ZrO_2电极表征及对4-氯酚电化学降解应用

采用浸渍法以氧氯化锆修饰颗粒活性炭,获得Zr-GAC.用扫描电子显微镜、X射线衍射仪和比表面仪对等方法对修饰活性炭性能进行表征,结果表明:氧氯化锆负载在活性炭上为ZrO_2.以苯酚为去除目标,研究了Zr-GAC在电化学氧化处理4-氯酚模拟废水过程,实验结果表明:ZrGAC三维电极对4-氯酚具有降解作用,粒子电极投加量10 g,电解质硫酸钠浓度2 g/L、板间距4 cm,电流强度1 A,电解500 mg/L4-氯酚模拟废水300 ml,电解180 min时,4-氯酚去除率可达98.5%,降解过程中产生4-氯邻苯二酚、苯酚、对苯二酚、苯醌、反丁烯二酸、草酸.     

磁性Fe_3O_4/α-Fe_2O_3核壳材料降解水中亚甲基蓝

以Fe_3O_4为核,以α-Fe_2O_3为壳层,合成出一种核壳结构的Fe_3O_4/α-Fe_2O_3纳米复合材料.采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X-射线衍射仪(XRD)等表征手段对核壳材料的形貌、组成及结构等进行了表征,并将其应用于亚甲基蓝溶液的降解.结果表明:核壳结构的Fe_3O_4/α-Fe_2O_3纳米粒子粒径约为50~80nm.当H_2O_2用量为0.23mol/L,Fe_3O_4/α-Fe_2O_3投加量为5g/L,pH值为2,亚甲基蓝溶液初始质量浓度为5.0mg/L,60min内亚甲基蓝的降解可达98.7%.Fe_3O_4/α-Fe_2O_3纳米粒子经过3次循环使用后,对亚甲基蓝仍具有较好的降解能力.     

CsxWO3/g-C3N4 异质结复合材料电化学分析检测对硝基酚

利用g-C3N4与CsxWO3形成异质结作为电极修饰材料,构建了g-C3N4/ CsxWO3电化学传感器,用于对硝基酚的灵敏高效的快速检测.通过差分脉冲伏安法对该修饰电极检测对硝基酚进行电化学研究.研究结果表明,该电化学分析方法对检测对硝基酚表现出较高的灵敏度,在0.2～50 μmol·L－1的浓度范围内呈良好的线性关系,检测限约为0.067 μmol·L－1,具有较宽的线性范围和较低的检测限,良好的稳定性、重现性和抗干扰能力,可用于实际水样中对硝基酚的测定.     

Fe_2O_3/SnO_2催化剂的制备及其光催化降解亚甲基蓝

采用溶胶-凝胶法制备不同Fe_2O_3含量的Fe_2O_3/SnO_2复合催化剂,分析其组成和性质,以亚甲基蓝溶液为染料模型,研究催化剂的光催化降解性能及最佳降解条件。结果表明,Fe_2O_3和SnO_2得到良好的复合,当Fe_2O_3含量为10%时,Fe_2O_3/SnO_2具有良好的催化活性,且降解的最佳条件为添加0.3 mL/L H2O2,pH为7,催化剂用量为15 mg,染料浓度为5 mg/l时,用300 W汞灯照射2 h,亚甲基蓝的降解率最大。     

介孔炭空气扩散电极电催化氧化产过氧化氢的影响

以压片法制备了介孔炭空气扩散电极,优化制备工艺,并将其用于自制的电化学降解装置中,以求高效产H_2O_2的能力和提高对气态污染物的降解效率。结果表明,当介孔炭与PTFE乳液质量比为3∶1、压片压力为15 MPa、在管式炉中300℃焙烧1 h后,所制得的介孔炭空气扩散电极性能最佳。在鼓气速率为6 L/h、电解质浓度为0.8 mol/L的Na_2SO_4溶液、电流密度为30 m A/cm~2、污染物含量12%时,能高效生成H_2O_2,浓度为1 598 mg/L。制作的空气扩散电极在数次使用之后,仍能保持良好的产H_2O_2能力。     

溶剂热制备纳米Fe_3O_4及其高效Fenton降解4-氯苯酚

以Fe(NO_3)3·9H_2O为铁源,乙二醇为溶剂和还原剂,采用溶剂热法制备了Fe_3O_4磁性纳米颗粒.利用XRD、FT-IR和TEM对其进行了物相和形貌的表征,以4-氯苯酚(4-CP)为目标污染物,评价了其活化H_2O_2的性能.结果表明:制备的Fe_3O_4纳米颗粒近似呈球形,平均粒径约15 nm,能够有效地活化H_2O_2产生·OH并高效降解4-CP.在25℃,Fe_3O_4用量0.3 g·L~(-1),H_2O_2浓度1.6 mmol·L~(-1),初始pH=5.7时,所建立Fe_3O_4-H_2O_2氧化体系能在15 min内完全降解去除0.4 mmol·L~(-1) 4-CP,较相同条件下超声辅助反相共沉淀法制备的Fe_3O_4效果更好.Fe_3O_4活化H_2O_2降解4-CP的机理主要是因为新的溶剂热法可导致Fe_3O_4磁性纳米颗粒表面的富羟基化和配位作用.     

