2，2’—联吡啶为耦合单元的双自由基体系的理论研究

以2,2′-联吡啶为耦合单元,用·CH2,HNO·NH和·O四种自由基为自旋中心,设计出五种体系的分子.采用AM1-CI方法对其双自由基体系进行计算,结果表明,双自由基连接的位置不同对体系耦合作用的影响符合双自由基之间磁性耦合的拓扑规则,即共轭体系中,两个自由基之间以偶数碳(或氮)原子耦合,体系具有低自旋基态,表现为反铁磁耦合;两个自由基之间以奇数碳(或氮)原子耦合,体系具有高自旋基态,表现为铁磁耦合.     

准一维有机铁磁体中的自旋耦合

应用Peierls-Hubbard模型研究了一种结构类似于poly-BIPO的准一维有机铁磁体。采用Hartree-Fock近似和周期性边界条件,探讨了最近邻相互作用和次近邻相互作用对系统的铁磁基态的影响。由于最近邻与次近邻相互作用之间的竞争,导致主链上相邻格点的自旋发生反铁磁耦合→铁磁耦合的变化,形成反铁磁自旋波或铁磁自旋波作为传递媒介,使自由基自旋得以平行排列,得到高自旋的铁磁基态。     

杂环双自由基体系的自旋耦合规律的研究

设计了以吡啶、吡嗪、嘧啶、三嗪为耦合单元,以6种自由基为自旋中心的双自由基体系,通过密度泛函方法进行了计算.结果表明:设计杂自旋中心的高自旋分子时应选用2个中性自由基做自旋中心,是通过平面铁磁耦合单元相连的;1个中性和1个带电荷的杂自旋中心经耦合单元连接只能得到闭壳层单重态分子.     

杂环做铁磁耦合单元的三自由基体系的理论研究

设计了以吡啶、嘧啶、三嗪为耦合单元、以6种自由基为自旋中心的三自由基体系,通过密度泛函方法进行了计算,比较了同一自由基不同体系高自旋态稳定性,比较了同一体系不同自由基高自旋态稳定性.结果表明:3个自由基体系的高自旋态的能量是可信的,而对低自旋态的能量计算自旋污染很严重;自由基.NH2 的稳定性最高,自由基HNO.的稳定性最低,氮卡宾稳定性高于卡宾;用嘧啶做铁磁耦合单元的体系比用吡啶和三嗪做耦合单元的体系稳定性高.     

不同共轭桥的氮氧双自由基分子NLO性质的DFT研究

采用密度泛函理论(DFT)UB3LYP/6-31G(d,p)方法对不同共轭桥的氮氧双自由基分子4个体系的非线性光学(NLO)系数进行了计算.结果表明:所有体系单重态为稳定的基态,与自旋极化规则一致;4个体系的极化率在单重态时较大,三重态时较小;体系a,b和c在单重态与三重态的二阶超极化率与极化率规律相同,而具有垂直稳定构型的体系d,由于强的反铁磁性耦合体现出三重态时具有较大的二阶超极化率.     

混合梳子模型中反铁磁阻挫引起的量子相变

利用严格对角化和密度矩阵重整化群方法研究近邻作用为铁磁耦合、对角的次近邻自旋为反铁磁耦合的两条链的混合梳子S=1/2海森堡模型,计算了该系统的基态能和基态总自旋.结果表明:当阻挫α≤0.25时,系统基态是单纯的铁磁态;随着阻挫的增强,系统基态经历一段总自旋S≠0的倾斜相,再转变到S=0的反铁磁态;与其不同的是,在混合梯子模型中,基态从单纯的铁磁态直接转变成S=0的反铁磁态.     

S＝1铁磁模型中阻挫和各向异性引起的量子相变

利用密度矩阵重整化群(density matrix renormalization group,DMRG)方法研究近邻作用为铁磁耦合、次近邻为反铁磁耦合的一维S=1的各向异性海森堡自旋模型.计算了该系统的基态能、z轴自旋关联函数和面内自旋关联函数.结果表明:各向异性值Δ和阻挫α的相互作用使得系统基态发生相变;在低阻挫区域,Δ>1时系统为铁磁相,0<Δ<1时基态处于自旋液体相;在阻挫较大的区域,自旋关联函数随距离的增大呈现指数函数形式衰减,且具有周期振荡特征,与自旋S=1/2的结果形成鲜明的对比.     

