利用环流槽研究再悬浮条件下凉水河底泥沉积物中重金属的迁移与分布

利用环流槽模拟动态水流环境,研究凉水河底泥沉积物在不同水流条件下的再悬浮过程,考察了水流速率对4种重金属(Ni,Cr,Cu,Pb)在沉积物、悬浮颗粒物以及上覆水中的迁移、传输与释放的影响.结果表明,随着流速从0.15m/s增加到0.35m/s,悬浮颗粒物的浓度从165mg/L上升到4220mg/L,增加约25倍.溶解态重金属的浓度随着流速的增加而增加,说明部分重金属从悬浮颗粒物(SPM)中解析并进入上覆水中.酸可溶性重金属的浓度随着流速的升高而增加,表明部分SPM上的重金属在再悬浮过程中从稳态转化到易解析形态.在整个再悬浮过程中,悬浮颗粒物上重金属的体积浓度增加了2~6倍,但是质量浓度却降低了,并接近底泥中重金属的原始浓度,这是由于"颗粒物浓度效应"所致.重金属分配系数(KD)随流速的增加而降低,这可能是由于对重金属具有更强的富集作用的微细颗粒(粉砂/黏粒)的含量随着流速而降低所致.     

南海三沙永乐龙洞关键水体环境要素特征及其影响因素

基于2016年10月在南海三沙永乐龙洞开展的水体环境要素的综合观测,获取了水体温度、盐度、密度、叶绿素a、溶解氧、浊度、悬浮颗粒物粒度和海流等数据,研究了南海三沙永乐龙洞关键水体环境要素的分布特征及影响因素.结果表明:永乐龙洞在水深10 m以下区域与外海无大规模连通;水体温度、盐度、密度存在多个跃层,分别位于水深3,10,50和80~110 m附近水深,其中以50 m水深附近跃层最强,155 m以下区域水文要素几无变化.叶绿素a垂向分布表现为多峰特征,在10~20 m附近存在一次表层叶绿素a最大值区.随着水深增加叶绿素a含量快速降低,在水深90 m附近叶绿素a浓度达到最大值,而后叶绿素a快速降低.溶解氧浓度垂向分布较为复杂,表层最高可达7 mg/L,在温度、盐度和密度跃层水深附近浓度快速降低,并在水深90 m附近降为0,即无氧状态.水体浊度与叶绿素a分布特征极为相似,即在水深10~20和90 m附近存在浊度高值区.龙洞内悬浮颗粒物主要有两个粒径组分,分别为145~500μm的粗颗粒组分和5.28~38.55μm的细颗粒组分,其中以粗颗粒组分为主.龙洞80 m以上和其下水体性质差异显著,表明其来源不同.80 m以上水体温度、盐度跃层主要为日变和季节性跃层,80~110 m为永久性跃层.跃层处密度的显著差异,导致水体垂向对流受限并富集悬浮颗粒物,是导致溶氧浓度快速降低的主控因素.80 m以下水体与其上水体几无交换,加之有机颗粒物的氧化与分解,形成无氧状态.悬浮细颗粒组分体积浓度控制水体浊度变化,推测细颗粒应主要为矿物及岩石碎屑,粗颗粒应主要为藻类和海洋雪花等.     

燃煤残灰颗粒物中主量元素的粒径分布

在电加热沉降炉中进行了三个不同煤种的燃烧实验, 研究了主量元素Al, Si, S, P, Na, Mg, K, Ca和Fe在残灰颗粒物(>0.4 µm)中的粒径分布. 结果发现, 在所研究的粒径范围内, Al, Si的浓度随粒径减小而降低, S, P的浓度随粒径减小而升高, 而Na, Mg, K, Ca和Fe的分布没有一致的趋势. 研究显示描述痕量元素粒径分布的沉积模型对于主量元素也同样适用. 模拟结果表明难气化元素Al, Si的粒径分布主要受气化元素在颗粒表面沉积的影响; S和P主要发生气化, 表面凝结、反应或吸附等沉积过程决定了它们在颗粒物中的分布; Na, Mg, K, Ca和Fe在颗粒物中的分布机理相对复杂.     