CTAB/ATT复合物修饰玻碳电极测定邻硝基酚的研究

利用恒温振荡的方法制备了阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化胺(CTAB)与凹凸棒土(ATT)的复合物(CTAB/ATT),并用红外光谱进行了表征.采用物理涂覆法将CTAB/ATT的复合物固定在玻碳电极表面,制成CTAB/ATT复合物修饰电极,研究了邻硝基酚在该修饰电极上的电化学行为.结果表明,邻硝基酚在该修饰电极上具有良好的灵敏度、选择性和稳定性.在优化的实验条件下,利用差分脉冲伏安法测定其峰电流,邻硝基酚的浓度在4.0×10-6~2.0×10-5mol/L范围内与电流呈线性关系,线性方程i(μA)=-0.0176+0.0951c(10-6mol/L),相关系数r=0.9978,最低检测限2.0×10-7mol/L.     

G/TiO_2/CoFe_2O_4磁性复合光催化材料的制备及光催化降解亚甲基蓝

以天然鳞片石墨为原料,用改进的Hummers法氧化制备氧化石墨烯;以Fe Cl2,Fe Cl3为原料,用共沉淀法合成Co Fe_2O_4;再用一步水热合成法制备G/TiO_2/Co Fe_2O_4三元纳米复合材料.用FT-IR、XRD、AFM、TEM对氧化石墨烯和G/TiO_2/Co Fe_2O_4复合材料进行表征,并在紫外光照下对比G/TiO_2,TiO_2/Co Fe_2O_4,G/TiO_2/Co Fe_2O_4复合材料对亚甲基蓝的降解效果.结果表明,在紫外光照射下,G/TiO_2/Co Fe_2O_4复合材料光催化降解亚甲基蓝的催化效率明显大于单纯G/TiO_2,TiO_2/Co Fe_2O_4,光催化40 min后,脱色率达90%.G/TiO_2/Co Fe_2O_4复合材料不失为一种有潜力的光催化降解染料废水催化材料.     

碳纳米管在不锈钢衬底上生长电化学应用

将不锈钢衬底进行适当的预处理,采用等离子体增强化学气相沉积(PECVD)的方法,在适当的工艺条件下,利用甲烷与氢气的混和气体,在不锈钢衬底上生长出多壁碳纳米管(MWCNT).将生长有碳纳米管(CNT)的不锈钢片作为基体电极,通过共价修饰法,制备出壳聚糖(CS)与碳纳米管复合膜的化学修饰电极,用来检测亚硝酸盐.对NO2-在电极表面的阳极溶出伏安特性进行研究,结果表明:使用CS/CNT修饰电极检测亚硝酸盐,在0.1 mol/L,pH=6.0的KCl底液中,对NO2-具有良好的选择性与吸附性,峰电流与NO2-的浓度在2.0×10-6~1.0×10-3mol/L范围内呈良好的线性关系,检测限可达3.0×10-7mol/L,具有很好的应用前景.     

一步法合成Fe_3O_4/PDA-PtNPs-Hb复合磁性纳米粒子及其对H_2O_2电催化性能的研究

以氯铂酸为氧化剂、Fe_3O_4纳米粒子为载体、血红蛋白(Hb)为模型蛋白,利用多巴胺(DA)氧化聚合生成聚多巴胺(PDA),同时氯铂酸还原为铂纳米粒子(Pt NPs)的性质,一步法合成了Fe_3O_4/PDA-Pt NPs-Hb复合磁性纳米粒子。将Fe_3O_4/PDA-Pt NPs-Hb固定于磁性玻碳基底表面制得Fe_3O_4/PDA-Pt NPs-Hb/MGC电极。对固定在Fe_3O_4/PDA-Pt NPs-Hb复合磁性纳米粒子中的Hb在电极上的直接电化学行为进行了研究,结果表明Fe_3O_4/PDA-Pt NPs-Hb复合磁性纳米粒子不仅能简便地固定在电极表面,而且能有效地促进Hb与电极表面的直接电子转移。此外,Fe_3O_4/PDA-Pt NPs-Hb/MGC电极对H_2O_2有很好的电催化活性,在6.6~72.6μM范围内具有良好的线性响应,检测限达3.92μM(S/N=3)。     

