西藏拉萨市大气气溶胶~(10)Be及其季节变化

2006年8月～2007年7月,在西藏拉萨市西郊(29°38′N,91°01′E,3640ma.s.l.)采集了30个大气总悬浮颗粒物(TSP)样品,利用加速质谱器(AMS)测试了样品的10Be浓度.拉萨市近地面10Be全年平均浓度为14.14×104atmos/m3.大气对10Be的湿清除作用较小,10Be可以作为反映青藏高原地区上层大气动力过程的指标.10Be浓度春季较高,NCEP资料分析表明,2～6月高空大气以从平流层向对流层输送为主,可能是造成春季高10Be浓度的主要原因.夏季末与秋季初(8～9月),10Be浓度的低值与青藏高原臭氧总量低值时间上表现出一致性,NCEP资料分析表明10Be和臭氧可能共同受到大气从对流层向平流层输送的影响.     

瓦里关山近地面气溶胶中7Be和210Pb的观测及其对臭氧浓度变化的示踪

2002年10月到2004年1月在青海省瓦里关山全球大气本底观象台开展了以周频次的近地面气溶胶中同位素⁷Be和²¹⁰Pb比活度采样分析, 并与同期近地面臭氧浓度的变化进行比较. 研究表明: 瓦里关山地区⁷Be和²¹⁰Pb比活度具有天气时间尺度的短期振荡特征, ²¹⁰Pb在夏季有明显的低值而7Be的季节性特征并不是很明显, 与全球其他高山站点已测的结果相比, 瓦里关地区⁷Be, ²¹⁰Pb比活度值高; 近地面臭氧与⁷Be比活度的变化趋势一致, 臭氧与⁷Be/²¹⁰Pb之间比臭氧与⁷Be之间有更高的相关性. 从同位素测定可以看出, 垂直输送对该地区近地面臭氧的收支平衡有显著的贡献.     

卫星遥感监测中国地区对流层二氧化碳时空变化特征分析

利用北半球5个地面本底站和飞机观测CO₂浓度对AIRS(atmospheric infrared sounder)反演得到的对流层中层CO₂产品进行验证, 结果显示AIRS反演结果与地面观测和飞机观测结果一致性较好, 月平均偏差小于3 ppmv, 可以用于分析研究对流层CO₂的时空分布特征. 利用AIRS 近6年观测数据(2003年1月~2008年12月)分析研究显示: 北半球是CO₂的高值区, 且呈逐年增长态势. 其中, 中国地区的年增长率约为2 ppmv, 与美国、欧洲、澳大利亚、印度等地区相当, 略低于加拿大和俄罗斯. 由于自然条件和工业布局的影响, 中国地区对流层CO₂总体呈现北高南低的分布规律, 在35°~45°N形成4个高值中心, 云南地区为CO₂低值分布区. 中国区域对流层CO₂季节变化特征显著, 高值出现在春季, 低值出现在秋季.     

白光LED用单一基质Ca10(Si2O7)3Cl2:Eu2+,Mn2+ 白色发光材料特性研究

采用高温固相法制备了单一基质Ca₁₀(Si₂O₇)₃Cl₂:Eu²⁺,Mn²⁺白色发光材料, 研究发现材料适于近紫外光激发, 发射高亮度的白色光. Eu²⁺发射中心形成峰值为426和523 nm的特征宽谱, 通过Eu²⁺向Mn²⁺的能量传递, 形成了峰值为585 nm的宽谱发射; 红、绿、蓝三色发射带叠加后, 在同一基质中实现了白光发射. 利用Dexter电多极相互作用的能量传递公式, 得出Ca₁₀(Si₂O₇)₃Cl₂中Eu²⁺对Mn²⁺的能量传递属于电偶极-电偶极相互作用引起的共振能量传递. 利用InGaN管芯(370 nm)激发Ca₁₀(Si₂O₇)₃Cl₂:Eu²⁺,Mn²⁺材料, 获得了很好的白光发射, 测得的色坐标为(x = 0.323, y = 0.327), 色温为5664 K, 显色指数为85%.     

青藏高原及其邻近地区上空平流层-对流层之间大气的质量交换

利用卫明莹1987年提出的直接诊断分析方法,使用1978～1996年逐日的NCEP资料,讨论了青藏高原及其邻近地区上空平流层-对流层之间大气质量交换,同时还利用1988-07～1993-12逐月的SAGE资料,计算了100hPa上的气溶胶和臭氧的年际变化情况.结果表明:（1）青藏高原及其邻近地区夏季以对流层大气穿过对流层顶进入平流层的输送为主,这种输送的范围和强度在盛夏7～8月份最强,出现了两个极大值中心,分别位于孟加拉湾北部和青藏高原东南侧,高原上空也为一大值区,只是比前两者小一些;冬季则以平流层大气下沉进入到对流层的输送为主,此向下的运输在1月份强度最强.（2）就青藏高原及其邻近地区上空平流层-对流层之间19年平均夏季总的质量交换来看,青藏高原及其邻近区域上空穿越对流层顶有净的对流层大气质量输送到平流层,其大小约为14.84×10~(18)kg.由此推出夏季青藏高原与青藏高原东南侧及孟加拉湾北部连成一片的区域是其周围低层大气向对流层高层及平流层低层输送的一个重要的物质通道.（3）青藏高原及其邻近地区穿越对流层顶的质量有可能将该地区中、低层气溶胶粒子携带到对流层顶附近,致使该地区对流层顶附近气溶胶浓度增大,而使臭氧浓度减小.     