大气细颗粒物对大气能见度的影响

大气颗粒物污染是造成灰霾的主要原因.本文总结了大气颗粒物影响大气能见度的几个主要因素,即颗粒物的数浓度(或质量浓度)粒径分布、化学组分以及混合状态.我们认为,空气动力学粒径小于1μm的细颗粒物(PM1)是影响大气能见度最关键的大气成分.而要准确理解颗粒物的光学性质还必须结合颗粒物的化学组分及其混合状态来综合分析.     

河流悬浮物Sr-Nd同位素随深度的分异:以长江大通站为例

分析了长江干流大通水文站丰水季节不同水深(表层、中层和底层)悬浮物的Sr-Nd同位素组成,结合悬浮物粒度组成,探讨河流水动力分选和物源比例变化对悬浮物Sr-Nd同位素体系的影响.结果表明,长江大通站悬浮物87Sr/86Sr比值从表层到底层逐渐减小,变化范围从0.730332到0.720857.悬浮物εNd(0)值变化范围为–14.75~–10.09,表现为表层悬浮物较底层具有更负的εNd(0)值.洪水季节,中层样品的同位素组成大致上可以代表该时期河流搬运整体悬浮物同位素组成.研究初步认为,导致河流同位素值分层的原因,可能是由于不同物源的物质对不同层位的悬浮物贡献比例不同,至少在长江流域,来自上游的物质对底层悬浮物的贡献比例大于表层.用Sr-Nd同位素示踪河流沉积物物源是一个被学术界普遍认可的有效方法,在地质研究中被广泛应用.但本研究表明,Sr-Nd同位素在搬运过程中可能会产生一定程度的分异,在应用时应该严格控制采样位置和粒级的选择.     

福建泉州湾盐沼对台风“格美”的沉积动力响应

为了探讨海岸盐沼在台风条件下的海岸防护机制, 利用小型压力传感器、电磁式流速仪、Seapoint浊度计观测了互花米草盐沼、光滩在2006年“格美”台风登陆前后的水位、流速、流向、悬沙浓度等沉积动力参数. 结果显示: 互花米草盐沼内底层流速一般小于5 cm·s^-1, 明显低于光滩(5~35 cm·s^-1); 互花米草盐沼内底层流速大小对台风的响应不显著, 但其流向随台风作用强度的不同而出现较大差异; 台风过境对附近海域悬沙浓度的影响非常显著, 悬沙浓度达到正常天气情况下的13~19倍, 台风影响后期互花米草盐沼底层悬沙浓度高于光滩. 计算结果表明, 台风期间互花米草盐沼和光滩底层悬沙输运量是平常天气情况下的4倍左右; 落潮期间, 光滩底部切应力在大部分时间大于临界切应力, 滩面发生侵蚀, 台风登陆后的侵蚀通量为正常天气情况下的2~3倍不等, 而互花米草盐沼底层切应力一般小于临界侵蚀切应力, 符合悬沙沉降条件的时间段也比较长, 整个滩面很少发生侵蚀, 以沉降为主, 台风显著影响期间的悬沙沉降通量是正常天气情况下的3~6倍, 落潮期间的沉降通量是涨潮期间的1~2倍. 根据台风期间互花米草盐沼和光滩的沉积动力过程的对比, 前者有利于悬沙的堆积, 而光滩的沉积动力过程则使滩面发生侵蚀.     

封闭腔体内气溶胶的数量粒径谱演变的实验研究与数值模拟

建立了多谱气溶胶的动态模型来研究颗粒物在封闭腔体内的数量粒径谱演变. 颗粒物的碰撞基于布朗凝并, 模型不仅考虑了由碰撞引起的颗粒物数量损失, 同时考虑了碰撞形成大颗粒物的过程. 应用了高分辨率的扫描迁移率粒径分析仪通过3组不同实验对模型进行验证. 对比结果显示, 此模型的性能优于传统的简单粒径箱模型, 它可以提供更为详细的粒径谱演变信息, 而且模拟结果可以用来分析数量浓度的变化和数量中位径的演变. 应用模拟分析可以进一步分析实验仪器无法直接测量到的一些影响机理, 这对进一步了解和掌握超细颗粒物的清除和控制机理有重要意义.     