Fe3O4@ZIF-8/CA电极制备及其对罗丹明B废水降解研究

采用水热法制备出Fe_3O_4@ZIF-8核壳催化剂及碳气凝胶(CA)载体,通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N_2吸附-脱附曲线等方法对催化剂及载体的性能进行表征,测出材料的形貌、内部结构及比表面积.采用Fe_3O_4@ZIF-8/CA作为电芬顿体系阴极,碳棒作为阳极,探究不同条件下罗丹明B的降解效果.结果表明,降解罗丹明B废水的最适条件是pH为7、电流密度为6 mA·cm~(-2)、催化剂负载量为200 mg、催化剂焙烧温度为750℃,在最适条件下,罗丹明B的降解率在60 min内即可达到95.6%.电极的稳定性测试实验表明,Fe_3O_4@ZIF-8/CA电极具有很好的稳定性,循环使用3次后,罗丹明B的降解率仍可达到91%.采用6 mA·cm~(-2)的最佳降解电流密度对碳气凝胶的H_2O_2产量进行测定,发现最高产量可达到84.14 mg/L,同时在降解过程的溶液中检测到·OH,由此对罗丹明B的降解机理进行了初步探讨.     

CNT/nano TiO2-Pt修饰电极对葡萄糖的直接电氧化

多壁碳纳米管/纳米TiO2载Pt(CNT/nanoTiO2-Pt)修饰电极对葡萄糖有较高的催化活性,电极性能稳定,抗中毒能力强,不易发生氧化振荡[1]。本文用电化学循环伏安法研究了在葡萄糖浓度较低的情况下,CNT/nanoTiO2-Pt修饰电极对葡萄糖的催化作用,结果表明:在碱性介质中,CNT/nanoTiO2-Pt修饰电极有较高的灵敏性,当葡萄糖浓度较低(1.25×10-2mol.dm-3)时,有较强的响应电流(电流密度约为22.13mA/cm2),在1.0×10-1mol﹒dm-3￣1.25×10-2mol.dm-3范围内,氧化峰电流密度与浓度之间有良好的线性关系。     

Ti/SnO2-Sb2O5电极催化电解含硝基苯酚废水的研究

用Ti／SnO2,Sb2O5电极研究了含2-,3-,4-硝基苯酚、2,4-二硝基苯酚及2,4,6-三硝基苯酚模拟废水的电催化降解．研究了初始浓度、Cl离子对降解效率的影响并初步分析了电解中间产物．结果表明用Ti／SnO2-Sb2O5电极催化电解处理含硝基苯酚的有机废水是一种有效的方法．     

氧化石墨烯/Fe3O4纳米材料对柠檬酸废水处理效果的研究

为了研究氧化石墨烯/四氧化三铁(Fe_3O_4)纳米材料对低浓度柠檬酸废水的处理效果.本研究将实验分为4组,包括空白组、氧化石墨烯组、Fe_3O_4组和氧化石墨烯/Fe_3O_4组,利用不同材料分别处理实验模拟柠檬酸废水,分析重铬酸盐耗氧量(COD_(Cr))去除率动态曲线、耗氧量、比耗氧速率和污泥指数等指标,比较其对废水的处理效果.与其他组相比,氧化石墨烯/Fe_3O_4组在最短的时间(4 h)达到降解平衡,一级反应动力学曲线的降解速率常数最高(0.238 3 h~(-1)),且得到了最高的COD_(Cr)去除率(86.78%);该组的耗氧量和比耗氧速率最大,分别为2.80 mg/L和15.87 mg/(L·h·g);污泥性能检测结果表明该组污泥的沉降性能、污泥活性、疏水性能和絮凝性能的改善程度均优于其他组.     

Fe_3O_4/凹凸棒—臭氧联用去除水中苯酚的研究

成功制备四氧化三铁(Fe_3O_4)/凹凸棒土复合材料后,通过SEM和FT-IR的表征证实了制备的产物为Fe_3O_4/凹凸棒,该物质具有降解苯酚的作用,研究了降解条件对降解效果的影响,得到结果为过氧化氢(H_2O_2)的最佳浓度为0.6 mmol/L、臭氧的最佳通入时间为3 min、苯酚水体的最佳pH值为8.5、苯酚水体的最佳温度为40—45℃,该研究对酚类污染物的降解具有参考价值。     

