单层FeSe/氧化物界面超导的ARPES研究

单层FeSe/氧化物界面存在高温超导是近年来凝聚态物理领域的重要发现之一.在氧化物衬底上的单层FeSe有着远高于FeSe块材的超导配对强度,这是迄今为止最薄的高温超导体.更为新奇的是,这种超导配对强度的大幅增加仅发生在FeSe为单个晶胞层时,而SrTiO3衬底上的第二层FeSe则不具有超导电性,这些新奇的现象及其背后的物理机理引发了广泛的关注,其中原位界面调控与ARPES研究的结合在推动对界面超导机理的理解和对超导配对的提升方面均扮演着重要的角色.本文主要对单层FeSe/氧化物界面超导的原位调控与ARPES研究进展进行综述,并从基本电子结构与超导能隙特征、界面调控揭示超导增强机理、界面氧化物的调控与超导配对温度的提升三个方面进行分析,这些实验结果为理解和提升界面高温超导提供了线索.     

铁硒基超导体的高压研究进展

FeSe及其衍生化合物因表现出奇特的正常态和超导态性质,成为近年来铁基超导领域的研究热点,其中高压技术在揭示FeSe中的竞争电子序和调控高温超导方面发挥了重要作用.本文概述了利用六面砧装置对FeSe基超导体的高压研究进展,主要内容包括:(1)通过建立FeSe的完整温度-压力相图,观察到圆拱形的反铁磁相界并详细揭示了电子向列序、长程反铁磁序和超导相之间的竞争关系,结合高压下的霍尔效应测试进一步表明反铁磁临界涨落对实现高温超导具有重要作用;(2)在多个插层FeSe高温超导体中,普遍发现高压会首先抑制超导I相,然后在临界压力之上诱导出高温超导Ⅱ相,呈现出双拱形超导相图,而且最高临界温度突破50 K;(3)结合高压X射线衍射和霍尔效应测试,指出超导Ⅱ相的出现和伴随的载流子浓度提高很可能源于压力诱导的费米面重构.     

铁基超导体隧道结的构筑和约瑟夫森效应研究

作为超导体中最重要的物理特性之一,约瑟夫森效应不但是超导电子学应用的基础,同时也在基础研究中有着重要的价值.本文针对铁基超导的两个体系:KCa₂Fe₄As₄F₂和FeSe_0.5Te_0.5,开展了约瑟夫森效应研究.利用导电层-绝缘层-导电层交替堆叠的结构特点及其导致的强各向异性,对KCa₂Fe₄As₄F₂单晶c方向的电输运行为进行了探究.通过微纳加工等手段,成功降低了样品的尺寸和临界电流,从而大大减小了热效应对测量的影响,最终通过基于超导电子隧穿的A-B方程拟合临界电流随温度的变化行为获得了超导能隙方面的信息,并且观察到了临界电流随面内磁场周期性振荡的超导量子衍射行为,证明了该体系中本征约瑟夫森效应的存在.另外,利用机械剥离的方式制备了超薄FeSe_0.5Te_0.5单晶的约瑟夫森隧道结,并获得了其临界电流随温度和磁场的变化行为.分...     

超导结中自旋分裂的邻近效应

用BdG方程和BTK理论对两种自旋分裂的超导邻近效应进行了研究,计算结果显示在铁磁/超导结中,邻近效应在铁磁一侧引起了一定的超导特征,并且随着离界面距离的变化呈现从0"态到π"态的反转行为,而对于二维电子气/超导结,邻近效应却不能引起π"态超导性.     

铁基超导体磁激发的共振非弹性X射线散射研究

在铁基超导材料中,超导电性通常起源于对反铁磁母体的载流子掺杂.随着掺杂量的增加,反铁磁长程序逐渐被抑制,超导出现并在反铁磁序消失的边缘达到最佳Tc.在最佳和过掺杂区域,虽然已经不存在任何反铁磁长程序,但仍然存在很强的反铁磁涨落.在铜氧化物和铁基高温超导体中,很多实验证据表明自旋为1的反铁磁涨落极有可能是超导电子配对的媒介,而驱动这一配对的则是电子间的反铁磁关联.因此,从实验上研究铁基超导体的磁激发谱及其对掺杂的依赖关系,获得反铁磁关联能等信息,对理解铁基超导的微观机制至关重要.在过去十几年中,非弹性中子散射(Inelastic Neutron Scattering, INS)在测定铁基超导材料中的磁激发方面发挥了主导作用.在过去十年中,共振非弹性X射线散射(Resonant Inelastic X-ray Scattering, RIXS),作为一种可以测量过渡族金属化合物中磁激发的实验技术,被用于铁基超导体中磁激发及其演化的研究.由于RIXS具有元素敏感、价态敏感、光通量高等优点,在铁基超导材料磁激发的相关研究中,发挥了独特的作用.本文从RIXS的特点出发,回顾了铁基超导体中磁激发的...     

