Pt纳米颗粒几何特征与结构稳定性的原子尺度研究

基于金属纳米颗粒的几何特征及其幻数结构构建了一系列不同粒径和形貌的Pt纳米颗粒,利用改进分析型嵌入原子势与淬火分子动力学模拟研究了其结构稳定性。一方面揭示了各表面位比例、比表面积、平均配位数与粒径、形貌的定量关系;另一方面预测了晶体结构Pt纳米颗粒的平均原子结合能与颗粒尺寸的线性关联;二十面体形貌具有最密排的表面,尺寸较小时表面能的贡献使之成为首选结构,但大尺寸时应变能使之最不稳定;由于应变能的释放,晶态截切多面体小颗粒的稳定性与二十面体相仿,尺寸增大时具有最高稳定性。     

纳米流体中纳米颗粒分散性能的分子动力学模拟

建立以水分子为基础液、中空SiO2纳米颗粒为悬浮粒子的纳米流体模型,采用分子动力学模拟方法研究中空SiO2纳米颗粒在水中的运动特性.结果表明,纳米颗粒在水中首先进行无规则运动,随后相互靠近、黏结,最后达到相对平衡.水分子的加入可以延缓纳米颗粒的团聚,但不足以形成稳定的纳米流体.纳米流体中纳米颗粒间相互作用能为-632 ...     

碳载纳米Pt及纳米Pt—WO3电催化剂的制备与表征

通过电化学方法，在碳载体表面沉积了纳米Pt及纳米Pt—WO3表面电催化剂。运用循环伏安和扫描电子显微镜技术对催化剂电极进行了表征。结果表明：电沉积的碳载Pt电催化材料是粒度均匀的纳米颗粒。碳载Pt—WO3电催化材料是由纳米颗粒组成的柱状结构，直径均匀，定向平行排列，具有很大的比表面积。     

薄膜生长与原子尺度的计算机模拟

总结了近年来多篇文献报道的新现象，在传统分认的薄膜生长过程与模工基础上，进行了补充和完善。介绍了计算机模拟薄膜生长的多种模型与方法及其应用特点，包括了分子动力学模型、蒙特卡洛模型、动力学蒙特卡洛模型以及具有发展潜力的量子力学模型。简介了当前国内外计算机模拟薄膜生和的研究现状。     

Ge6H6几何构型的稳定性和电子结构的研究

应用ＧＡＵＳＳＩＡＮ９２从头算方法研究了Ｇｅ６Ｈ６几何构型的稳定性和电子结构，主要研究了两种最可能的几何构型，发现最稳定的构型是平面六 苯，平面六锗苯比棱柱六锗苯的能量低２０．９ＫＪ／ｍｏｌ，我们也研究了平面六锗苯和棱柱六锗苯的电子结构。     

［111］晶向银纳米杆结构稳定性的分子动力学模拟

采用分子动力学模拟方法,以超细［111］晶向银纳米杆为研究对象,基于Finnis-Sinclair型多体势,模拟研究了纳米杆在不同温度弛豫过程中的动态平衡变化过程,分析研究了弛豫后银纳米杆的稳态结构变化、平均势能的变化及其在不同时刻结构的演变过程。结果表明温度对［111］晶向银纳米杆结构稳定性将产生重大影响,［111］晶向银纳米杆存在一临界失稳温度,当温度小于临界失稳温度时,体系保持完好线状晶态,当温度大于临界失稳温度小于熔点时,体系坍塌熔化后发生重结晶,截面面积增大,长度明显缩短,随温度增加此特征更加显著,接近熔点时,体系形成由(111)和(100)面围成的多面体且势能最低;当温度大于熔点时,体系变成高度无序的球状团簇。     

金纳米颗粒烧结的分子动力学模拟

采用分子动力学模拟方法研究了不同尺寸Au纳米颗粒在烧结过程中晶型转变及烧结颈长大机制.研究发现纳米颗粒的烧结颈生长主要分为两个阶段:初始烧结颈的快速形成阶段和烧结颈的稳定长大阶段.不同尺寸纳米颗粒烧结过程中烧结颈长大的主要机制不同:当颗粒尺寸为4 nm时,原子迁移主要受晶界(或位错)滑移、表面扩散和黏性流动控制;当尺寸在6nm左右时,原子迁移主要受晶界扩散、表面扩散和黏性流动控制;当颗粒尺寸为9 nm时,原子迁移主要受晶界扩散和表面扩散控制.烧结过程中Au颗粒的fcc结构会向无定形结构转变.此外,小尺寸的纳米颗粒在烧结过程中由于位错或晶界滑移、原子的黏性流动等因素会形成hcp结构.     