在玻色-爱因斯坦凝聚态中类Dicke模型的相变

自旋和轨道耦合为中性的超冷原子在玻色-爱因斯坦凝聚态(BEC)中的玻色系统提供了研究的机会.文章研究此类系统的相变和基态性质.首先将它映射到著名的量子光学中的Dicke模型,Dicke模型描述了一个原子系综和单模光场之间的相互作用.Dicke模型的中心问题是预测了超辐射相和一个正常相之间的量子相变.我们研究在自旋和轨道耦合中的类似Dicke模型的量子相变.采用平均场自旋相干态法,特别是考虑原子之间的相互作用,计算出描述系统的相变点和基态性质的物理量如平均光子数,平均基态能量、两种自旋激化等物理量的解析表达式,得到在相变前后物理量变化的趋势图并与实验结果相比较.     

V掺杂AlN的电子结构和铁磁性质研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波赝势方法,对V掺杂AlN的电子结构和铁磁性质进行了研究.结果表明,V掺杂后,由于V 3d与N 2p轨道杂化在半导体能隙中产生自旋极化杂质带,材料表现出半金属铁磁性,其磁矩主要来自以V原子为中心的VN4四面体.另外,通过对V掺杂AlN的铁磁稳定性的研究发现,V原子之间为铁磁耦合时体系处于稳定的基态,并且有围绕N原子形成团簇的趋势,随着V原子间距离的增加,体系FM和AFM态的能量将趋于简并.     

自旋轨道耦合BEC系统中类Dicke模型的相变

本文研究了自旋轨道耦合玻色爱因斯坦凝聚(BEC)系统的基态性质,并把它映射为量子光学中我们所熟悉的Dicke模型(N个二能级原子与光场的相互作用).采用自旋相干态的方法得出系统的基态能量、光子数和自旋极化随拉曼耦合强度的变化关系,从而探测了系统超辐射相和正常相之间的量子相变.     

Na掺杂InN磁性的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法探究了Na掺杂InN的电子结构和磁学性质.计算结果表明,Na掺杂InN为p型掺杂,一个Na原子掺杂的InN体系可产生2. 0μB的磁矩,其中Na最近邻的N原子对磁矩的贡献最大.态密度图和自旋密度分布图显示两个掺杂的Na原子之间的N原子间存在较强的p-p相互作用,因此由两个Na原子掺杂产生的磁矩间的耦合为长程铁磁耦合.     

Rashba自旋轨道耦合对NM/FS/I/FS/NM双自旋过滤隧道结中自旋相关输运的影响

基于转移矩阵方法和量子相干输运理论,研究了含两铁磁半导体层的双自旋过滤磁性隧道结(NM/FS/I/FS/NM,NM表示非磁金属,FS表示铁磁半导体,I表示绝缘层)中的Rashba自旋轨道耦合与自旋相关隧穿现象和隧穿磁电阻(TMR)效应之间的关系.研究结果表明:当左右两FS层的Rashba自旋轨道耦合强度相等时可得到最大的正TMR,而不等时可得到大的负TMR;在绝缘层厚度达到一定值后,双自旋过滤结可以获得稳定TMR,其正负和两FS层Rashba自旋轨道耦合强度的相对大小有关.     

准一维有机铁磁体poly－BIPO中的磁激发

基于局域自旋模型，应用扩展的玻戈留玻夫变换方法，把具有相同自旋的各子格分开来考虑，研究了准一维有机铁磁体ｐｏｌｙ－ＢＩＰＯ中的磁激发特性．结果发现：ａ．由于侧自由基的加入，使得系统的较低一支自旋波谱劈裂为两支，且该自旋波谱具有铁磁特征；ｂ．侧自由基的未配对电子之间的各向异性相互作用将使系统的基态与最低激发态之间出现能隙．     

扩展桥联双核铜(Ⅱ)体系的磁耦合机理

应用密度泛函理论,采用对称性破损方法研究了草酸根桥联及草酰胺桥联双核铜（Ⅱ）体系的磁耦合作用机理.结果表明:两磁中心的自旋布居大小相等,符号相反,二者之间为反铁磁耦合.而且,与磁中心相联的配体原子与磁中心具有相同符号的自旋布居,磁中心的自旋具有显著的离域效应.HOMO中磁中心未成对电子的占据轨道之间对称性和能级的匹配程度是影响磁耦合强弱的关键.当对称性匹配时,改变桥联基团占据轨道的能级,例如通过改变桥接原子的电负性,即可改变磁耦合作用的强度,电负性愈低,磁耦全作用愈强.当对称性不匹配时,体系中存在较弱的磁耦合.     

