柴达木盆地湖相沉积物中的钚

钚是自然界中广泛存在的超铀元素之一,已有一些学者测定了铀矿石中的钚和~(239)Pu/~(238)U比值.虽然各家因研究对象和测试方法不同,获得结果有差异,但其~(239)Pu/~(238)U的质量比均为n×10~(-12),n为(3±1),可见其变化范围较小.等较系统地研究了几种非铀矿物(铀含量为×10~(-6)级的物质)中的Pu/U质量比,其值在n×10~(-5)～n×10~(-8)之间,变化较大.本文研讨了柴达木盆地两个湖相沉积钻孔中钚的分布特征,进而探讨了导致非铀矿物中Pu/U与铀矿石中Pu/U比值的巨大差异的原因.     

壳模型研究~(10)Be和~(12)Be中的转动带结构

基于WBP和YSOX两种核子-核子相互作用,用壳模型计算研究了~(10)Be和~(12)Be的激发能谱.为了解激发态的结构性质,用轨道角动量分解方法对~(10)Be和~(12)Be的激发态波函数进行了分析,预言了可能存在的转动带结构.研究了中子数N=8壳层下~(10)Be和~(12)Be中的跨壳效应与转动带之间的关系,比较了WBP和YSOX两种相互作用计算结果的异同.此外,还研究了~(10)Be和~(12)Be核的转动特性.研究结果可为今后相关实验提供有用信息.     

微观核裂变动力学研究进展

原子核裂变是一个复杂的非平衡非绝热的大幅度量子多体动力学过程.近年来,随着计算能力的发展,微观裂变动力学取得了很大的进展.本文介绍了非绝热的时间相关的密度泛函理论和绝热的时间相关的生成坐标法等微观裂变动力学模型.裂变位能面的并行约束计算和能量相关性对绝热裂变模型很重要.最近,我们扩展了有限温度加动力学涨落的时间相关的密度泛函理论.基于时间相关的密度泛函理论,对裂变过程中的对关联效应、涨落效应、耗散效应、非绝热效应、能量相关性、碎片之间的纠缠等核裂变机制获得了新的认识.此外,微观裂变研究对理解天体过程中的r-process也很重要.我们期待发展出更综合更精确的核裂变理论支撑核裂变的应用创新.     

核子-核子相互作用与双重子共振态

近年来在π介子阈能以上核子-核子散射数据中,一个引人注目的现象是在质心能量为2.1—2.45GeV的能区内,核子-核子极化散射总截面△σ_L和△σ_7中有几个宽度为几十兆电子伏的峰,它们被有些人认为是六夸克共振态(双重子共振态)存在的信号。本文以介子交换理论为基础,给出了同时适用于低能和中能的核子-核子相互作用模型,用Padè近似在     

79Se的加速器质谱方法测定研究

加速器质谱方法广泛用于测定~(10)Be,~(14)C,~(26)Al,~(36)Cl,~(41)Ca和~(129)I等长寿命同位素,应用在地学、环境科学、考古学和生物医学等领域.近年来由于~(79)Se在生物医学和环境科学中的潜在应用,利用加速器质谱方法测定~(79)Se受到关注,而首先注意到的是~(79)Se半衰期的不确定,过去文献中发表的值范围为10~3～10~6a.Se是人体中的重要微量元素之一,当含量过高被看作有毒性,而过低时,又同一些疾病,例如我国东北地区的克山病和大骨病相联系.为研究Se在生物体中的动力学过程,生物化学和硒的化合物的新陈代谢,对利用~(79)Se作为同位素示踪剂十分感兴趣.此外,~(79)Se是核废物中的裂变产物之一,它对环境的影响也正在研究.加速器质谱法被建议用于测定~(79)Se,但由于同量异位素~(79)Br的干扰,测定~(79)Se有着相当大的困难.目前加速器质谱学的同量异位素鉴别除利用一些同位素,如~(14)N,~(26)Mg,~(36)Ar,~(129)Xe负离子的不稳定或不形成的特性外,主要是依靠能量损失率法,但这种方法要求粒子的能量足够高,对于原子序数z≤20,要求能量达到1～2MeV/每核子,而对于z>30,则要求达到2 MeV/每核子以上,即要求将粒子加速到150MeV,这对现有大多数加速器质谱计是达不到的.本工作为了测定~(79)Se的半衰期,首次利用加速     