福建泉州湾盐沼对台风“格美”的沉积动力响应

为了探讨海岸盐沼在台风条件下的海岸防护机制,利用小型压力传感器、电磁式流速仪、Seapoint浊度计观测了互花米草盐沼、光滩在2006年"格美"台风登陆前后的水位、流速、流向、悬沙浓度等沉积动力参数.结果显示:互花米草盐沼内底层流速一般小于5cm·s-1,明显低于光滩(5～35cm·s-1);互花米草盐沼内底层流速大小对台风的响应不显著,但其流向随台风作用强度的不同而出现较大差异;台风过境对附近海域悬沙浓度的影响非常显著,悬沙浓度达到正常天气情况下的13～19倍,台风影响后期互花米草盐沼底层悬沙浓度高于光滩.计算结果表明,台风期间互花米草盐沼和光滩底层悬沙输运量是平常天气情况下的4倍左右;落潮期间,光滩底部切应力在大部分时间大于临界切应力,滩面发生侵蚀,台风登陆后的侵蚀通量为正常天气情况下的2～3倍不等,而互花米草盐沼底层切应力一般小于临界侵蚀切应力,符合悬沙沉降条件的时间段也比较长,整个滩面很少发生侵蚀,以沉降为主,台风显著影响期间的悬沙沉降通量是正常天气情况下的3～6倍,落潮期间的沉降通量是涨潮期间的1～2倍.根据台风期间互花米草盐沼和光滩的沉积动力过程的对比,前者有利于悬沙的堆积,而光滩的沉积动力过程则...     

北部湾东部表层孢粉沉积特征及其沉积动力环境

北部湾位于我国南海西北部,是一个半封闭的海湾.在其东部采集了306个表层沉积物样品,对这些样品进行了孢粉分析.据各类植物孢粉浓度(重量浓度)在空间散布的相似程度,将全区孢粉组合划分为5个孢粉区域.据孢粉区域中主要孢粉类型浓度分布的不均匀性,又可划分出4个孢粉浓度高值区和3个孢粉浓度低值区.孢粉浓度沉积的分异与孢粉的来源,海流、潮流、波浪的搬运、沉积作用及海底地形等密切相关.海湾东部海盆边部蕨类植物孢子偏高(东部),松属等木本植物花粉向海盆中心逐渐増多;环岸地带草本植物花粉偏高(北部).对孢粉浓度高值区和低值区的沉积动力环境初步探讨认为,河口是孢粉进入海盆的重要通道,也是主要的沉积场所;潮汐的往返运动,在临岸地带的有利地段可以形成孢粉堆积.海湾尺度的环流有利于孢粉的搬运,但在多种海流交互作用的情况下,往往会造成有利于孢粉堆积的环境.本区东北部是海湾夏季风浪活动最强烈地带,在风浪反复冲刷下孢粉不易沉积,孢粉总浓度低.在琼州海峡内,潮流很强,悬浮物难于沉降,不利于孢粉沉积,形成孢粉浓度的低值区.     

霾污染天气大气微生物气溶胶特性的研究进展

自从2013年以来,中国霾事件频发,霾污染已经成为全国人民广泛关注的环境问题之一.霾污染的本质是大气细颗粒物污染.大气颗粒物的生物成分(即生物气溶胶)与其化学成分一样,不仅对空气质量和人群健康具有潜在威胁,而且对全球气候变化以及大气物理化学过程也具有间接影响.然而,目前学术界对大气颗粒物的生物成分及其性质的研究相对滞后,尤其是对霾污染天气大气颗粒物中微生物的多样性、丰度及其时空变异特性等基本科学问题认识不足.因此,本文综述了目前霾污染天气大气微生物气溶胶的研究现状,结合我们的研究着重阐述了在不同霾污染程度下生物气溶胶的浓度、粒径分布与群落结构特性,以及空气污染和环境因子对生物气溶胶分布的影响机理等方面存在的问题.最后,给出了未来霾污染过程生物气溶胶研究应主要开展的5个方面的工作展望,以期为深入理解霾天生物气溶胶的来源、变化机理以及评估不同空气质量的健康影响提供参考.     

