浸渍法制备的Cu/Al2O3催化剂上仲丁醇的催化脱氢

采用浸渍法制备Cu/Al₂O₃催化剂. 研究了Al₂O_{3< /sub>晶形对催化剂结构和性能的 影响, 考察了催化剂对仲丁醇脱氢活性和选择性的影响. 借助BET, XRD和TPR对催化剂进 行 表征, 结果表明, 载体影响催化剂表面铜物种的存在状态. 对载体进行处理, 可 获得性能较佳的仲丁醇脱氢催化剂.}     

Pt-Sn-碱/r-Al_2O_3催化剂中氯和碱含量对戊烷脱氢的影响

以Pt-Sn/r-Al_2O_3工业催化剂为基础.考察了催化剂中氧及碱金属助剂含量对正戊烷脱氩活性和选择性的影响规律.阐明了脱氢活性、选择性及催化剂抗积炭能力与催化剂表面酸性的依赖关系.研究结果表明,添加一定含量的碱助剂可明显调变催化剂表面强酸中心,有效地抑制催化剂上的酸性反应,使脱氢活性有所加强,进而显著地提高催化剂的脱氢选择性和抗积炭能力.基础催化剂脱氯后再添加碱金属,可获得类似效果。     

SnO2(110)表面In掺杂对NO2气敏吸附性能提升的理论研究

为了阐明In的掺杂能提高SnO₂(110)表面气敏性能的反应机制,采用密度泛函理论研究了NO₂分子在In掺杂SnO₂(110)表面的吸附行为. 计算结果表明:In的掺杂可以提高材料表面的导电性,形成具有氧空位的缺陷表面,有利于发生活性氧在表面的预吸附过程. 掺杂的In_5c/SnO₂(110)表面对NO₂表现出良好的吸附性,对NO₂气体的选择性和灵敏度提高的主要原因是In掺杂后氧空位缺陷表面的形成. 此外,活性氧物种的预吸附对材料表面气敏性能的影响取决于NO₂在材料表面的具体吸附位点,其中Sn_5c位点的吸附促使电荷从表面转移到气体分子,导致表面电阻的增大以及氧空位的产生,从而表现出优异的气敏吸附性能.     

Ni改性SAPO-11分子筛择形催化2-甲基萘烷基化制2,6-二甲基萘

采用水热法以n_Al2O3∶n_{DPA（二正丙胺）}∶n_P2O5∶n_SiO2∶n_H2O=10∶10∶10∶0.2∶43制备了SAPO-11分子筛,使用等体积浸渍法负载金属Ni改性SAPO-11分子筛.通过XRD,SEM,N₂吸附-脱附和NH₃-TPD对SAPO-11分子筛催化剂进行了理化性质的表征.在400℃,3.5 MPa, 2-甲基萘（2-MN）重时空速（WHSV）为0.5 h^-1的条件下,考察了负载Ni不同量的SAPO-11分子筛催化剂的烷基化活性.结果表明,2%Ni/SAPO-11分子筛催化剂具有最高的选择性及2,6-/2,7-DMN比(即2,6-二甲基萘（2,6-DMN）和2,7-二甲基萘（2,7-DMN）的物质的量之比),反应7 h后,分别可以达到46%和2.04.SAPO-1...     

碱土金属添加剂对Cu-ZnO/SiO2催化仲丁醇脱氢反应性能的影响

采用碱土金属Mg对SiO₂进行预处理后, 用浸渍法制备Cu-ZnO/MgO-SiO₂催化剂. 研究不同质量分数Mg对催化剂的结构和性能的影响, 考察该催化剂对仲丁醇脱氢活性和选择性的影响. 采用XRD,TPD和TPR对催化剂进行表征. 实验结果表明, Mg的加入提高了Cu组分的分散度, 同时降低了催化剂表面的酸性. 调节合适的Mg质量分数可获得性能较佳的仲丁醇脱氢催化剂.     

