。     

羰基硫与气溶胶典型组分的复相反应机制

羰基硫(COS)是大气中含硫气体之一,它可以通过大气化学反应形成硫酸盐气溶胶,影响大气辐射平衡,导致全球气候变化.COS在大气中可通过与OH·自由基、活性氧原子等均相反应过程发生化学转化,但其与大气颗粒物的复相反应的研究甚少.考察了COS与大气颗粒物中较常见的氧化物成分Al2O3,CaO,SiO2,Fe2O3和MnO2等发生复相转化的能力,利用原位傅里叶红外光谱(insituFTIR),X射线光电子光谱(XPS),比表面积分析等手段确定了COS的转化产物,讨论了反应的动力学过程和转化途径.结果表明,常温下COS能与多种氧化物反应,产物为CO2,单质S以及24SO-.各种氧化物对COS催化反应能力有较大差异,Al2O3表现出很强的催化活性,Fe2O3次之,CaO反应微弱,SiO2和MnO2则无明显反应活性.氧化物表面的吸附氧和羟基是COS转化的主要反应中心.体系中氧气过量时,Al2O3催化COS遵循准一级反应动力学规律,其酸碱性对催化活性影响很大,COS在碱性、中性和酸性Al2O3上的表观反应速率常数分别为1.5110-4,9.8110-5和3.0610-6s-1.     

我国典型区域二氧化碳和细颗粒物精细化协同减排路径

随着碳达峰、碳中和目标的提出,我国环境保护进入减污降碳协同治理新阶段.目前研究主要探寻空气质量政策或气候政策对二氧化碳和细颗粒物的减排效益.而从二氧化碳和细颗粒物排放终端能源消费重点行业、主要能源以及主导因素等角度出发,来探究我国典型区域协同减排路径精细化方法的研究则鲜见报道.本研究基于2000～2020年我国京津冀、长江三角洲、珠江三角洲典型区域能源消耗数据,首先探明了3个典型区域二氧化碳和细颗粒物终端能源消费的重点排放行业均为工业;并进一步甄别了终端能源消费重点行业中PM_2.5排放主要能源为煤类能源,而CO₂排放主要能源由煤类能源逐渐转向煤、气类能源,但煤类仍为主导地位;随后使用因素分解模型解析了能源强度、技术进步等主导因素对单位国内生产总值的二氧化碳以及细颗粒物的影响效应;最终利用能源-环境核算预测模型,基于上述研究识别的终端能源消费重点行业、主要能源以及主导因素进行情景分析,旨在判断典型区域不同情景下碳达峰情况,进而寻找协同减排最优路径.结果发现,“技术进步”因素在前期减排效果最好;“能效提升”因素的减排效果在长时期碳污协同减排将起到...     

雾霾超细颗粒物的健康效应

大气细颗粒物暴露与肺癌和心血管疾病及其死亡率增加的因果关系,已经在过去几十年欧美国家所开展的长期研究中得到确认.但是,细颗粒物是空气动力学直径小于或等于2.5?m的所有颗粒的统称,包括对消光、致霾贡献很大的亚微米颗粒物和纳米级的小颗粒物(100 nm,超细颗粒物).以质量浓度(即颗粒物的重量)测量,细颗粒物中微米尺度颗粒物的浓度最大;但以颗粒物数浓度(即颗粒物的数目)测量,超细颗粒物的浓度最大.与大尺寸的颗粒物相比,超细颗粒物具有不同的吸附能力、表面化学反应能力、分散与团聚能力等.长期以来,由于缺乏有效的研究手段和方法,科学家们只能推测雾霾中的超细颗粒物有可能是雾霾健康损害的主要贡献者.近年来,伴随着纳米科技的迅速发展,纳米毒理学得以兴起并受到广泛关注.尽管大气超细颗粒物的成分、尺寸等远比人造纳米颗粒复杂,但是,纳米毒理学所建立的实验技术和方法学可以在二者的研究中共享.本文根据过去15年发展起来的纳米毒理学的研究方法和获得的知识,从毒理学研究角度针对雾霾超细(纳米级)颗粒物在肺部的沉积和吸收、呼吸系统急性毒性反应、清除、炎症反应等健康效应,以及心血管系统对超细颗粒物的急性毒性反应等进行了分析和讨论,并针对我国雾霾特征提出了开展雾霾超细颗粒物健康效应系统研究的优先方向.