Fe_2O_3/TiO_2复合纳米管阵列的制备及其可见光催化性能研究

在氟化铵-乙二醇体系中,采用阳极氧化法在铁基体上制备Fe_2O_3纳米管阵列,然后以氟钛酸铵为钛源,利用水热法在Fe_2O_3纳米管阵列上负载TiO_2纳米片,制得Fe_2O_3/TiO_2复合纳米管阵列,利用SEM、EDS、XRD、TEM、UV-Vis等手段,对所制Fe_2O_3/TiO_2纳米管阵列的表面形貌、物相结构及光催化性能进行表征,并分析Fe_2O_3/TiO_2纳米结构对亚甲基蓝的可见光降解能力。结果表明,Fe_2O_3/TiO_2复合纳米管阵列具有良好的可见光响应;NH_4F浓度为0.4%、水热反应3h制备的Fe_2O_3/TiO_2复合结构具有最佳的光催化性能,对亚甲基蓝的降解率可达90%。     

基于Pb_3O_4磁性颗粒的2.5维电极体系构建及性能研究

为了实现对有机污染物的高效降解,构建了基于Pb_3O_4磁性颗粒的2.5维电极体系。通过浸渍热分解法制备Fe_3O_4/Pb_3O_4磁性颗粒,以表面元素含量、复合材料晶体结构及颗粒磁性为优化指标,确定颗粒涂覆次数为6次。随后通过循环伏安性质、羟基自由基产量及传质系数等指标的对比,发现2.5维电极体系在性能上优于2维电极体系,并确定优化颗粒用量为5g。最后以酸性红G为目标物,对比两种电极体系的电催化性能,结果表明,2.5维电极体系在120min时废水脱色速率、化学需氧量(COD)去除效率、总有机碳浓度(TOC)去除效率分别为100%、67%、42.9%,每克COD降解能耗为0.62kW·h,均优于2维电极体系对应指标。Fe_3O_4/Pb_3O_4磁性颗粒在电极表面的附着使得2.5维电极体系拥有更大的固液界面面积和更好的传质条件。     

钯/泡沫镍电化学还原降解四溴二苯醚

以NaCl/PdCl₂(3:1)为沉积液,采用置换沉积法在泡沫镍基材上均匀沉积细小钯颗粒,制备了钯/泡沫镍电极,并利用此电极建立了典型溴代污染物2,2’,4,4’-四溴二苯醚(BDE47)的电化学还原脱溴体系．在0.015 mol/L H₂SO₄的甲醇/水(体积比9:1)溶液、反应温度30℃,-1.5 V电位(相对于Ag/AgCl参比电极)的优化条件下,电化学还原降解初始质量浓度为10 mg/L的BDE47,3 h的去除率达98.5%,4 h后BDE47被完全降解和脱溴,且无含溴有机中间产物的累积．机理研究表明：BDE47的降解脱溴主要以活性氢进攻机理为主,而非单一的电子还原脱溴途径．     

间对硝基苯酚异构体的电化学测定及取代机理研究

制备了单壁碳纳米管修饰玻碳电极(SWCNT/GCE),采用伏安法研究了间、对硝基苯酚异构体在修饰电极上的电化学行为,分别观察到间硝基苯酚(m-NP)和对硝基苯酚(p-NP)的准可逆氧化还原峰,两物质氧化峰电位差为0.192V,说明间、对硝基苯酚异构体可在SWCNT修饰电极上同时测定.采用线性扫描伏安法优化了硝基苯酚同分异构体电化学响应条件.优化条件下,m-NP在浓度2.7×10~(-6)~1.0×10~(-4)mol/L范围内,其峰电流(Ip)和浓度呈线性关系;p-NP在浓度2.0×10~(-6)~1.0×10~(-4)mol/L范围内,Ip和浓度呈线性关系.两者的Ip都与扫速(v)成线性关系,这说明它们在修饰电极上的电化学过程均与吸附传质有关,电极过程是受吸附控制.基于Nicholson方法,获得m-NP和p-NP的电极反应速率常数(kS),并用Hammett方程计算出Hammett反应取代常数ρ.     

钯负载泡沫镍电极电化学还原三氯乙酸的影响因素

采用非电沉积法制备的钯负载泡沫镍电极作为阴极,直径0.6 mm的铂丝作为阳极,对三氯乙酸进行恒电流电化学还原脱氯研究。考察了初始物不同浓度,pH值和钯负载泡沫镍电极片三个因素对三氯乙酸降解反应的影响,并采用扫描电镜(SEM)方法对制备的钯负载泡沫镍电极进行了表征。实验中发现不同条件下三氯乙酸的还原去除率均可达到90%以上。当反应条件为20 mmol/L硫酸钠为电解质,钯负载量4.5 mg/cm2,温度为20℃,10 m A恒电流电解240 min时,初始浓度为9 mg/L,pH=2.5时三氯乙酸降解率达99.6%,其效果最佳。