中国多金属结核开辟区近底低频流动特征

1997年7月至1999年10月, 在位于热带东太平洋的中国多金属结核开辟区的东、西区各布放了一套深海锚系, 对离底600 m(mab)以内的近底层流动进行观测. 对低通滤波后的流速数据进行的统计分析结果表明, 开辟区近底层低频流动的时间尺度为25~120天, 其中周期为51天左右的波动是低频振动的主要成分; 地形对离底50 m以内的低频流动有明显的影响; 底层强化的剪切平流对低频波动的调制作用是产生层低流动垂向频移的动力机制.     

太湖沉积物再悬浮观测

为了揭示大型浅水湖泊沉积物的再悬浮强度, 利用高精度分层同步采样技术, 进行了太湖的悬浮物垂向分布的原位观测. 结果表明, 在无风浪状态下, 用表层悬浮物浓度计算整个水柱的悬浮物总量时, 其结果常常为实际值的80% ~ 85%; 而在风浪状态, 底层水体悬浮物浓度与表层有数量级的差异, 用表层悬浮物浓度计算整个水柱的悬浮物总量时, 误差更大, 其结果多为实际值的50%. 一般条件下, 风浪扰动沉积物再悬浮的厚度较小, 为毫米量级.     

华北地区大气降尘和地表土壤磁学特征及污染来源

城市大气颗粒物来源是环境污染监测与治理的关键问题.本文应用环境磁学方法研究了内蒙古自治区、河北及北京地区大气自然降尘和地表土壤的磁学特征,并对大气降尘中重金属元素和磁学参数进行多元统计分析.结果表明,降尘和地表土壤中主要载磁矿物为低矫顽力磁铁矿,降尘和土壤中磁性矿物颗粒的浓度和粒径呈现从内蒙古经河北至北京方向随着工业和人口密集程度的增大而逐渐增加的模式,指示了人类活动是降尘中强磁性矿物的主要贡献者.利用拉格朗日混合单粒子轨道模型(Hybird Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory,HYSPLIT)对北京地区大气颗粒物进行溯源和追踪分析,发现沙尘天气的颗粒物主要来自西北或偏西方向,境外源有俄罗斯、蒙古和哈萨克斯坦等国的戈壁或沙漠地区,境内主要来自西部戈壁沙漠地带和内蒙古地区.大量的气团运移轨迹显示,北京市不同季节里颗粒物的搬运轨迹与本次研究的采样路线基本一致,表明华北地区污染物的来源主要来自河北省城市群落之间污染源的排放.     

深圳市冬季黑碳气溶胶的粒径分布和混合态特征

黑碳(BC)气溶胶的气候效应和环境效应是当今科学界的研究热点. BC 气溶胶的粒径分布及混合态对其光吸收和其他理化性质有很大影响, 但是受仪器分析技术的限制, 目前国内外均鲜有对单个BC 粒子大小及混合态连续观测的研究. 本研究利用新型的单颗粒黑碳光度计(SP2), 对2009 年1~2 月深圳市BC 气溶胶的质量浓度、粒径分布及单颗粒混合态进行连续在线观测. 结果表明: 观测期间BC浓度均值为6.24 μg/m³; 其质量粒径分布呈单峰型, 峰值位于211 nm; 内混态BC(127~264 nm 粒径段内)质量比例为32.4%. 内混态BC 比例随粒径变化趋势与表面积浓度的粒径分布趋势相似, 说明内混态BC 形成与大气中的气-固转化过程密切相关. 外混态BC 浓度与NO_x 高度相关, 并随大气边界层高度变化而呈现白天低、夜间高, 这些特征都说明外混态BC 与本地机动车等燃烧源的新鲜排放密切相关; 内混态BC 浓度的日变化相对平缓, 指示出其来自区域传输的特征. 反向轨迹分析也表明, 内混态BC 比例与气团老化程度有显著的对应关系. 本研究有助于深入认识我国大气BC 气溶胶污染的本质及来源特征, 并为准确评估BC 气溶胶在辐射强迫和气候变化中的作用提供关键的支撑数据.     

