MnOx/TiO2催化剂的制备及其低温NH3选择性催化还原NO性能

为了研究MnOx/TiO2催化剂的低温催化还原NO性能,采用微乳液法在不同的煅烧温度下制备了不同晶相的纳米TiO2,并以此为载体,利用浸渍法制备了一系列MnOx/TiO2催化剂.然后,利用BET,XRD,HRTEM,H2-TPR等方法研究了载体和催化剂的微观结构、分散状态和氧化还原性质.实验结果表明:随着煅烧温度的增加,纳米TiO2从锐钛型逐渐向金红石型转变,700℃煅烧得到的纳米TiO2呈混晶相,800℃煅烧得到的纳米TiO2则为纯金红石型;锐钛型及混晶相TiO2载体与活性氧化物MnOx之间的相互作用较为强烈,当纳米TiO2中金红石型与锐钛型并存时,MnOx优先与锐钛型纳米TiO2作用;纯金红石型纳米TiO2与MnOx之间的相互作用较弱.模拟NH3选择性催化还原NO的反应活性测试结果表明,500℃煅烧得到的MnOx/TiO2催化剂表现出较高的低温活性.     

超声波浸渍法制备MnOx/TiO2催化剂低温选择性催化还原NO

采用超声波浸渍法、传统浸渍法和溶胶凝胶法制备了一系列的MnOx/TiO2催化剂,采用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、原位红外(in situ FT-IR)、高分辨率扫描电镜(HRTEM)程序升温还原(TPR)等技术进行表征,同时在模拟氨气选择性催化还原NO的反应条件下( NH3-SCR)对催化剂的低温反应...     

锆掺杂钛负载锰氧化物用于低温选择性催化还原NO

采用凝胶溶胶法制备TiO2以及摩尔比分别为1:1和4:1的TiO2-ZrO2三种载体,然后浸渍负载一定量的活性组分MnOx制备相应催化剂.通过X射线衍射和扫描电镜对载体和催化剂进行表征,并进行氨气低温选择性催化还原NO(NH3-SCR)实验来考察催化剂的活性.三种载体中TiO2-ZrO2(4:1)的颗粒粒径最小且高度分散,加入氧化锆后,Zr4+离子取代Ti4+离子掺杂进入TiO2晶格内,引起TiO2晶格畸变,抑制TiO2晶型转变,并促进载体上活性组分Mn的均匀分布,从而提高催化剂的低温选择性催化还原活性.TiO2-ZrO2(4:1)加入质量分数10%的Mn后催化剂的活性最高,在130℃采用该催化剂催化时NO的转化率达到92.6%;150℃时通入体积分数10%的水蒸气会降低10%Mn/TiO2-ZrO2(4:1)催化剂的活性,撤消后活性可逐渐恢复;而200℃时10%Mn/TiO2-ZrO2(4:1)的活性基本不受水蒸气的影响.     

整体式V2O5-WO3/TiO2-ZrO2催化剂用于NH3选择性催化还原NOx

通过共沉淀法制备不同锆掺杂量的钛锆复合载体,用分步浸渍法先后浸渍WO3和V2O5得到一系列V2O5-WO3/TiO2-ZrO2催化剂样品,采用X线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM),程序升温还原(TPR)等表征技术进行相关的表征分析,同时在模拟氨气选择性催化还原NOx(NH3-SCR)的反应条件下对催化剂的脱硝反应活性进行考察.研究结果表明:ZrO2含量为50％(摩尔分数)的催化剂具有较好的热稳定性和较宽的活性窗口.模拟烟气中含有0.08％(体积分数)的SO2时,SO2对所研究催化剂的NO脱除具有一定的促进作用.复合载体Ti05Zr0.5O2呈无定形态,具有较大的比表面积和孔容,微粒大小均匀,表面分散性良好;WO3和V2O5高度分散在载体的表面;ZrO2的掺入有利于提高催化剂的还原性能.     