中国东部季风区大气降水δ18O的特征及水汽来源

季风环流是水汽输送的重要载体, 它通过影响和制约大尺度水汽输送场的分布和水汽收支状况对季风区的降水产生影响. 对我国受季风影响最为显著的东部地区大气降水中稳定氢氧同位素的研究将有助于对季风降水机制的理解. 2005~2006年各月, 在中国大气降水同位素观测网络(CHNIP)位于该地区的17个观测站点进行了月大气降水样品的采集. 根据得到的274组稳定氢氧同位素组分所建立的局地大气降水线方程δD = 7.46δ18O + 0.90, 反应了该地区独特的局地气候特点. δ¹⁸O值由沿海向内陆地区逐渐贫化, 并且南部和东北地区δ¹⁸O值年内变化存在周期性. 不同地区影响降水同位素的气候因子不同, 由南向北, 温度效应逐渐增强, 降水量效应由全年存在变为只在主要降水期存在. 控制δ¹⁸O的地理因子存在差异: 南部和华北地区为高程, 东北地区是纬度. 此外, δ¹⁸O对季风的进退、雨带的移动以及台风/强热带风暴等强对流天气的运动路径有一定的示踪作用.     

西、中太平洋铁锰结壳生长年龄: 超微化石与10Be测年的对比

对西太平洋M1-1结壳与中太平洋A1-1结壳(该结壳未发现化石)的超微化石及¹⁰Be同位素分析和测年结果表明: 超微化石生物地层与¹⁰Be同位素地层所反映的结壳生长时间有着较好的一致性. 两结壳都有3层生长层, 最老的生长层生长于中新世, 地质时间为12.80 Ma. 来自中太平洋的A1-1结壳的最大生长速率(8.11 mm/Ma)、最小生长速率(1.92 mm/Ma)及平均生长速率(3.47 mm/Ma)均大于西太平洋M1-1结壳的最大生长速率(2.93 mm/Ma)、最小生长速率(0.47 mm/Ma)及平均生长速率(0.94 mm/Ma).     

[Hg(SCN)4]2-与蛋白质相互作用的共振瑞利散射光谱及其分析应用

在pH 1.0~4.5 的稀硫酸介质中, [Hg(SCN)₄]^2-配阴离子与人血清白蛋白(HSA)、α-糜蛋白 酶(α-Chy)、牛血清白蛋白(BSA)、溶菌酶(Lyso)和γ-球蛋白(γ-G)等蛋白质反应形成复合物, 此 时将导致共振瑞利散射(RRS)的显著增强, 也能引起吸收光谱的变化和荧光猝灭, 同时还观察 到圆二色(CD)光谱特征的改变. 本文主要研究[Hg(SCN)₄]^2-蛋白质复合物的RRS 光谱特征、适 宜的反应条件和影响因素, 以及分析化学性质, 并以[Hg(SCN)₄]^2-Lyso 体系为例, 结合吸收、荧 光和圆二色光谱的变化, 对复合物的结合位点、结合模式以及散射增强的原因进行了讨论. RRS 法具有较高的灵敏度, 它对不同蛋白质的检出限在4.6~10.8 ng/mL 之间, 据此建立了 以[Hg(SCN)₄]^2-配阴离子作探针测定人血液和尿液中蛋白质的新方法.     

在烟道中脱除NOx 并生成HNO3 的方法

为了解决目前气体电离放电脱硝方法存在的等离子源体积庞大、能耗高、NO_x 脱除率低以及需要依靠传统脱硝方法的协同作用等问题, 拟用小流量、高浓度的氧活性粒子[O₂⁺, O(¹D),O(³P), O₃]、引发剂HO₂^- 分别注入烟道中, 与烟气中水反应生成·OH, 在无吸收剂、催化剂、氧化剂及其他技术协同作用下, 实现了烟道中·OH 快速氧化脱除大烟气量中的微量NO_x 并生成HNO₃ 溶液的整个反应过程, 等离子体反应管道长度为1~8 m. 实验结果表明, 氧活性粒子与NO_x 摩尔比值决定了脱除率, 摩尔比选择在2~3 为宜, 此时NO_x 脱除率将达到95%左右, 回收酸液中NO₃^-回收率达到58.1%; NO_x 脱除率随着实验气体温度增高而下降; O₂ 含量增加对脱硝效果有20%左右的影响; H₂O含量大于4%时脱硝率处于最高值. 可见本方法不但解决气体电离放电脱硝存在的问题, 同时又为大气污染治理提供一种绿色新方法.     

