偏高岭石基磷酸硅铝分子筛的合成及催化性能

以偏高岭土兼作Al、Si源,H3PO4作磷源,十六烷基三甲基溴化铵(三乙醇胺为复合模板剂,采用分步晶化和一步晶化的方法制备磷酸硅铝分子筛.利用X射线衍射分析、扫描电镜、XPS及NH3-TPD等手段对产物进行了表征.结果表明:分步晶化法制备的磷酸硅铝分子筛晶粒规整,呈柱状,且晶粒尺寸较大,约为20μm×5μm×5μm,其晶体结构中P∶Al∶Si摩尔比达1∶1.19∶0.67,硅含量较高;采用分步晶化法制备的SAPO-5分子筛的总酸量更高,达578.0μmol/g;采用分步晶化法制备的SAPO-5分子筛的催化正丁烷异构化反应初始活性可达到24.8%,远高于一步晶化法制备的SAPO-5分子筛的初始活性(14.1%).     

原位红外光谱考察分子筛表面酸性质

原位漫反射红外光谱用于表征磷酸硅铝分子筛SAPO—34表面酸性质,结果表明,SAPO—34分子筛中的桥联羟基Si—OH—Al具有较强的热稳定性,结合NH3探针考察表明,SAPO-34分子筛具有B酸和L酸两种酸中心,其中B酸较强,是SAPO—34酸性的主要部分,而L酸中心较弱。     

用ZSM-5降解液进行SBA-15分子筛合成的研究

以商用ZSM-5沸石为原料,采用降解法合成了孔壁含有沸石结构单元的Z-SBA-15介孔分子筛。利用XRD、TEM技术,考察了温度、时间、ZSM-5的硅铝比、降解液用量和初始凝胶pH值对合成产物的影响。结果表明:在晶化温度100～110℃,晶化时间36～48h,硅铝比为25～36,ZSM-5沸石降解液量15～30mL,初始凝胶pH值0.5～1.0时为合成适宜条件。此外,经Z-SBA-15样品结构分析,Z-SBA-15为具有Al—Si—O单元结构成分的SBA-15介孔材料。     

晶化条件对SAPO_34结晶度及催化活性的影响

研究了硅含量、铝硅源和操作条件对SAPO-34分子筛结晶度的影响,并探讨了以不同结晶度的SAPO-34分子筛为载体的催化剂在NO转化为N2反应中的催化性能。结果表明,采用无机铝源和无机硅源、以及采用预晶化和搅拌处理均有利于提高SAPO-34分子筛的结晶度,结晶度高的SAPO-34,催化活性也高。     

粉煤灰基NaP分子筛的制备及响应面优化

以电厂粉煤灰为原料制备粉煤灰基NaP分子筛。基于单因素实验,采用Box-Behnken-Design响应面法考察碱灰比、预晶化时间、晶化时间、硅铝比对制备粉煤灰基NaP分子筛相对结晶度的影响效应。结果表明,影响粉煤灰基NaP分子筛因素显著性顺序为碱灰比>硅铝比>晶化时间>预晶化时间,响应面法建立的模型对制备粉煤灰基NaP分子筛的相对结晶度具有良好的预测性。制备单一相粉煤灰基NaP分子筛的最优条件为：碱灰质量比1.5,预晶化时间2 h,晶化时间48 h,硅铝物质的量比5。     

一种新型磷酸硅铝分子筛的合成及表征

采用水热合成法,以三乙烯四胺(TETA)为模板剂,磷酸、正硅酸乙酯、乙酸镁及氢氧化铝为原料,通过调节模板剂的用量、晶化温度、晶化时间和 pH 值,合成出含镁的磷酸硅铝分子筛,原料的物质的量之比为 n(P): n(Si): n(H2O): n(Ni): n(Al): n(TETA)=1.00:0.25:0.18:0.51:30.00:0.65,晶化温度为150~170, pH ℃值为6.0,晶化时间为24 h     