钒基笼目AV3Sb5(A=K,Rb,Cs)体系的超导序参量及高压研究

笼目晶格具有本征的几何阻挫,长期以来是研究量子磁性的重要平台.近年来,笼目晶格金属中的狄拉克费米子、平带、范霍夫奇点等能带结构及其调控受到了广泛关注.其中,钒基笼目AV₃Sb₅(A=K, Rb, Cs)体系具有非常规电荷密度波(CDW)及与其共存的超导,近期涌现了大量针对其物理性质和机制的研究工作.基于浙江大学关联物质研究中心在AV₃Sb₅体系中开展的一系列工作,本文对AV₃Sb₅中超导序参量对称性、超导与CDW的关系、超导的高压调控等方面的研究进行介绍.这些研究表明,无论CDW是否与超导共存, CsV₃Sb₅都保持无能隙节点的超导序参量,且超导能隙大小对压力或应力调控高度敏感.在静水压调控下, AV₃Sb₅中的CDW随着压力的增加被逐渐抑制,与超导的相互作用表现为竞争,没有CDW量子临界点的特征.在AV₃Sb₅中的CDW被压...     

镍氧化物超导体的发现与研究进展

镍氧化物超导材料的发现,激发起研究人员新一轮对近似铜氧化物新型超导材料的探寻以及对高温超导机理中有关晶体结构-电子结构密切关系的研究兴趣.本文重点从具有无限层结构的掺杂镍氧化物(Nd_0.8Sr_0.2NiO₂)超导体的发现、目前的实验研究进展、对其电子结构及物理机制的研究等方面概述这类新型超导材料的基本特性,并在结尾对镍基超导体系的构建、一些亟待解决的物理和材料问题以及今后研究的方向等作开放性讨论.     

准一维Mn基超导材料研究进展

探索新的高温超导材料与揭示非常规超导机理一直是凝聚态物理研究的重点.除了铜氧化物超导体和铁基超导体这两大家族之外,其他过渡金属基非传统超导材料相对较少,其中锰基超导材料尤其稀少.晶格维度的降低通常会抑制磁有序并增强自旋涨落,可以以此为思路探索新的锰基超导体.近年来,一个新的准一维锰基材料家族AMn₆Bi₅(A=Na, K, Rb和Cs)被发现.其中, AMn₆Bi₅(A=K, Rb和Cs)在高压下表现出非常规超导电性,加深了人们对于非常规超导与反铁磁关联的认识.     

二维晶体中的高温超导与量子格里菲斯奇异性

超导体因其零电阻与完全抗磁性等性质,已成为凝聚态物理与材料科学领域最重要的研究方向之一.近年来,随着单晶薄膜制备工艺的提高,二维晶体超导体逐渐发展为新的前沿热点,其中出现的一些新奇物理现象,如高温超导和量子相变等,得到了学术界的广泛关注.简要介绍了二维晶体超导体的研究背景和基本特性,并分两个部分重点介绍了二维晶体中高温超导和量子相变两类重要现象.第一部分总结性回顾了二维高温超导体单原胞层铁硒/钛酸锶(FeSe/STO)的发现和验证,实验中发现的基本性质并探讨了其可能的超导机理.第二部分着重介绍量子相变和量子格里菲斯奇异性,包括其理论模型、在二维晶体超导中的实验发现和相应的分析.最后总结全文,并对相关领域的发展进行了展望.     