单模真空场-耦合双原子系统的量子保真度演化

本文利用全量子理论,研究了单模真空场-耦合双原子系统的量子保真度演化特性。结果表明,原子与原子之间偶极相互作用的耦合系数、原子与光场之间的耦合系数以及初态时两个原子均处于基态的几率等因素影响着保真度的演化规律。当原子与原子之间偶极相互作用增大时,整个体系的保真度增大,并且演化曲线出现崩溃-回复特征;当原子和光场之间的耦合系数增大时,整个体系的保真度减小,并且演化曲线的周期明显变小;当初态两原子均处在基态的概率增大时,整个体系的保真度增大。     

Heusler合金Mn_2NiAl物性的密度泛函理论研究

基于密度泛函理论架构下的第一性原理方法,对Hg_2CuTi型Mn_2NiAl的能量随四方变形的变化、晶格常数、磁矩、电子态密度、体弹模量等进行了计算.结果表明:i)在四方变形过程中,在c/a接近1及1.24附近各存在一个稳定的状态,分别对应于奥氏体态和马氏体态. ii)在奥氏体和马氏体两态下, Mn_2NiAl的总磁矩主要是由Mn原子提供, A、B晶位Mn原子的磁矩呈现为亚铁磁结构. iii)在奥氏体和马氏体两态下, Mn(A)或Mn(B)原子自旋向上和自旋向下的态密度形成较大的自旋劈裂,产生较大的磁矩.处于不同晶位的两个Mn原子之间的d-d直接交换作用较弱,维持了它们之间的反铁磁耦合,而处于同一晶位的Mn原子之间的铁磁耦合是由Al原子的s电子为媒介的间接交换作用来维持,此即为Mn2NiAl亚铁磁结构形成的机制. iv)Mn_2NiAl的抗压缩性比Ni_2MnGe, Ni_2MnGa和Ni_2MnB的均小.     

混合自旋反铁磁材料Y2BaNiO5的低激发谱

采用格林函数方法,在一维自旋为1的各向异性Heisenberg模型基础上,分析了Y2BaNiO5材料的低激发谱.得到了该材料链原子的自旋关联函数,计算了材料的低激发谱在不同交换各向异性因子下的性质.结果表明,完全一维自旋为1的反铁磁材料Y2BaNiO5的基态为完全无序自旋液体态,且其间耦合作用较弱,因而可作为一维链状来处理.     

AuCrS2材料的第一性原理研究

采用实验给出的晶格参数,用全势线性缀加平面波法的第一性原理计算方法,研究AuCrS2材料的磁学特性和晶体结构与铁电性之间的关系.研究结果表明:AuCrS2结构的基态是层间反铁磁耦合、层内双条纹反铁磁耦合的磁结构,其层内Cr离子间的间接磁交换相互作用,对磁结构的形成具有重要作用,且整个晶体表现出三维磁结构.由于AuCrS2处于基态时,晶体结构中心对称,因而没有表现出铁电性.     

部分非金属元素掺杂二维CdS的电子结构与磁性的第一性原理研究

基于自旋极化密度泛函理论(DFT)的第一性原理研究方法,研究了部分非金属元素(B-F、P、Cl、Br、Si和As)替位掺杂单层CdS的电子结构及磁性。研究结果表明,C、N、P和As元素掺杂单层CdS可诱导磁性,其余元素掺杂体系则不显示磁性。进一步研究了非金属双原子掺杂二维CdS的磁耦合作用,结果表明,As掺杂单层CdS体系呈现出铁磁态,而C、N和P掺杂的单层CdS体系则表现为反铁磁态。形成能计算表明,富S的条件下要比富Cd的条件非金属掺杂原子更易于占据S原子的位置。     

有限海森堡反铁磁团簇的基态总自旋

借助基于Lanczos技术的严格对角化方法，计算含有13个格点和25个格点的具有特定位形的海森堡反铁磁团簇，结果表明它们的基态分别是6重态和8重态(宏观反铁磁系统是单态)。由此可得，对于有限双组分海森堡反铁磁(HAF)系统，GSTS基态总自旋则与它的格点位形有关，可能取比LPTS最低总自旋高很多的总自旋值，从而导致高度简并的基态。另外，把Lieb和Mattis的定理发展到有限系统，并分析了基态的简并对自旋位形和物理性质的影响。