晶化条件对SAPO-34分子筛合成及性能的影响

采用水热合成法制备了SAPO-34分子筛,研究了晶化条件(温度和时间)对产品结晶度和纯度的影响。选择部分样品制备负载0.5%Pt(质量分数)的催化剂,进一步研究晶化条件对H2选择催化还原NO反应性能的影响。结果表明,晶化过程中存在SAPO-34和SAPO-5共生的现象,二者相互转化过程随晶化温度和晶化时间的不同而不同。H2选择催化还原NO结果显示,以含有少量SAPO-5晶相的SAPO-34分子筛为载体的负载Pt催化剂具有更好的活性与稳定性。     

乙烯基功能化微孔SAPO-11分子筛的合成与结构表征

以乙烯基三乙氧基硅烷为唯一硅源,探讨各种反应条件对合成乙烯基功能化SAPO-11分子筛的影响.初始反应物摩尔比为Al2O3∶P2O5∶WD-20∶DPA∶H2O∶C2H5OH=1.0∶1.0∶0.75∶2.0∶30∶30,在弱酸性环境的水/醇水解体系下,200℃晶化72 h后可成功地合成出乙烯基功能化SAPO- 11分子筛.产物经XRD、TEM、FT-IR、TGA、XRF等表征分析,乙烯基基团已被成功引入到无机SAPO-11的骨架中.     

阳离子聚丙烯酰胺絮凝回收利用SAPO-34分子筛母液

利用阳离子聚丙烯酰胺和稀盐酸组合絮凝的方法,将SAPO-34分子筛晶化母液中的磷铝物种经絮凝、干燥、粉碎后,添加一定量的硅铝等原料,在干胶转化体系下合成出具有片层堆积晶的多级结构SAPO-34分子筛。结果表明,制备的SAPO-34分子筛介孔孔容高达0.40cm3/g,其在甲醇制烯烃(MTO)反应中催化寿命达到200min,双烯(乙烯+丙烯)选择性达到87%.本研究提出的分子筛晶化母液处理工艺具有简单、经济、高效、绿色环保等特点。     

简化晶种导向液法合成低硅铝比SAPO-34分子筛

用三乙胺为模板剂,采用简化晶种导向液法制备低硅铝比的SAPO-34分子筛,利用XRD、SEM、TPD和NMR等手段分析分子筛的性质,并与常规的晶种法进行对比。结果表明:晶种法需要在36 h内完成晶化,晶粒粒径约为2μm;而简化晶种导向法液法所需晶化时间仅为24 h,晶粒粒径约3. 5μm;与晶种法相比,简化晶种导向液法合成的分子筛具有相对较弱的酸性,其甲醇转化制乙烯和丙烯选择性高出4%。     

硅或钛取代AlPO-11分子筛的合成及表征

介绍了硅，钛取代A1PO-11分子筛SAPO-11、TAPO-11的合成方法，采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、热重-差热、氮气吸脱附等手段对合成的分子筛进行了表征，考察了晶化温度和原料比对分子筛合成的影响。结果表明，硅，钛取代A1PO-11分子筛能生成AEL结构的TAPO-11分子筛；SAPO-11与A1PO-11分子筛表观形貌相差不大，而TAPO-11分子筛表观形貌则与A1PO-11分子筛有很大不同；硅，钛取代后分子筛的孔道半径及其孔容有所改变；3种分子筛都具有较好的热稳定性。     

杂原子AlPO4—5分子筛的酸性及异构化性能

首次用研制的ＡｌＰＯ４－５,ＳＡＰＯ－５和ＴＡＰＯ－５分子筛作为间二甲苯异构化催化剂,对其催化性能进行了评价,并对３种催化剂的结构和酸性进行了表征。     

贫燃条件下钙钛矿型催化剂上C_3H_6催化还原NO_x反应的研究

利用柠檬酸络合法制备钙钛矿型复合氧化物 L a0 .8Ce0 .2 Co XFe1- XO3催化剂 ,研究其在贫燃条件下 NOX 的催化还原性能 .实验表明 :在没有水蒸气存在的条件下 ,在 30 0°C时 ,La0 .8Ce0 2 Co O3催化剂上 NOX 的转化率可达 46.8%,这时还原剂丙稀已完全氧化 ;但在水蒸气存在下 ,La0 .8Ce0 2 Co O3催化剂上 NOX的转化率明显下降 ,同时丙稀的完全氧化温度也上升5 0°C～ 1 5 0°C,这主要是由于水蒸气对反应活性中心竞争吸附的缘故 ;而双取代的催化剂La0 .8Ce0 2 Ce0 .2 Fe0 .8O3和 La0 .8Ce0 2 Co0 .8Fe0 .2 O3催化剂具有相当的催化活性和较好抗水蒸气能力 ,这可能是由于 Ce O2 和 Co Fe O3之间的协同作用增加了氧空位 ,从而弥补了由于水蒸气竞争吸附所导致的活性下降     