Zn掺杂MoS2的构型、电子结构及电催化析氢性能的理论研究

采用密度泛函理论(DFT)方法对二硫化钼(MoS₂)完整表面和不同掺杂浓度下过渡金属Zn原子掺杂MoS₂表面(Zn-MoS₂)的构型、电子结构及其电催化析氢性能进行了研究.研究结果表明:与MoS₂完整表面相比,Zn掺杂单层MoS₂的氢吸附吉布斯自由能(-0.09 eV)明显减小,接近理想值(约0 eV),表现出优异的析氢催化反应性能.电子结构研究结果表明:Zn掺杂MoS₂表面后,体系费米能级附近出现了Zn-3d轨道的带隙态,这表明有效调控了MoS₂催化材料的电子结构.在费米能级附近还出现了与Zn原子相邻的S原子的3p轨道的新电子态,可有效增强S-3p轨道和H-1s轨道的重叠,从而提高吸附氢的性能、优化电催化析氢性能.进一步对不同Zn掺杂浓度下Zn-MoS₂体系的研究结果表明提高Zn掺杂浓度仍能保持优异的电催化析氢反应性能.该文通过引入不同Zn掺杂浓度的方法,对MoS₂电催化剂的电子结构进行调控,从而有效提升电催化析氢反应性能.     

FeSe基超导体的拉曼散射研究

拉曼散射是现代凝聚态物理研究的基础实验手段之一,利用其技术上的特色,可以探测凝聚态物质的各类激发及其耦合.FeSe基超导体具有块材、单层、缺位相、插层结构等不同的结构形态、丰富的电子和磁相图、从几K到40 K以上的易调节超导转变温度,因此形成了研究超导性质的一个理想平台,近些年引发了超导领域很多研究者的研究兴趣.本文首先对FeSe基超导体的结构、磁性和电子结构进行介绍,着重阐述了拉曼散射测量在FeSe基超导体研究中取得的研究进展.在声子拉曼响应方面,主要介绍FeSe基超导体的结构与其超导电性之间的关系;在磁的拉曼响应方面,分别对FeSe基材料的双磁子、自旋声子耦合等研究结果进行讨论;在电子拉曼响应方面,主要针对FeSe基超导体中的向列相问题进行了相关分析;最后对单层FeSe超导体和相关的拉曼测量做简要介绍.     

反铁磁CrS2到铁磁MoSe2/CrS2磁性转变研究

通过第一性原理研究了二维单层CrS₂与双层CrS₂/MoSe₂体系的原子结构和磁性结构.利用广义布洛赫条件计算了自旋螺旋的能量与自旋螺旋波矢之间的色散关系E(q),并通过海森堡模型拟合该曲线,分别得到了单层CrS₂体系和CrS₂/MoSe₂双层体系的多近邻海森堡作用(HBI)参数J1–J6.然后通过拟合得到的HBI参数作出全布里渊区的E(q).研究发现,非磁性单层MoSe₂与单层CrS₂形成异质结后改变了单层CrS₂的磁性结构,使其从层内反铁磁排布转变成层内铁磁排布.MoSe₂层使得Cr原子的态密度更延展,并且CrS₂/MoSe₂中电子气从金属性的CrS₂转移到半导体的MoSe₂中,这导致CrS₂中反铁磁作用的RKKY相互作用的减小,最终使得CrS₂/MoSe₂呈现铁磁性.本文为更好地探索二维磁性材料的各种相互作用机制,如双交换、超交换和RKKY交换,设计、寻找高居里温度磁性材料和分析各种二维磁性体系奠定了一定的基础.     

几种元素掺杂二维MgCl2单层的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法对H,F,Al, K,Zn掺杂二维MgCl₂单层材料的几何结构和电子性质进行研究.结果表明：几种掺杂体系的晶体结构均有不同程度变化;由于H,Al, Zn的s态电子影响,这3种元素掺杂的MgCl₂在禁带中明显出现杂质能级,F和K掺杂体系的杂质能级出现在价带顶,与本征MgCl₂材料的5.996 eV带隙相比,H,F,Al, K,Zn掺杂体系的禁带宽度分别减小至5.665,5.903,4.409,5.802,5.199 eV; 5种掺杂体系杂质原子周围的电荷均重新分布;电荷转移情况与差分电荷密度结果一致;与本征MgCl₂的功函数8.250 eV相比,H,F,Al, K,Zn掺杂体系的功函数分别减小至7.629,7.990,3.597,7.685,7.784 eV.     