灰霾与颗粒物吸湿增长

灰霾频发是中国当前遭遇的最严峻的环境挑战之一。以二次离子为主的细颗粒物浓度上升是灰霾频发的主要原因,这反映了中国煤烟和汽车尾气复合型大气污染特征。二次颗粒物在大气中容易潮解和吸湿增长,显著改变颗粒物的折光率和粒径分布。颗粒物的吸湿性主要取决于化学组成,也受粒经效应制约。受风化滞后影响,大气颗粒物很可能在较低湿度下仍然以湿霾形态存在。中国城市大气气溶胶包含近疏水颗粒物、弱吸湿颗粒物和强吸湿颗粒物三种类型,各类型的含量在各城市存在差异。灰霾期间吸湿增长对大气能见度降低的贡献可能达到60%,超过颗粒物本身的消光作用。颗粒物吸湿增长还可以为气态污染物提供非均相转化载体,促进硫酸盐和硝酸盐等细颗粒物的生成,进一步降低大气能见度。     

长江下游悬浮物Sr-Nd 同位素组成的季节性变化与物源示踪

对长江悬浮物的物源进行示踪研究是认识长江演化、亚洲季风演化和青藏高原隆升的途径之一. 通过对长江下游南京段悬浮物的季节性采样, 系统地分析了悬浮物的Sr-Nd同位素组成. 结果显示, 长江下游悬浮物中酸不溶物的⁸⁷Sr/⁸⁶Sr值在0.725352~0.738128 间变化,ε_Nd(0)值的范围为-10.55~-12.29, Sr-Nd 同位素组成呈现出明显的季节性变化, 夏季洪水期相对于非洪水季节有较低的⁸⁷Sr/⁸⁶Sr值和较高的ε_Nd^N(0)值. 研究表明长江下游悬浮物Sr-Nd 同位素组成的季节性变化主要受物源变化控制. 在季风气候影响下, 长江上游地区物理剥蚀强度的变化是造成下游悬浮物Sr-Nd 同位素组成季节性变化的主要原因. 这一发现,为进一步应用Sr-Nd 同位素方法来研究地质历史时期长江沉积记录提供了重要的参考. 同时, 计算得出长江悬浮物酸不溶物Sr 和Nd 同位素组成的入海特征值为⁸⁷Sr/⁸⁶Sr= 0.728254,ε_Nd(0)= -11.26.     

混煤燃烧对颗粒物生成特性的影响

燃煤过程中产生的细微颗粒物, 因严重威胁到人类的健康, 其生成和控制受到越来越多的关注. 混煤燃烧被认为是一种可有效减少电厂燃煤过程中细微颗粒物生成的控制手段. 将具有不同矿物组成的褐煤和烟煤进行不同混合比例(9:1, 7:3, 5:5, 3:7, 1:9)和不同燃烧气氛下(O₂/N₂和O₂/CO₂)的沉降炉燃烧实验, 通过对其燃烧生成的颗粒物进行质量粒径分布、生成浓度、元素组成和形貌成分等分析, 研究了不同燃烧气氛下混煤燃烧对颗粒物生成特性的影响. 煤粉燃烧生成的颗粒物由具有13级粒径分级功能的低压撞击器(LPI)进行收集. 研究结果表明, 两种实验煤粉混合燃烧后, PM1的生成相比于通过两种单一煤种加权平均得到的计算值有不同程度的减少, 说明来自不同煤种的矿物之间的交互作用抑制了燃煤过程中PM1的生成. 煤粉混合比例对PM1生成的抑制程度有重要影响, 在本实验研究中, 当褐煤与烟煤的混合质量比为7:3时, PM1的生成所受抑制程度最大. O₂/CO₂气氛对混煤燃烧过程细微颗粒物的生成特性有影响, 相比于O₂/N₂燃烧气氛, O₂/CO₂燃烧气氛下, 混煤燃烧后矿物交互作用减弱, PM1的生成所受抑制程度下降. 与计算值相比, 混煤燃烧后PM1中的Ca, Fe元素生成浓度和质量百分数均减少, 而PM₁₀₊中Ca, Fe, Si, Al元素生成浓度增多, 烟煤中所含的大量硅铝酸盐与褐煤燃烧过程中生成的含Ca, Fe等细颗粒物的交互作用是混煤后PM₁生成减少的主要途径.     