低温等离子体协同Ag/γ-Al2O3选择性催化还原NOx

为有效去除汽油车和柴油车尾气中的NOx,研究了低温等离子体(non-therm a l p lasm a,NTP)活化不同气体组分对A g/-γA l2O3催化剂上C3H6选择性催化还原(se lectivecata lytic reduction,SCR)NOx的作用,通过原位漫反射红外光谱对比了NTP协同前后SCR反应中间物种的变化,并考察了O2浓度和SO2对NTP协同C3H6-SCR反应的影响。结果表明,NTP协同在200~400℃显著提高SCR反应活性,NTP中C3H6的氮化和氧化反应对协同作用有最大贡献,使得SCR反应中含氧有机物、NCO、CN等关键中间物种明显增加,而NTP单独活化NO O2或O2对SCR促进作用不大。在2.5%~25%氧浓度、含0.01%SO2条件下NTP协同对SCR的低温(<350℃)活性均有明显提高。     

La_(1-x)Ce_xMnO_3/赤铁矿催化剂的制备与低温SCR脱硝特性

采用柠檬酸络合浸渍法在赤铁矿上负载活性物质锰酸镧(LaMnO_3),并通过调节Ce离子掺杂量、活性物质负载量,制备了一系列用于烟气SCR脱硝的催化剂.实验考察了NH3还原剂条件下La1-xCexMnO3/赤铁矿催化剂的低温催化脱硝活性,采用XRD,BET,H2-TPR和NH3-TPD等表征方法对催化剂晶体结构、比表面积和氧化还原性等进行研究.结果表明,LaMnO_3/赤铁矿催化剂具有较好的催化活性,Ce的适量掺杂可改善LaMnO_3/赤铁矿催化剂的氧化还原能力、NH3分子的吸附能力和表面微观形貌,并使活性物质均匀负载在载体表面上,促使反应物NH_3,O_2,NO更容易吸附在催化剂表面发生反应,提高脱硝效率,改善LaMnO_3/赤铁矿催化剂的低温活性,La0.8Ce0.2MnO_3/赤铁矿催化剂在空速9000h-1,180℃条件下催化还原NO转化率可达98%.     

Cr--MnOx/TiO2--ZrO2低温选择催化还原NO的活性及抗毒性能

采用溶胶凝胶法制备TiO2-ZrO2载体,然后采用柠檬酸溶液浸渍法制备Cr-MnOx/TiO2-ZrO2复合催化剂.通过X射线衍射、比表面积测试( BET)、扫描电镜、X射线光电子能谱等测试方法对催化剂的物化性能进行表征分析,并进行NH3选择性催化还原NO实验,考察催化剂在低温下的活性及抗硫抗水性能. Cr元素介入到MnOx 中,形成了新型的CrMn1.5 O4活性物相,其中的Mn元素多以Mn3+和Mn4+存在.高价态的Cr5+使Mn元素由Mn3+向高氧化态的Mn4+转化,有利于低温选择性催化还原反应的进行.鉴于Cr元素第一电离能和电负性均低于Mn元素,能优先于Mn与SO2-4和SO2-3结合,保护MnOx 不被硫酸化,从而提高Cr-MnOx/TiO2-ZrO2催化剂的抗毒性能.制备的五种不同Cr/(Cr+Mn)摩尔比的催化剂中,Cr(0.4)-MnOx/TiO2-ZrO2的性能最优,其颗粒分散均匀,具有较大比表面积,在180℃时脱硝效率能够达到95.8%,同时通入5% H2 O和10-4 SO2,脱硝效率缓慢下降,反应8 h后,下降到73%,并保持稳定.     

分子筛应用于低温NH_3-SCR脱硝催化剂的研究进展

低温NH3-SCR技术能在低于200℃的反应温度下将NOx高效转化为N2,具有较好的经济效益和应用前景.开发高活性、高抗中毒的低温SCR脱硝催化剂已成为当前国内外环境领域的研究热点.硫中毒和水抑制是阻碍低温SCR脱硝催化剂发展和应用的关键因素.分子筛具有优良的吸附性能、适宜的表面酸性、择形性以及灵活性,可有效地引入过渡金属元素,在低温SCR领域有很好的应用前景.文中综述了近年来分子筛应用于低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究成果,重点关注ZSM-5、SAPO-34、SBA-15、MCM-41以及BETA分子筛,分析了其低温选择性催化还原性能、抗硫抗水性能以及反应机理,并对计算模拟在分子筛催化剂设计中的应用进行了介绍.最后,针对分子筛应用于低温NH3-SCR所存在的问题,指出了今后研究的方向.     