亚稳态新型铁硒基超导体探索

插层铁硒基超导体作为铁基超导的重要组成部分,是近年来凝聚态物理领域的研究热点.它们不仅具有高的超导转变温度(T_c),而且有着迥异于其他铁基超导体的费米面电子结构,挑战了原有的超导电子配对机理.然而由于电负性平衡的要求,使用传统高温固相反应得到的晶体无法避免相分离的发生,其中含有大量Fe空位的非超导相,严重干扰对其本征物性的研究.为获得单相的插层铁硒基超导体,人们提出了液氨法,利用低温获得无Fe空位的插层铁硒基超导亚稳相.随后,溶剂热法和水热法等低温插层方法相继被提出.本文回顾了插层铁硒基超导体的设计理念和发展历程,综述了几种典型低温插层方法及其研究进展,同时提出了未来的研究方向.     

YBCNO中相变、超导转变温度和结构块的关联

用热重分析,扫描量热分析,直流磁测量和变温X, 射线衍射对固态反应法制作的YBa₂Cu_3-xNi_xO_7-δ (x=0, 0.05, 0.10, 0.15, 0.20, 0.25)多晶样品进行了物性分析和Rietveld拟合。热分析发现熔化前在400℃和850℃分别存在2个相变,仔细测量得出相变发生时随掺杂量增加,失重量和吸热量减少,超导转变温度T_c降低。结合YBCO中氧扩散机制和块模型,相变机理解释如下:400℃的相变直接来自于岩盐块,对应于正交- 四方转变的起点;850℃相变对应于正交- 四方转变的终点,此时Cu(2), O面中的O(2)和O(3)重排,一些O通过O(4)桥原子进入O(1)位,最后逸出晶胞,因而850℃相变与钙钛矿关系密切。拟合结果证实了这点。钙钛矿块和岩盐块的块间结合能计算表明:随掺Ni量增加,块间结合能升高,T_c降低。说明局域结构变化对超导电性和热性能具有独特的影响。     

掺杂二硼化镁体系超导电性与平均价电子数的关系

用平均价电子数作为掺杂二硼化镁超导电性的一个判断标准，对二硼化镁超导体及掺杂二硼化镁超导体系平均电子数进行研究．结果表明，二硼化镁体系超导材料的平均价电子数值在Tc-Zv图中集中分布在2.61附近.     

元素掺杂对二维Ga2O2电子性质的影响

基于密度泛函理论的VASP(Vienna ab-initio simulation package)软件包计算5种金属和非金属掺杂对二维Ga₂O₂晶体结构和电子性质的影响. 结果表明： 掺杂B,C,Mg,Si,P元素可使晶体结构发生改变, 并改变掺杂体系的电子性质； 与本征Ga₂O₂晶体相比, 这几种掺杂元素体系的带 隙均减小, 这是由于掺杂原子与近邻原子间电荷重新分布所致.     

准一维Cr基超导体RbCr3As3的高压研究

近年来,新型铬(Cr)基非常规超导体因呈现独特晶体结构和奇异物理性质而备受关注,成为超导领域的研究热点之一.A₂Cr₃As₃(A=K,Rb,Cs)是首个常压下的Cr基超导体系,通过化学方法脱除其中一个A离子,可以获得具有类似准一维结构的ACr₃As₃超导体.其中,KCr₃As₃和RbCr₃As₃的超导转变温度(T_c)可以分别达到～5和～7.3 K其上临界场(μ₀H_c2(0))远超泡利极限(μ₀H _P^BCS).在前期针对A₂Cr₃As₃的高压研究基础上,本文分别采用六面砧和金刚石对顶砧装置详细研究了RbCr₃As₃的电输运和晶体结构在高压下的演化规律.研究...     

电子顺磁共振研究巨磁电阻锰氧化物La0.67 Ca0.33 MnO3的顺磁到铁磁的相变

采用高温固态反应法制备了具有钙钛矿结构的多晶氧化物La_0.67Ca_0.33MnO₃, 利用X射线衍射、 电子顺磁共 振等实验技术研究其结构和顺磁到铁磁的磁性相转变. 电子顺磁共振实验可以观测到样品在磁有序转变温度 (T_c) 附近的动态磁性相转变, 并且与磁化强度的实验结果一致. 对T_{c附近的磁性相转变进行了分析.}     

2D掺杂大U—Hubbard模型的自旋Peierls相变研究

从Spinor与声子相互作用考虑,讨论La_(2-x)M_xCuO_4中CuO_2平面上AFS涨落诱导的Peierls失稳性,求出Spinor声子系统的自由能,计算La_2CuO_4结构相变温度与掺杂的关系,得到了随着系统温度下降,系统可能经历二次结构相变的结论,为实验结果提供了一个可能的解释。