钐对SmxMn0.3?xTi催化剂NH3选择性催化还原NOx过程中N2选择性的影响

本文研究了Sm对Mn基催化剂NH₃选择性催化还原NO的改善作用。采用共沉淀法制备了一系列Sm_xMn_0.3?xTi催化剂(x = 0, 0.1, 0.15, 0.2和0.3)。活性测试表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂在180?300°C条件下,NO转化率达100%,N₂选择性达87%以上。表征结果表明,Mn基催化剂中添加Sm,抑制了TiO₂和Mn₂O₃相的结晶,提高了比表面积和酸性,其中Sm改性催化剂的比表面积从152.2增加至241.7 m2·g?1。这些作用有利于提高催化活性。X射线光电子能谱(XPS)结果表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti的Sm3+/Sm和O_β/O的相对原子比分别为76.77at%和44.11at%,添加Sm增加了表面吸附氧(O_β),降低了Mn4+的表面浓度;程序升温还原H₂(H₂-TPR)结果表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂还原温度提高,H₂消耗量降低至0.3 mmol?g?1。Sm的引入降低了催化剂Mn4+表面浓度,使得该催化剂氧化还原性能降低,进一步抑制NH₃氧化和非选择性催化还原反应生成N₂O,从而提高了催化剂的N₂选择性。原位漫反射红外傅立叶变换光谱(DRIFTs)表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂的NH₃-SCR反应主要遵循Eley?Rideal机制。Sm掺杂增加了Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂的表面吸附氧(O_β),降低了氧化还原性能,提高了Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂的NO转化率和N₂选择性。     

焙烧温度对CuOx/活性炭催化苯酚制苯二酚的影响

以乙酸铜为铜源,利用浸渍法制备了CuO_x/活性炭催化剂,用X-射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、热失重（TGA）、N₂吸附-脱附等方法表征了催化剂.以苯酚过氧化氢羟基化反应为模型反应,研究了焙烧温度对CuO_x/活性炭催化性能的影响,并以最佳焙烧温度下制得的CuO_x/活性炭为催化剂,对苯酚羟基化反应的工艺进行了简单讨论.结果表明,高温下,部分氧化铜被还原为氧化亚铜,提高了CuO_x/活性炭的催化活性.450 ℃焙烧5 h的CuO_x/活性炭具有最高的催化活性.以0.05 g CuO_x/AC-450为催化剂,50 mL水为溶剂,1.88 g苯酚,2 mL 30%的过氧化氢为氧化剂,反应时间为60 min,反应温度为70 ℃,苯酚转化率为45.35%,邻苯二酚的选择性为24.11%,对苯二酚的选择性为67.13%.     

PbO2电极的改性及非均相电催化氧化废水中的硝基苯

使用热分解 电镀法制备Ti基PbO₂电极（Ti/PbO₂）、 F^-掺杂Ti基PbO₂电极（Ti/F-PbO₂）和F^-,La³⁺共掺杂Ti基PbO₂电极（Ti/F-La-PbO₂）, 并通过扫描电镜(SEM)表征Ti/F-PbO₂电极和Ti/PbO₂电极的表面结构, 用X射线衍射(XRD)测试分析Ti/PbO₂电极、 Ti/F-PbO₂电极和Ti/F-La-PbO₂电极的晶相. 通过加速电解寿命和电催化降解废水中硝基苯的实验, 研究F-掺杂和F^-,La^3+共掺杂对PbO₂电极稳定性及电催化活性的影响. 使用SEM和XRD测试分析了Fe³⁺/MgO的表面结构及晶型, 并将自制Fe³⁺/MgO催化剂应用于电催化处理废水中硝基苯的实验体系, 探讨了电解体系中相关因素和催化剂用量对废水中硝基苯及化学耗氧量(COD)去除率的影响. 结果表明:  La³⁺掺杂使电极镀膜表面晶粒细化; 不同掺杂均影响晶体生长的晶面取向; F^-掺杂提高了PbO₂阳极的电解寿命; La³⁺掺杂改善了PbO₂电极的导电性能; Ti/F-La-PbO₂电极的电催化降解活性显著提高; 在电解体系中, 催化剂显著提高了电解反应速率和COD及废水中硝基苯的去除率; 硝基苯的降解符合一级反应动力学.     

P/HZSM-5分子筛催化乙醇脱水制备乙烯

采用浸渍法制备一系列P/HZSM-5分子筛催化剂,考察P含量对乙醇脱水制备乙烯的影响,并以X线衍射（XRD）、N₂吸附脱附（BET）、²⁷AL核磁共振(²⁷AL MAS NMR)等表征手段研究了P物种对HZSM-5分子筛结构和酸性质的影响。结果表明:H₃PO₄的添加会在某种程度上促进骨架四面体Al原子的脱离,从而有效地降低催化剂酸强度,进而减弱了催化剂的活性,但有利于延长使用寿命。结合NH₃-TPD表征结果,P的添加量控制在2.0%比较合适。     