利用瞬态荧光技术研究单重态激子裂变的分子间距依赖关系

在红荧烯掺杂的有机薄膜中,通过控制红荧烯的掺杂浓度来改变相邻红荧烯分子间的平均间距,进而调节相邻红荧烯分子间发生单重态激子裂变过程的速率.实验上,利用瞬态荧光技术测量了不同掺杂样品光致发光的瞬态衰减曲线.理论上,基于"S_1+S_0?~1(TT)_i?T_1+T_1"三状态反应模型,采用耦合的速率方程组描述了红荧烯分子间发生激子裂变的动力学过程,并通过速率方程组的迭代运算拟合了实验测得的薄膜光致发光的瞬态衰减曲线.数据分析表明,随着红荧烯分子平均间距的增大,S_1+S_0→~1(TT)_i过程的速率呈指数下降规律,这与有机材料中常见的Dexter能量转移过程非常相似.由于这两种过程都可以通过"双电子转移"模型来理解,函数关系上的相似性实际上是对激子裂变的双电子转移模型的验证,这对于澄清激子裂变过程的物理机制具有重要价值.     

强磁场对中子星壳层结构的影响

中子星内壳层是由原子核与其周围的自由中子气和电子气共存而构成的非均匀物质.天文观测表明部分中子星内部可能存在高达10~(18)G的强磁场.因此中子星的内壳层结构会受到强磁场的明显影响.本文采用相对论平均场理论描述核子间相互作用,并考虑了质子和中子的反常磁矩.利用Wigner-Seitz近似描述中子星内壳层中的非均匀分布物质,并采用自洽Thomas-Fermi近似方法处理在强磁场环境中WignerSeitz原胞内的核子以及电子分布,从而研究强磁场对中子星内壳层中的非均匀相结构以及壳核相变等性质的影响.计算结果表明,与无磁场情况相比,内壳层中非均匀物质的每核子结合能、原子核pasta相结构和壳核相变密度等性质在磁场B≤10~(17)G的环境中不会发生明显变化.而B≥10~(18)G的强磁场会对中子星内壳层中的pasta相结构产生重要影响,使各种pasta相的每核子结合能降低,非球形原子核出现的阈密度和壳核相变密度减小.随着磁场强度B的增加,球形Wigner-Seitz原胞的半径减小,同时原胞内的核子分布变得更加弥散.     

甲烷在超快激光脉冲中的中性解离

在场强为10^13~14 W/cm²的飞秒激光的作用下, 甲烷分子能解离成中性碎片. 提出一种机理解释这个新现象, 即甲烷分子首先被多光子激发到超激发态, 后者再解离成中性碎片. 采用准二原子模型, 用Morse势能曲线来描述超激发态甲烷分子, 并且在这些势能曲线上, 使用准经典轨线的方法研究了超激发态分子的解离动力学, 从而解释了在超快激光脉冲中甲烷分子的中性解离过程.     

NH3+NH→2NH2基元反应的理论研究

NH_3分子和基态NH(X~3∑)自由基的反应存在于氨、肼的热解离过程中,在含氮燃料的燃烧过程中也起着重要作用。到目前为止,关于此反应动力学数据的报道较少,而且差别较大。Mantel和Bair曾通过对NH_3与稀有气体的低压混合物进行闪光光解,测得室温下NH与NH_3反应的速率常数为1×10~(12)cm~3·mol~(-1)·s~(-1)。Zetzsch和Stuhl在较高压力下对NH_3与稀有气体的混合物进行闪光光解,发现在室温下NH与NH_3几乎不发生任何反应,他们给出了NH+NH_3反应速率常数的上限:k≤5×10~7cm~3·mol~(-1)·s~(-1)。最近Wagner等采用激波管技术在高温下对标题反应进行直接测量,得到了1300～1700K温度区间反应的速率方程为k=10~((14.5±0.3))exp(-(112±9)kJ·mol~(-1)/RT)cm~3·mol~(-1)·s~(-1)。对此反应的理论研究,文献未见报道。本文用G2理论首次对标题反应的势能面上各关键点进行了高水平从头计算,并在此基础上用Ering过渡态理论计算了反应的速率常数。     

离子簇合物(N_2Ar)~+的势能面研究

近年来,由于对大气化学、反应动力学的机理探索,使对含惰性原子的离子簇合物的研究受到重视.对离子簇合物N_2~+He和N_2~+Ne等进行了电子光谱、红外光谱以及理论方面的研究.在这两个离子簇合物中,N_2~+与HeNe的作用很弱,其中的N_2~+基本保持孤立N_2~+离子的特性.Ar原子比He和Ne原子的极化率大,可变性大.可以想见,在(N_2Ar)~+中N_2~+与Ar作用更强,实际上已具有化学键的性质.本文的研究着重于体系(N_2Ar)~+的势能面,有关(N_2Ar)~+的实验研究亦在开展中.     

