微反应器入口尺寸对甲烷自热重整暂态特性的影响

利用化学反应动力学机理研究了中温条件下CH₄/O₂/H₂O在微型直管反应器内的重整特性。讨论了反应器入口尺寸在0.5～5.0 mm范围之间变化时,重整产氢和甲烷转化效率的暂态特性。研究结果表明:在本文的研究范围内,当反应器尺寸变化时,无论反应中的其他物理量是否随之同比例缩放,均发现反应器尺寸越小,反应速率越快,反应越容易趋于稳定,且反应后氢气产量越高,甲烷转化率越高。     

关于气固相催化反应中扩散控制对反应选择性影响的探讨

从定量角度描述气固相催化反应中内外扩散过程对反应选择性(S)的影响,并以两个独立并存的反应类型的内外扩散过程对S的影响为例进行定量讨论。结果表明,采用上述定量的方法,直观明了,更具有说服力,学生易于理解。     

空速对平板微反应器内甲烷水蒸气重整的影响

采用计算流体力学软件FLUENT中的通用有限速率模型,应用表面反应动力学机理,对平板微反应器中Ni/r-Al2O3催化剂涂层上甲烷蒸气重整制合成气进行了二维的数值分析计算,分析了催化空速(CSV)和体积空速(GSV)对甲烷蒸气重整性能的影响.在计算过程中,忽略了甲烷的空间反应的影响,只考虑催化表面上的反应.计算结果表明,较小的催化空速和体积空速能够获得较高的甲烷转化率和氢气产量;除催化空速和体积空速外,反应通道高度对重整性能也是一个重要的影响因素.     

HZSM-5载体对甲烷无氧芳构化反应影响

将不同物化性质的HZSM－5作为甲烷无氧芳构化反应催化剂的载体，系统研究了载体性质对反应的影响，研究发现，不同硅铝物质的量比的HZSM－5担载Mo催化剂具有不同的催化反应性能，在一定硅铝物质的量比范围内，随着硅铝物质的量比的降低，HZSM－5酸量增加，甲烷无氧芳构化反应甲烷转化率提高，表明HZSM－5对该反应起酸催化作用，载体酸性南是影响反应性能的主要因素。而HZSM－5结晶度对甲烷无氧芳构化反应影响不大。     

液体乙醇微尺度层流扩散燃烧的数值模拟

结合微尺度条件下液体乙醇的流动和燃烧特性,通过理论分析选择合理的模型来对液体乙醇的微尺度层流扩散燃烧进行数值模拟,然后采用数值模拟软件Fluent来分析液滴辐射传热与边界层滑移因素对数值模拟的影响,将数值模拟结果与测量值进行对比分析.研究结果表明:将液滴辐射传热和边界层滑移因素结合起来考虑能使数值模拟值与测量值更接近.     

超临界CO2的溶剂特性对脂肪酶催化反应的影响

分别用溶解度参数和介电常数表征超临界流体的溶剂特性，并计算了不同压力下二氧化碳的溶解度参数和介电常数。测定了不同压力下脂肪酶催化月桂酸和正丁醇酯化反应的最大反应速率和米氏常数，研究了溶解度参数δ和介电常数ε对最大反应速率Ｖｍ的影响，并比较好地进行了关联：ｌｎ［Ｖｍａｘ／（ｍｍｏｌｈ－１ｇ－１）］＝４．４６５－０．１５３（δ／ＭＰａ０．５），ｌｎ［Ｖｍａｘ／（ｍｍｏｌｈ－１ｇ－１）］＝４．１８７－８．３１８（ε－１）／（ε＋１）．从而通过溶剂特性将压力这一操作条件直接与反应动力学相联系。     

入口位置对喷淋塔流场影响的数值模拟

利用FLUENT软件对三种不同入口位置的喷淋塔的内部两相流场进行了三维数值模拟.在计算中气相采用标准k-ε模型计算,SIMPLE算法.重点研究了不同入口位置的喷淋塔内的流场及压力的分布情况.计算结果表明,对同一喷淋塔,入口位置不同对塔内流场有很大的影响.此结果对喷淋塔的设计及其改进具有一定的参考价值.     