负载型钼氧化物催化剂NH3选择性催化还原NOx

通过浸渍法制备了Mo/TiO2,Mn-Mo/TiO2和Mo-Mn/TiO2三种催化剂,采用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、拉曼光谱(LRS)、原位红外(in situ FT-IR)、扫描电镜(SEM)等技术进行相关的微观表征分析.在模拟氨气选择性催化还原NO的反应条件下(NH3-SCR)对催化剂的脱硝反应...     

Nb对FeCeOx催化剂NH3选择性催化还原NO的促进机制

以NH3为还原剂的选择性催化还原(NH3-SCR)是消除大气重要污染物氮氧化物(NOx)的关键技术之一.采用共沉淀法制备了一系列Nb促进的NbaFe1-aCeOx(a=0,0.1,0.2,0.4)催化剂用于NH3选择性催化还原NO反应,并利用BET、XRD、XRF、NH3-TPD、H2-TPR、insituDRIFTS...     

钙钛矿La2/3Ca1/3MnO3/YBa2Cu4O8/La2/3Ca1/3MnO3三层薄膜的磁输运性能

高温超导材料YBa2Cu4O8(YBCO)和铁磁材料La2／3Ca1／3MnO3(LCMO)形成的三层薄膜LCMO／YBCO／LCMO由对靶溅射技术制得．与YBCO单层薄膜相比，由于超导／铁磁系统中的磁性邻近效应，三层薄膜表现出较低的超导转变温度(Tc,ON)．与LCMO单层膜相比，三层薄膜的金属半导体转变温度(TMS)被提高并且强烈依赖于YBCO层的厚度．随中间层厚度的变化，磁电阻显示出非单调行为，长振荡周期被发现．结果表明，当YBCO处于正常态时两层LCMO膜之间存左着磁性自旋相互作用．     

La2/3Sr1/3MnO3/NiFe2O4复合多晶材料的磁电阻效应

用化学共沉淀法制备了NiFe2O4粉体样品,采用溶胶-凝胶(sol-gel)法制备了La2/3Sr1/3MnO3的多晶样品.用无压烧结制备了名义组分为(La2/3 Sr1/3MnO3)1-x(NiFe2O4)x(x=0,0.05,0.10,0.20)的多晶样品.在1.8×107A/m磁场作用下,当x=0时,样品的磁电阻随温度几乎成线性变化;当x=0.10时,样品在335 K时出现峰值,磁电阻值达35%.     

WO3掺杂的La2/3Ba1/3MnO3的晶体结构和磁性质研究

采用La2/3Ba1/3MnO3(LBMO)为母体,选用非磁性的W离子的氧化物WO3作为第二相,用固相反应法合成了复合体系La2/3Ba1/3MnO3/xWO3.研究了该复合物的晶体结构和磁性质,发现W6 离子的注入会引起晶胞体积的增大和居里相变温度的下降,分析了发生这种变化的原因.     

La2/3Sr1/3MnO3的室温磁电阻效应

采用溶胶-凝胶法制备了La2／3Sr1／3MnO3多晶样品．X射线衍射测试结果表明样品具有钙钛矿结构．利用振动样品磁强计测量了粉体样品在室温下的磁性能,样品表现为铁磁性．对不同烧结温度下形成的块体样品的导电性以及磁电阻的研究表明,随着烧结温度的提高材料的金属-绝缘体转变温度有所增加,说明材料的烧结温度对其电导性有很大的影响．     

用ICP-AES原子发射分析法检测LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2中的Li离子含量

给出了一套镍钴锰酸锂电池及材料中Li离子含量的测定方法。在解决了原子发射法的基本效应及光谱干扰问题后,选定合适的分析条件,进行方法的准确度测试,实验数据表明,该方法可以满足实际分析的要求。     