我国铀矿石中的~(239)Pu

在自然界中寻找超铀元素是一项重要的研究工作,它的意义受到各国学者的广泛重视.西博格等人从几百克加拿大的沥青铀矿中提取~(239)Pu,发现每克铀矿石中约含10~(14)克.自此之后,有许多科学工作者测定铀矿石中的~(239)Pu.但在早期研究中,由于没有加入示踪同位素,这些测定结果均是估算值.     

中高能重离子碰撞中奇异粒子产生和超核形成机制

中高能重离子碰撞可以形成大于饱和密度的核物质状态.高密核物质中奇异粒子成分影响核物质状态方程.重离子碰撞是产生丰中子超核的唯一途径.本文评述了中高能重离子碰撞中奇异粒子研究最新进展,讨论了在我国强流重离子加速器(HIAF)上开展核物质状态方程和丰中子超核研究的可行性.基于兰州量子分子动力学模型,以反应系统~(58)Ni+~(58)Ni和~(197)Au+~(197)Au为例,分析了阈能附近奇异粒子产生动力学和高密核物质状态方程;系统研究了Λ超核形成动力学机制并给出了超核的质量、电荷、动能分布和动能谱;讨论了核物质状态方程和碰撞中心度对奇异粒子产生和超核形成的影响.研究结果表明,K介子在高动能部分产额可以提取高重子密度下核物质状态方程;Λ超子与核子相互作用势会影响超核的形成,如吸引的相互作用势有利于超核的形成;重离子碰撞有利于形成轻质量区超核并且碰撞中心度对超核的形成有重要影响.     

(Me)3CO•自由基和异-3-己烯反应机理的理论研究

对(Me)₃CO•自由基和异-3-己烯在苯溶液中的反应机理进行了理论研究, 在B3LYP/6-311++G(d,p)//B3LYP/6-31G(d)+ZPVE水平下, 得到了两条可能的反应通道: (1) 夺氢-加成; (2) 加成-加成-消除. 势能面分析表明, 该反应以夺氢-加成(1)为主, 加成-加成-消除(2)为辅. 计算结果能很好地解释近期Coseri等人实验测得的产物分布, 而Coseri等人建议的加成-夺氢通道在动力学上是不可行的.     

现实核力Hartree-Fock Gamow基矢计算

对远离稳定线弱束缚原子核性质的研究是当代核物理领域重要的热点之一.对于弱束缚核,如何自洽可靠地描述和处理束缚态和连续态之间的耦合是理论描述的关键问题,也是理论研究面临的一个挑战.一种较成功的方案是采用Gamow基,以相同的方式处理束缚态、共振态和散射态,来统一描述核结构和核反应性质.本文介绍了一种从现实核子-核子相互作用出发,从微观上自洽生成Hartree-Fock(HF)Gamow基的新方法.基于现实核力,首先在谐振子基下进行HF迭代,得到的HF势通过基转换解析延拓到复动量平面上,最后包含束缚态、共振态和散射态的Gamow基由求解复动量空间的HF方程得到.作为例子,基于手征核力N~3LO,核力利用V_(low-k)方法重整化到动量截断Λ=2.1 fm~(–1)采用这种方法计算了~4He和~(22)O的HF单粒子共振态,并分析了计算的收敛性和有效性.还讨论了从散射态相移的计算得到共振态位置的方法,其得到~(22)O的单粒子共振态与复平面直接计算的结果一致.这种从现实核力得到HF Gamow基的方法计算量小,收敛快,得到的包含束缚态、共振态以及散射态的基,有望进一步应用于第一性原理的多体计算中来研究弱束缚核的性质.     

(Me)_3CO·自由基和异-3-己烯反应机理的理论研究

对(Me)3CO·自由基和异-3-己烯在苯溶液中的反应机理进行了理论研究,在B3LYP/6-311 G(d,p)//B3LYP/6-31G(d) ZPVE水平下,得到了两条可能的反应通道:(1)夺氢-加成;(2)加成-加成-消除.势能面分析表明,该反应以夺氢-加成(1)为主,加成-加成-消除(2)为辅.计算结果能很好地解释近期Coseri等人实验测得的产物分布,而Coseri等人建议的加成-夺氢通道在动力学上是不可行的.     