湍流边界层的空间模式DNS的入口条件

湍流边界层的空间模式直接数值模拟(SDNS)的入口边界条件, 应能反映上游湍流的特性, 这是一个难题. 建议将由时间模式直接数值模拟(TDNS)得到的充分发展湍流流场(只需要一个时刻的流场)以适当方式转换成SDNS的入口流场. 计算证实该方法可行且有效. 还发现在适当的时空转换关系下, 由时间模式和空间模式所得的充分发展湍流的各种统计量, 不仅在定性上, 而且在定量上均符合得很好. SDNS得到的充分发展湍流的平均流剖面、湍流Mach数、各种量的脉动均方根值和Reynolds应力等沿平板法向的分布也都具有相似性.     

铸造速度对Al-Cu合金半固态组织影响的多尺度模拟

用多尺度模拟方法研究了半连续铸造过程与Zl201合金成分近似的5%Al-Cu合金凝固组织受铸造速度的影响。建立了温度场模型和相变模型。通过固相率的变化把温度场计算和微观组织模拟从宏观尺度和介观尺度耦合起来。将宏观尺度上计算出的稳态温度场映射到介观尺度上。利用液固相变区中原胞的平均过冷度确定半连续铸造过程中各元胞的形核,采用溶质扩散模型描述晶粒长大。针对选定对象模拟了浇铸温度为930 K,铸造速度在(1.5～3.5)mm/s时微观组织的演变。结果表明,当铸造速度在2.0 mm/s时得到的微观组织均匀、细小,模拟结果与实验结果吻合。     

微细通道内甲烷部分催化氧化的反应特性

基于详细基元反应机理,对微细通道内Rh催化剂表面低浓度CH4部分催化氧化的反应特性进行了数值研究,重点考察了进口温度、CH4/O2体积比以及H2O对CH4部分催化氧化的影响.结果表明:在Rh催化剂表面,CH4的反应为动力学控制,而O2的反应为扩散控制;由于O2的高反应性,CH4首先与O2发生氧化反应,完全氧化产物和部分氧化产物均有生成;当O2被消耗以后,CH4与H2O发生重整反应,而CO2的重整反应没有发生;C/O体积比的增加会导致重整区积碳量的增加,从而CH4的转化率以及部分氧化产物的生成量降低,甚至重整反应停止;添加H2O能够有效地抑制积碳,并促进H2和CO2的生成.     

天然气脱硫催化器扩张角对流场的影响

为了使含有硫化氢的天然气尽可能均匀地通过整个催化剂载体,以提高天然气脱硫催化器转化效率和使用寿命,文章利用Fluent软件对催化器进行了二维流动数值模拟。结果表明,长渐扩管结构的流动特性明显优于短渐扩管结构;随着扩张角α增大,催化器流速分布均匀性逐渐变差,当扩张角增大到一定程度时,扩张角α对流速分布影响变得很小。     

环形微细腔内甲烷催化转化效率的数值模拟

甲烷在微燃烧器内存在燃烧效率不高、燃烧不稳定等问题。为了研究微尺度下甲烷持续稳定燃烧的性能,采用催化燃烧方式对环形微细腔内甲烷与空气混合物在铂催化表面上的催化燃烧进行了数值模拟,研究了甲烷当量比、壁面温度对微通道内甲烷与空气混合物催化燃烧的甲烷转化效率的影响。结果表明,甲烷当量比、壁面温度对甲烷转化率有重要影响,通过催化可以促进甲烷在环形微细腔内的稳定燃烧。为了获得较高的甲烷转化效率,微燃烧器入口的甲烷当量比在0.8~1.0范围内较为合理,温度是影响环形微细腔内甲烷催化燃烧的主要因素,尤其在甲烷当量比较低时,温度的提高对甲烷的催化转化有更好的促进作用。甲烷的质量流量为6.5 g/h时,甲烷催化转化效率可达77%。     

微通道内甲烷空气预混气的熄火极限

为了研究微尺度催化燃烧可燃极限的变化规律,使用计算流体软件FLUENT和化学动力学软件DETCHEM对甲烷空气预混气体在微通道内催化燃烧进行了数值模拟。计算结果表明,微通道的导热壁对火焰的稳定性有重要的影响。较低的流速造成燃气在微通道内停留的时间过长,大量的热量通过导热壁散失到环境中导致熄火;较高的流速使燃烧区域往下游移动,导致吹熄。熄火特征与导热壁面温度以及铂和氧的表面覆盖率之比有关。     