Cr原子链的几何结构与电子性质研究

基于第一性原理方法研究Cr原子链可能形成的几何结构与电子性质.计算表明:Cr原子链可形成线性型、二聚化型、平面之字型和梯型等一维原子链.梯型结构的原子链结合能最大,稳定性最好,二聚化型结构次之,然后是大角度的之字型结构、小角度的之字型结构,线性结构的结合能最小.其中二聚化结构原子链的能带表现出间接带隙的特征,大角度之字型结构原子链为半金属性,小角度之字型结构原子链的能带则表现为较强的金属性.同时还讨论了这些结构的相对稳定性以及各链式结构的电子能带、电荷密度等性质.     

BN纳米带几何结构和电子性质第一性原理研究

本文采用第一性原理研究了不同带宽下BN纳米带的几何结构与电子性质。研究结果表明：随着带宽的增大,BN纳米带边缘发生形变,键角增大,B-B键键长增大,当带宽约为1.7nm时,B-B键发生断裂;电子性质研究表明：随带宽减小,最高占据轨道(HOMO)/最低非占据轨道(LUMO)能隙减小。对电子态密度(DOS)及赝能隙分析表明：BN纳米带带宽越小在费米能级处DOS越大,且赝能隙越小,这和GNR比较相似,说明BN纳米带越窄电子越容易从价带向导带跃迁。     

飞秒激光照射金纳米颗粒的分子动力学模拟

在分子动力学的基础上引入了双温度模型,对飞秒激光照射金纳米颗粒的相变传热过程进行了模拟研究。利用序参数法对传热过程中颗粒内部固液相变的发生进行了判别,并获取了纳米颗粒受飞秒激光照射的熔化特性,在此基础上研究了不同大小的激光能量对熔化过程的影响。结果表明,在飞秒激光照射金纳米颗粒的过程中,当颗粒内部相变发生时,金原子的空间分布由面心立方规则排列逐渐变为不规则无序的松散排列,纳米颗粒内部所有区域都发生了熔化现象,不存在一个明显的固液模拟界面。随着激光的不断照射,熔化比例逐渐增加。     

随机游动模拟和几何特征研究

应用数值模拟和幂律分析相结合的方式，对格和渗滤网络上的随机游动所产生的构型进行了模拟和分析，确定了轨迹结构的主轴矩和非球性指标。应用统计分析方法对数值模拟的结果进行了分析，确定了主轴矩和非球性指标的概率分布密度，并应用分形几何的理论分析了轨迹结构的分形特征和相关的分形指标。所采用的方法和得到的结论可应用于扩散过程、聚集过程和分形生长现象的分析。     

原子团簇结构的研究

采用分子动力学方法，选取偶势描述团簇体系原子间的相互作用，得到偶势参数不同时的原子团簇的稳定结构，并提出此范围内原子排布的普遍规则。     

SiC纳米包覆颗粒烧结行为的分子动力学模拟

碳化硅(SiC)制备在核燃料研究中具有重要意义,例如新型事故容错核燃料采用SiC作为关键基体材料。研究SiC纳米包覆颗粒的烧结行为对优化新型核燃料基体材料制备工艺具有指导意义。该文根据纳米颗粒熔点变化规律,验证了Tersoff势函数进行SiC分子动力学模拟的可行性和模型参数的准确性;考察了纯相SiC、富硅(SiC@Si)和富碳(SiC@C)这3种典型SiC纳米颗粒的烧结演化过程;并对烧结过程进行了定量描述,通过烧结颈生长、能量演变和原子扩散等参量分析了烧结机制,重点关注包覆层结构对SiC烧结行为的影响,从而获得包覆颗粒烧结机理。研究结果表明：包覆层的原子扩散性会促进颗粒原子整体迁移,从而加速整体烧结行为。SiC@Si颗粒比SiC@C颗粒更易发生包覆层原子扩散,因而SiC@Si颗粒更易发生烧结;较低的加热速率在一定程度上有利于烧结进行,但并不影响包覆颗粒的原子扩散模式。研究结果对SiC纳米颗粒烧结机制给出了定量解释,有助于理解SiC烧结制备过程的规律。     