用准经典轨线方法研究O(~1D)+DBr→OD+Br反应的极化分布

运用准经典轨线法结合Peterson从头计算势能面,在碰撞能为0.22eV时对O(1D)+DBr(v=0,j=0)→OD+Br反应进行了细致的立体动力学性质研究.极化微分反应截面(PDDCSs)给出了反应产物的散射方向.反映k与j′两矢量相关的函数P(θr)的分布表明产物分子的转动角动量j′在垂直于反应物相对速度矢量k的方向上有强烈的取向分布;反映k,k′与j′三矢量相关的函数P(θr)的分布表明产物转动角动量j′不仅有沿着y轴的取向效应,还有沿着y轴负方向的定向效应;描述产物转动角动量j′的空间分布函数P(θr,φr)说明反应垂直于散射平面极化.质量因子的不同,使得O(1D)+DBr反应的极化与O(1D)+HBr反应的极化有明显的差异,说明同位素效应比较明显.     

核子-介子耦合顶点的结构与核力中的介子交换过程

从六十年代发展起来的介子交换理论较好地对核力作了解释。强子的夸克模型的成功及量子色动力学(QCD)理论的发展,使人们希望有可能对核力的本质作更清楚的阐述。从夸克模型和描述夸克间相互作用的QCD理论看来,核力是组成核子的夸克间交换色胶子(gluon)的剩余相互作用的自然表现。当两个核子靠得很近互相明显重迭时,组成一个核子的     

二甲基亚烷基卡宾与丙酮环加成反应机理的理论研究

用二阶微扰和密度泛函理论研究了单重态二甲基亚烷基卡宾与丙酮的环加成反应机理, 采用MP2/6-31G^*和B3LYP/6-31G^*方法计算了势能面上各驻点的构型参数、振动频率和能量. 结果表明, 反应(1)的b途径是单重态二甲基亚烷基卡宾与丙酮环加成反应的主反应通道. 该反应途径由两步组成: (ⅰ) 两反应物首先生成了一富能的中间体INT1b, 它是一无势垒的放热反应, 放出的热量为23.3 kJ/mol, (ⅱ) 中间体INT1b通过过渡态TS1b异构化为三元环产物P1, 其势垒为22.2 kJ/mol. 该反应途径与其竞争反应的反应速率相差较大, 具有很好的选择性. 从热力学和动力学的角度综合分析, 该反应在1大气压(101325 Pa)下, 温度为300~800 K时进行为宜, 如此, 反应既有较大的自发趋势和平衡常数, 又具有较快的反应速率.     

基于原子力显微镜的单个DNA分子压弹性测量

介绍了一种基于振动模式扫描极化力显微镜在小力区(< 0.5 nN)测量柔软的生物分子压弹性的方法, 并利用此方法研究了DNA分子在直径方向(垂直于双螺旋方向)的压缩性质. 实验结果表明固定在云母表面的DNA分子具有很好的弹性, 在外力作用下DNA的径向形变可达到~50%, 当外力撤销后, 其形变可以完全恢复. 另外统计了20段DNA分子上20个点的高度与所受压力的关系, 并由此初步估算了DNA分子的弹性常数.     

红荧烯掺杂有机薄膜中的单重态激子裂变过程

在室温下测量了红荧烯掺杂有机薄膜光致发光的磁场效应.磁场效应的线型可以归结为外加磁场对掺杂的红荧烯分子间发生单重态激子裂变过程的调控作用.实验发现,光致发光磁场效应的幅度与红荧烯分子间的平均间距之间展现出非线性的对应关系.这种现象说明,当改变掺杂分子间的间距时,掺杂分子间的耦合强度变化可以对激子裂变过程的强度产生重要的影响.在理论上,磁效应幅度与分子间距之间的非线性关系可以采用朗道-齐纳的非绝热跃迁理论进行解释.而实验上,研究分子间耦合强度改变时激子裂变过程的变化,是研究激子裂变过程微观动力学的一种重要方法.本研究工作表明,对于利用单重态激子裂变敏化的有机光伏器件,分子间的耦合强度是一个需要考虑的重要因素.