超低浓度甲烷气体催化燃烧数值模拟

使用FLUENT软件对超低浓度甲烷气体在壁面涂有Pt/Al2O3催化剂的蜂窝型燃烧器微通道中的催化燃烧情况进行数值模拟,计算分析入口甲烷浓度,催化壁面温度以及燃料入口流速对甲烷转化率的影响。结果表明,随着入口甲烷浓度的增大,催化壁面温度的升高和燃料入口速度的降低,甲烷转化率会增大。当燃料入口流速为0.1m/s,甲烷体积浓度为1%,壁面温度为950K时,甲烷转化率可以达到97.0%。     

Simulation experiments on the reaction system of CH4-MgSO4-H2O

H2S-rich gas in carbonate reservoirs is usually attributed to thermochemical sulfate reduction （TSR）. In this paper, thermal simulation experiments on the reaction system of CH4-MgSO4-H2O were carried out using autoclave at 425℃--525℃. The threshold temperature for initiating TSR is much lower than our previous studies （550℃）. Properties of the reaction products were analyzed by microcoulometry, gas-chromatography （GC）, Fourier transform-infrared spectrometry （FT-IR） and X-ray diffraction （XRD） methods. Thermodynamics and reaction kinetics of TSR processes were investigated on the basis of the experimental data. The results show that thermochemical reduction of magnesium sulfate with methane can proceed spontaneously to produce magnesium oxide, hydrogen sulfur, and carbon dioxide as the main products, and high temperature is thermodynamically favorable to the reaction. Ac- cording to the reaction model, the calculated activation energy of TSR is 101.894 kJ/mol, which is lower than that by most previous studies. Mg^2＋ may have played a role of catalytic action in the process of TSR. The elementary steps of TSR and reaction mechanism were discussed tentatively. The study can provide important information on the explanation of geochemical depth limit for natural gas and on the generation of high H2S gas in deep carbonates reservoirs.     

重油催化装置反应系统的技术改造

为了减少炼油厂高低并列式两段再生重油催化裂化装置频繁停工 ,降低干气产率 ,提高加工能力和掺渣能力 ,兰州石化公司炼油厂对该装置进行了技术改造 ,同时多产了液态烃和柴油 .新鲜原料和回炼油改由 BWJ型高效雾化进料喷嘴注入 ,沉降器由原来的三叶快分换为全封闭直联快速分离系统 ,在原来采用急冷油作终止剂的基础上 ,新增急冷水 .通过改造 ,有效地降低了干气产率 ,减少了结焦 ,增加了轻质油收率 ,提高了装置的加工能力、掺渣能力及柴汽比 ,较好地实现了预期目标     

聚苯胺负载钯催化剂的制备及对Heck反应的催化性能

以苯胺为原料，通过原位聚合反应制备了聚苯胺负载钯催化剂，并对产物进行了IR、XRD、TG-DTA表征．该催化剂具有制备过程简单、热稳定性高的优点，在空气氛围中能有效地催化各种取代芳基卤化物的Heck反应，对含吸电子取代基的溴代芳烃的Heck反应表现出良好的催化活性，在140℃条件下能在较短的时间内（0．3～1．8h）完全反应．     

超临界技术在催化领域中的应用

介绍了近几年来超临界流体技术在多相催化反应中的理论研究和实验应用     

甲烷一维层流预混火焰的详细和单步反应机理模拟

为了解单步反应机理的不足及其不同速率表达式之间的差异,分别采用详细和单步化学反应机理数值模拟了甲烷一维层流预混火焰。详细机理预报的火焰速度在整个可燃范围都与实验结果吻合,而单步机理只在贫燃条件下才能给出定量相符的结果,在富燃条件下定性和定量预报结果均不合理。同时,单步机理预报的温度和浓度分布也存在较大偏差,特别是在富燃区。进一步研究表明,用有些常见单步反应速率表达式获得的预报值在整个可燃范围都是不合理的。这些结果对选取反应模型和获得可信预报结果有参考意义。