上海市灰霾天大气颗粒物浓度及富集元素的粒径分布

利用电称低压冲击仪(electric low pressure impactor,ELPI)在线监测上海市灰霾天和非灰霾天大气颗粒物浓度的粒径分布,并收集0.03～4.4μm粒径段的大气颗粒物.用同步辐射X荧光分析其中K,Ca,Ti,Mn,Cr,Ni,Cu,S,Cl,Zn,As,Pb和Fe等13种元素的粒径分布特征;以Fe为参比元素,根据富集因子定性确定各元素在灰霾天和非灰霾天的污染特征.结果显示,大气颗粒物的质量浓度在灰霾天显双模态结构,在非灰霾天显单模态结构;灰霾天大气颗粒物的粒子数浓度在0.07～0.3μm粒径段内出现明显的峰值.K,Ca,Ti,Cl,Mn,Cr,Zn,As,Pb在非灰霾天显单模态结构,在灰霾天除了K仍显单模态结构外,其余均显双模态结构;Ni,Cu和S在非灰霾天显双模态结构,在灰霾天除Ni出现三模态结构外,仍显双模态结构,但3个元素峰值在非灰霾天和灰霾天变化明显.K,Ca,Ti的富集因子在非灰霾天和灰霾天均为1左右,Mn,Cr的富集因子也小于10,表明K,Ca,Ti,Mn和Cr来自自然源;Cl,Pb,As,Ni,Cu,S,Zn的富集因子在非灰霾天和灰霾天均远大于10,且Ni,Cu,S,Zn的富集因子在灰霾天明显大于在非灰霾天的值.     

电解制备的含活性氯聚合氯化铝的混凝特性

电解制备的含活性氯聚合氯化铝(E-PACl)具有较高含量的Al₁₃形态和活性氯, 因而兼具预氧化与混凝效能. 通过烧杯混凝试验重点考察了活性氯对聚合铝混凝行为所产生的影响并阐述了作用机理. E-PACl中活性氯的氧化作用可以改变有机物的分子量分布特征而使它自身和所附着的颗粒物的表面电性产生变化, 这是活性氯影响混凝的主要原因. 在水体有机物浓度相对较低(2 mg/L)或硬度较高(278 mg (CaCO₃)/L)时有利于活性氯发挥助凝作用. 研究发现在中等有机物浓度(5 mg/L)的水样中, 投药量成为助凝或阻凝作用的决定性因素. 相比碱性环境, E-PACl中活性氯在酸性环境中对聚合铝混凝的影响更大.     

用扩展X射线吸收精细结构谱研究大气颗粒物中铁的种态

大气颗粒物中元素的种态研究, 对于毒性评价、污染形成和污染来源的探索等有重要意义. 采用基于同步辐射的扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)谱研究了大气颗粒物中铁的种态. 对EXAFS谱进行回归分析, 在不破坏样品的情况下, 可定量计算混合物的化学组成. 配制了一系列混合参考样品, 以观察化学组成对EXAFS谱的影响, 证明该方法有好的精确性. 采集了上海市不同地区不同粒径的大气颗粒物样品, 将它们的EXAFS谱进行回归分析, 得到样品中铁的化学组成. 结果表明, 样品中铁主要由Fe₂O₃, Fe₃O₄和Fe₂(SO₄)₃组成, 它们的比例在不同样品中有一定差别, 初步考察了不同样品中这种组成的变化. 用质子激发X射线分析法测定了样品中的铁浓度, 观察到钢铁工业区的大气颗粒物样品比其他地区的样品不仅铁浓度高得多, 而且化学组成也有一定差别.