V2O5/ZrO2-Al2O3催化甲醇选择性氧化合成二甲氧基甲烷

采用浸渍法制备了V₂O₅质量分数不同的V₂O₅/Al₂O₃催化剂,采用Zr对Al₂O₃载体进行改性并应用于催化甲醇选择性氧化制备二甲氧基甲烷(DMM)的反应中。经X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见分光光谱(UV-Vis)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、N₂吸附-脱附(BET)、H₂程序升温还原(H₂-TPR)和NH₃程序升温脱附(NH₃-TPD)表征分析,结果表明:与单一Al₂O₃负载的钒基催化剂相比,Zr改性提高了钒氧化物的分散性与稳定性,加强了催化剂中各组分间的相互作用,有效调变了催化剂的酸性和氧化性,进而提高了DMM的选择性。考察了反应条件对甲醇选择性氧化制备DMM的影响,最佳反应温度为175 ℃,经20%V₂O₅/12%ZrO₂-Al₂O₃催化氧化,甲醇转化率为27.9%,DMM选择性为99.9%。     

不同方法制备的钒基催化剂对异丁烷脱氢性质的影响

通过浸渍、 共沉淀、 浓缩结晶、 水热和水热 流体干燥法制备V-Al-O催化剂, 采用XRD,TPR,TPD和ESR等技术对催化剂的表面性质和结构进行表征. 结果表明, 制备方法影响催化剂表面钒物种的分散、 还原能力、 表面酸性和结构状态; 表面钒物种的分散度和活性位数量是影响异丁烷脱氢活性的主要因素; 催化剂表面Lewis酸量是影响异丁烯选择性的主要因素.     

介孔硅铝酸盐材料的合成、 表征及催化应用

采用NaOH调节体系的pH值, 通过改变造孔剂柠檬酸的加入量, 制备了一系列新型介孔硅铝酸盐材料, 并利用X射线衍射(XRD)、 透射电镜(TEM)和N₂吸附脱附等进行表征, 同时分析了不同柠檬酸加入量对材料孔结构的影响.  结果表明： 合成材料具有蠕虫状内交联的介孔结构,   具有较强的酸性; 柠檬酸与铝物质的量比为13的样品在苯酚与叔丁醇烷基化反应中具有较高的催化活性和对2,4-二叔丁基苯酚（2,4-DTBP）的选择性; 较高的苯酚转化率和对2,4-DTBP的选择性主要归因于催化剂较强的酸性和较大的介孔孔径.     

The catalytic behavior of La-Mn-O nanoparticle perovskite-type oxide catalysts for the combustion of the soot particle from the diesel engine

The La1-xMx MnO3（M=Li, Na, K, Rb, x=0, 0.10,0.25） perovskite-type oxides whose sizes are nanoparticle have been prepared by the citric acid-ligated method. The characters of the catalysts were characterized by means of XRD, IR, SEM and BET surface area measurement. The catalytic activity for the combustion of soot particulate was evaluated by a technique of the temperature-programmed reaction. In the LaMnO3 catalyst, the partial substitution of alkali metal （Li, Na, K, Rb） into A-site enhanced the catalytic activity for the combustion of soot particle. The La0.75K0.25MnO3 oxides are good candidate catalysts for the soot particle removal reaction, and the combustion temperatures of soot particle are between 285℃ and 430℃ when the contact of catalysts and soot is loose, and their catalytic activities for the combustion of soot particle are as good as supported Pt catalysts, which is the best catalyst system so far reported for soot combustion under loose contact conditions.     

La0.55Eu0.1Sr0.15Na0.2MnO3的制备及其磁性

采用溶胶\|凝胶方法制备钙钛矿型稀土锰氧化物La_0.55Eu_0.1Sr_0.15Na_0.2MnO₃, 利用X射线衍射(XRD)、 振动样品磁强计(VSM)和磁性测量系统(MPMS)对样品的结构、 居里温度、 磁卡效应和磁电阻效应进行研究. 结果表明, 样品具有单相六角钙钛矿结构, 居里温度为310 K, 磁电阻变化率为11.18％, 最大磁熵变为1.45 J/(kg·K).      

Me-MCP作直接甲醇燃料电池阴极催化剂

分别制备合成了碳载5-单羧基-10,15,20-三苯基钴卟啉(CoMCP)、铁卟啉(FeMCP)、锰卟啉(MnMCP)、铜卟啉(CuMCP)和镍卟啉(NiMCP)复合催化剂,并通过线性电势扫描法研究该复合材料对氧还原的电催化性能和抗甲醇能力.结果表明:MnMCP对氧还原有较高的电催化活性,其氧还原起始电位为0.513V,催化性能最好;其他金属复合材料按照CoMCP,FeMCP,CuMCP顺序降低,而NiMCP的起始电位仅为0.198V,对氧还原的催化性能相对最弱;在抗甲醇性能测试中,CoMCP,FeMCP,CuMCP,NiMCP的氧还原起始电位正移,具有较好的抗甲醇能力.     