Relaxor behavior of (1-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3 ceramics

n the present work, the phase transitions and relaxor behavior of (1−x)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-xPbTiO₃ (PMN-PT, x = 0.2―0.4) ferroelectric ceramics have been investigated by means of X-ray diffraction, di-electric spectroscopy, the P-E hysteresis loop measurements and Raman scattering techniques. Structural analysis revealed that with the increase of PbTiO₃ content, PMN-PT ceramics experienced a gradual phase transition process from rhombohedral to tetragonal. It is usually believed that such kinds of phase transitions resulted in the linear decrease of relaxation degree. Surprisingly, our analy-sis of the dielectric spectra revealed that the indicator of the degree of diffuseness γ reached the maximum value near morphotropic phase boundary (MPB) (x = 0.32), then decreased with the further increase of PbTiO₃ content. The large dielectric relaxor feature near MPB may be attributed to the for-mation of ordered nanodomains, resulting from complex coexisting nanostructures. Further, the P-E hysteresis loop measurements and Raman analysis of the B-site cation order correlated well with the dielectric measurement results. It was found that the hysteresis loop squareness R_sq received the minimum value while the inverse of the value of full wide of half maximum (FWHM) of A_1g mode reached the maximum value at MPB composition, which showed similar trends to γ.     

Lal／3Ndl／3Bal／aMn03的电阻率双峰和低温电阻率反常现象

用固相反应法制备了二元稀土掺杂的La1／3Ndl／3Ba1/3Mn03多晶庞磁电阻块材．x射线衍射分析表明在1200℃烧结的样品具有立方对称的晶格结构．热磁曲线显示材料在低温处于自旋冰状态．自旋冰的熔点随着外磁场的增大而降低．在磁场达到40kOe时,自旋冻结现象消失．材料的居里温度为-250K,但室温磁化曲线中出现由微弱不均匀品格畸变造成的寄生铁磁性行为．电阻率一温度曲线出现双峰现象．在居里温度附近出现的电阻率峰由晶体的本征特性贡献,在低于居里温度的～190K附近出现的电阻率峰由界面隧穿效应贡献．电阻率在～40K附近出现极小值．经过曲线拟合证实,其行为与近藤效应相似．研究结果较为全面地分析了单相多晶CMR材料的基本磁电相关特性．     

LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2的低热固相合成与性能

采用低热固相反应法制备锂离子电池层状正极材料LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2,考察制坯、回火温度和回火时间对合成产物电化学性能的影响。用X射线衍射分析(XRD)和电化学性能测试,对LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2进行分析。结果表明:预烧后需要制坯,最佳回火温度为600℃,最佳回火时间为2 h;最佳工艺条件下制备的样品首次放电比容量为150.3 mAh.g-1,30次循环后仍大于130 mAh.g-1。     

LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2正极材料的制备及其表征

利用机械球磨对前驱体进行活化处理.在940℃于空气气氛中烧结12 h制备层状结构LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2正极材料.通过XRD,SEM和电化学性能测试对所制备材料的结构、形貌及电化学性能进行表征.结果表明,所合成的材料为单相的六方层状结构;产物一次粒子粒径均匀,为1～2 μm,二次团聚颗粒平均粒径为10 μm左右;在2.75～4.3 V电压区间,所制备的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2以0.2C(C为充放电倍率)进行恒电流充放电,首次放电容量达146.3 mA·h·g-1;在倍率为0.4C,0.8C,1.6C和2.0C时的放电容量分别为135.2,130.1,125.8和114.7mA·h·g-1,倍率放电性能优良;在倍率为0.2C时经过30次循环,材料放电容量和容量保持率分别为143.3 mA·h·g-1和98%,循环稳定性好.     

La2/3Sr1/3Mn1-xCuxO3的磁性研究

采用溶胶-凝胶法制备了La2/3Sr1/3Mn1-xCuxO3(x=0,0．05,0．10,0．20)的多晶样品．利用振动样品磁强计测量了样品在室温下的磁性能;利用X射线衍射确定了粉体的组成;利用扫描电子显微镜观察了颗粒的形貌．