SAPO-11中硅含量对长链烷烃加氢异构化反应的影响

合成了3个不同硅含量的SAPO－11分子筛,通过29Si MAS NMR,Py-IR,扫描电镜,N2吸附等方法对其进行表征,并用脉冲微反考察了载钯后在正十二烷加氢异构化反应中的催化性能,将表征结果与异构化性能关联,提出了与“孔口模型”不同的观点,指出SAPO－11中的较强B酸对加氢异构化反应起主要作用,为提高和改进Pd/SAPO-11催化剂的性能提供了科学依据。     

SO42-/Al-MCM-41介孔分子筛合成与表征

采用十六烷基三甲基溴化铵作为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,铝酸钠为铝源,用水热晶化法在乙二胺为碱性介质中合成了n(Si):n(Al)=50:1的Al-MCM-41介孔分子筛,并用浸渍法制备SO42-/Al-MCM-41。通过XRD、氮气吸附-脱附、Hammett指示剂胺滴定等方法对所合成样品进行表征。     

Mo-ZSM-5型分子筛合成规律研究

用水热晶化法合成了Mo-ZSM-5型分子筛,并对影响合成的诸因素作用做了研究,用光谱等方法确证了钼存在于分子筛骨架上。     

硅源对介孔分子筛结构、性能的影响

以正硅酸乙酯(TEOS)、气相白炭黑(fumed-silica)、硅溶胶为无机组装源,以CTAB为模板剂分别于碱性与酸性介质中组装介孔分子筛.采用X射线衍射(XRD)、BET比表面测试、29Si MAS NMR等分析方法对所合成介孔材料进行表征,考察了无机硅源对所组装的介孔结构的有序度和水热稳定性的影响.实验结果表明:碱性介质中所组装的介孔结构的有序度与水热稳定性由高到低顺序为硅溶胶,fumed-silica,TEOS;晶化温度从120℃提高到150℃,fumed-silica为硅源的介孔结构从六方相转化为立方相,而硅溶胶为硅源的则不变;酸性介质中3种硅源均可以组装出有序度较高的介孔材料,其有序度由高到低顺序为硅溶胶,fumed-silica,TEOS,并且fumed-silicac有序度远高于TEOS.     

杂原子介孔分子筛MCM-41的合成与表征

制备纯硅的介孔分子筛MCM-41，具有不同Si／Al的Al-MCM-41，以及含有B原子和Ti原子的B-Al-MCM-41和Ti-MCM-41的试样。小角X射线粉末衍射(XRD)分析表明，样品均具有MCM-41的结构特征，N2吸脱附研究表明，样品呈现Ⅳ型吸附等温线，具有孔径分布均一的中孔结构。利用^27Al MAS NMR研究了试样中Al的化学环境。结果表明，随铝含量的增加，四配位骨架铝和六配位骨架外铝同时增多，并且由非骨架四配位铝或骨架扭曲四配位铝所产生的“不可观察铝”也增多。     

高纯相X型分子筛的水热合成与表征

目的 合成高纯相X型分子筛,并对其进行了相关表征.方法 在不引入有机胺模板剂的条件下,通过水热法合成了X型分子筛;考察了反应温度、反应时间对合成X型分子筛的影响,并利用XRD,SEM等技术对所得产物进行了相关表征.结果与结论 优化了X型分子筛的合成条件,最终在100℃下晶化4h,得到了相应产物;通过XRD,SEM等技术对其进行了相关表征,证明所得产物为高结晶度、高纯相的X型分子筛.该分子筛具有明显的异向生长的特点,呈现出大面积暴露（111）晶面的正八面体结构.