CW2M3分泌新型淀粉酶的最适条件及酶的应用条件

从原筛选的产酶菌株CW₂出发， 经多次紫外诱变、 初筛和复筛后， 获得了变异菌株CW₂M₃， 其产酶水平为原菌株的332.7％， 且具有良好的遗传稳定性. 薄层层析证明，CW₂M₃分泌的新型淀粉酶能有效地催化淀粉降解产生异麦芽低聚糖， 产物主要包括异麦芽糖、 潘糖、 异麦芽三糖等. 用正交法结合薄层层析法确定了各因素对CW₂M₃产酶水平的影响， 结果表明， 培养温度是显著因素，CW₂M₃的最适产酶条件为： 用牛肉膏培养基（牛肉膏0.7%、 蛋白胨0.7%、 NaCl 0.5%、 pH 7.0）培养， 温度40 ℃， 时间12　h. 用该酶催化淀粉转化为异麦芽低聚糖时， 酶促反应时间和温度均是显著影响因素， 酶催化淀粉降解的最适条件为: 温度65 ℃， 酶促反应1.0　h， 体系pH为7.0.     

用催化湿式过氧化氢氧化法降解间硝基苯磺酸钠的影响因素

采用催化湿式过氧化氢氧化法（CWPO）对间硝基苯磺酸钠溶液进行降解, 比较了不同的催化剂（Co/Bi, Mn/Ce, Cu/Mn/Ce, Cu(NO₃)₂, 活性炭）和氧化剂（过氧化氢和氧气）对间硝基苯磺酸钠的降解效率, 并研究了催化剂用量、 初始氧分压、 间硝基苯磺酸钠浓度、 过氧化氢用量、 反应温度对去除效率的影响. 结果表明, 以Cu(NO₃)₂为催化剂的CWPO法对间硝基苯磺酸钠具有较理想的降解效果, 反应温度、 过氧化氢用量和间硝基苯磺酸钠的浓度对降解反应具有显著的影响, 氧气和催化剂的加入能提高反应效率, 此外, 升温过程也对CWPO降解间硝基苯磺酸钠有较大影响.     

硅胶负载碱金属磷酸二氢盐催化乳酸甲酯转化

以硅胶为载体,碱金属磷酸二氢盐MH₂PO₄ (M=Li,Na,K)为原料,利用浸渍法制备了3种硅胶负载的含有不同碱金属阳离子的聚合磷酸盐催化剂MH₂PO₄/SiO₂。在固定床连续流动反应器上考察了不同碱金属阳离子对聚合磷酸盐催化乳酸甲酯转化生成丙烯酸和丙烯酸甲酯的影响。3种催化剂中,NaH₂PO₄/SiO₂催化生成丙烯酸和丙烯酸甲酯的总选择性最高,380℃时,乳酸甲酯转化率为99.5%,目标产物选择性可达52.0%。催化剂表征及量子化学计算的结果表明,碱金属阳离子的性质影响聚合磷酸盐链末端P—OH的酸性和催化剂的表面酸量,导致3种催化剂上乳酸甲酯转化成丙烯酸和丙烯酸甲酯的选择性的差异。     

络合试剂对溶胶凝胶燃烧法合成LaCoO3的物化性能及对VOCs催化净化效果的影响

分别以甘氨酸、柠檬酸和丙烯酰胺辅助柠檬酸为络合试剂,采用溶胶凝胶燃烧法合成LaCoO_3复合氧化物,并对它们进行XRD、BET、SEM及O_2-TPD分析.实验结果表明,三种络合剂制备得到的产物均为纯钙钛矿LaCoO_3相;丙烯酰胺辅助柠檬酸溶胶凝胶燃烧法制得的LaCoO_3颗粒均匀且较小,比表面积最大,其O_2-TPD曲线中的峰面积最大,对苯完全催化氧化效果最好.     

以Er/Ni为催化剂合成碳纳米管及其生长机制以Er/Ni为催化剂合成碳纳米管及其生长机制

以Er/Ni为催化剂采用直流电弧放电法合成单壁碳纳米管(SWNTs), 并用扫描电子显微镜、 透射电子显微镜、 拉曼光谱及X射线衍射对电弧放电后 的产物进行表征. 结果表明, 以Er/Ni为催化剂与Y/Ni和Ho/Ni为催化剂合成碳纳米管的直径分布相近, 其直径分布为1.35~1.65 nm, 以1.5 nm为直径的碳纳米管占多数. 对阴极沉积物的X射线衍射分析可知, 稀土元素Er在电弧放电过程中形成稀土碳化物是合成SWNTs产率高的重要因素. 