纳米二硫化钨颗粒的分散稳定性

为了提高纳米二硫化钨颗粒在润滑油中的分散稳定性,采用超声波分散、机械搅拌分散和颗粒表面修饰三者相结合的方式来处理纳米二硫化钨颗粒,通过沉降法、粒度分布法和显微镜法评价其分散效果;通过滴定法和红外光谱分析研究纳米二硫化钨颗粒在润滑油中的分散机理;最后考察纳米二硫化钨颗粒对磨损表面的修复效应。研究结果表明:在超声波和机械搅拌作用下,表面修饰后的纳米二硫化钨颗粒在润滑油中未形成大团聚体,能均匀且稳定地分散于润滑油中;表面修饰剂与纳米二硫化钨颗粒表面羟基作用,使颗粒表面吸附大量长链亲油基团,这些长链亲油基团充分伸展于润滑油中,并形成位阻层,阻碍颗粒的碰撞团聚和重力沉降,从而使得纳米二硫化钨颗粒能稳定分散于润滑油中;而稳定分散与润滑油中的纳米二硫化钨颗粒在摩擦过程中能在磨损表面形成有效的保护膜,对磨损表面起到很好的修复作用。     

表面Au修饰Pt纳米晶体电化学稳定性的第一性原理研究

利用密度泛函理论(DFT)对表面未/金修饰的截角八面体铂纳米粒子的电化学稳定性进行了对比研究。溶解电位计算结果表明:纯Pt纳米粒子的表面棱边位置配位高度不饱和,电化学稳定性较差;对于Pt_(177)Au_(24)、Pt_(141)Au_(60)和Pt_(135)Au_(66)三个表面金修饰的纳米粒子,发现Pt_(135)Au_(66)纳米粒子有更好的电化学稳定性且对其平整表面活性位点的催化性能没有影响。这些结果意味着以痕量Au表面掺杂提高Pt纳米粒子的电化学稳定性是可行的策略。     

压-电场耦合下纳米尺度水输运的MD模拟

运用分子动力学方法构建了纳米尺度的输运模型,针对纳米通道内水分子的流动与传热特性,分析了通道内压-电场耦合下水的速度分布、密度分布、自扩散系数和黏度等流动特性,同时也讨论了温度对通道内热导率的影响.模拟结果表明,速度轮廓从单纯电场驱动的电渗流型开始转变,由于压力的影响,速度分布呈抛物线型,速度随温度的升高而增大;温度的...     

Ne原子在纳米碳管中的动力学模拟

采用TLHT势和经典分子动力学方法,对Ne原子进入单壁纳米碳管（single—wall carbon nanctube,SWCNT）的动力学过程进行了模拟．根据计算结果,讨论了Ne原子在SWCNT形成稳定振荡的条件及其振荡频率的影响因素．研究表明,Ne原子在碳管半径范围为3．5～6．1A可以稳定性振荡,而与SWCNT的类型无关．同时还发现Ne原子的振荡频率与管径、管长和螺旋性有关,随管径和管长的增大而减小,而Ne原子在扶手椅型纳米碳管的周期比在锯齿型的纳米碳管的周期长,表明原子在扶手椅型纳米碳管中滑动摩擦阻力比后者要大．     

单壁空位缺陷碳纳米管稳定性的分子动力学

采用分子动力学模拟研究了单壁空位缺陷碳纳米管的结构稳定性,结果表明,当空位缺陷低至6.25%时,碳纳米管比较稳定;当空位缺陷在6.25%~12.50%范围内,碳纳米管不稳定,出现局部熔化的现象;而空位缺陷大于16.67%时,碳纳米管会破裂蒸发而不再存在。研究还表明,碳纳米管中的空位缺陷对其结构有着极大的影响,而且少量的空位缺陷(10%左右)就可以使碳纳米管发生形变扭曲。在低于3 500 K时,空位缺陷对碳纳米管结构稳定性影响的主要因素是缺陷的多少,随着温度的变化并不显著。     

铂金团簇结构与稳定性的密度泛函研究

采用随机踢球全局优化模型结合密度泛函理论系统,研究了Pt^λ_n(2≤n≤9,λ=0,-1)团簇的几何结构等微观性质,以及这些性质随着团簇尺寸变化的关系与演化规律.通过对计算结果理论的分析发现:中性与阴性团簇的基态构型在所研究的尺寸范围内更倾向于具有低对称性的三维立体结构;体系的平均结合能均随着铂金原子个数的增多而增大,阴性团簇平均结合能比相应的中性大;所有电荷态下团簇的离解能、二阶拆分能都随着铂金原子个数的增加呈现出明显的奇偶交替现象.结果表明:阴性的奇数团簇的稳定性要强于与之相邻的偶数团簇的稳定性;相反,中性团簇下偶数团簇的稳定性比奇数团簇强.