6063铝合金铈锰转化膜的研究

以Ce(NO₃)₃ 和KMnO₄为主盐, NaF 为促进剂, 在6063铝合金上制备Ce-Mn转化膜. 分别采用扫描电子显微镜(SEM), 显微能谱分析仪(EDS)和X-射线光电子能谱仪(XPS), 研究 Ce-Mn转化膜的形貌, 成分和元素价态. 结果显示Ce-Mn转化膜在6063铝合金表面生成, 膜主要由铈(三价和四价)和锰(四价)的氧化物和氢氧化物组成. 室温时在3.5% NaCl水溶液中, 采用动电位极化曲线(Tafel)和交流阻抗(EIS)研究Ce-Mn转化膜的耐腐蚀能力, 结果表明经Ce-Mn转化液处理后, 铝合金的腐蚀电流密度从1.929 ΩA/cm²下降到0.0916 ΩA/cm², 铝合金表面膜电阻从10 k•cm²增加到200 k•cm², Ce-Mn转化膜具有很好的耐腐蚀能力, 达到Cr(+3)转化膜的水平.     

青藏高原西部降水中δ18O变化特征及其气候意义

根据青藏高原西部阿里地区狮泉河和改则二站点降水中δ¹⁸O实测值和相关气象资料, 研究发现, 在一定程度上, 温度能够影响狮泉河和改则二站点降水中δ¹⁸O变化. 在夏季, 特别是同一降水过程中, 两个站点降水中δ¹⁸O变化趋势非常一致, 且在季风活跃期, 降水中δ¹⁸O都出现多次明显的低值, 这与西南季风水汽输送密切相关, 而在季风间歇期, 降水中δ¹⁸O仍然表现相对高值, 水汽主要来源于局地水汽的再循环; 在非季风时段, 降水中δ¹⁸O与温度的正相关性都更为显著, 该研究区域降水的水汽主要受局地环流和西风环流控制. 另外, 该研究区域的蒸发条件也同样影响降水中δ¹⁸O变化. 通过该区域及其毗邻地区降水中δ¹⁸O空间分布特征的研究, 揭示了5月底或6月初始至8月底或9月初是青藏高原不同水汽来源的一个重要的时间分界线, 而在空间上, 位于青藏高原北部的西昆仑山与唐古拉山是一条重要的气候分界线.     

奥运期间北京地区卫星监测NO2柱浓度的变化

利用美国Aura卫星装载的OMI仪器观测反演得到的对流层NO₂柱浓度资料, 通过与北京近年(2005～2007年)同期及其与周边城市天津和唐山的综合比较, 评估了北京奥运空气质量保障措施的实施效果. 奥运会期间华北地区对流层NO₂柱浓度分布图像资料清楚地说明了北京市实施奥运空气质量保障方案的显著效果, 北京市NO₂柱浓度明显低于周边城市天津和唐山, 而2005～2007年同期三地具有大致相同的NO₂柱浓度. 进一步定量评估给出了保障措施关键时期2008年7~8月北京地区对流层NO₂柱浓度下降了约40%的结果.     

白光LED用LiCaBO3:Ce3+材料发光特性研究

采用固相法制备了LiCaBO₃:Ce³⁺发光材料. 测得LiCaBO₃:Ce³⁺材料的发射光谱为不对称的单峰宽谱, 主峰位于428 nm处; 监测428 nm发射峰时所得材料的激发光谱为主峰位于364 nm的宽谱. 通过Van Uitert公式证明Ca在LiCaBO₃中只存在一种晶体学格位, 造成LiCaBO₃:Ce³⁺材料非对称发射的原因是Ce³⁺离子能级劈裂. 研究了Ce³⁺浓度对LiCaBO₃:Ce³⁺材料发光强度的影响, 结果显示随Ce³⁺浓度的增大, 发光强度呈现先增大后减小的趋势, 在Ce³⁺浓度为3%(摩尔分数)时到达峰值, 根据Dexter理论, 其浓度猝灭机理为电偶极-偶极相互作用. 引入Li⁺, Na⁺和K⁺作为电荷补偿剂, 发现LiCaBO₃:Ce³⁺材料的发射强度均得到了明显增强. 利用InGaN管芯(370 nm)激发LiCaBO₃:Ce³⁺材料, 呈现很好的蓝白光发射, 测得的色坐标为(x = 0.287, y = 0.290).     

高比表面积Y2O3:Er3++TiO2 的制备及上转换发光特性研究

采用共沉淀法和sol-gel 法制备了Y₂O₃:Er³⁺, Y₂O₃:Er³⁺/Yb³⁺和Y₂O₃:Er³⁺+TiO₂ 三种样品.通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积仪、紫外可见分光光度计及荧光光谱仪分析和测试了样品的表面形貌、比表面积、孔隙度、紫外可见吸收光谱和室温下的荧光光谱. SEM 和TEM 测试表明共沉淀法制备的样品发光离子分散性很好; sol-gel 法制备的Y₂O₃:Er³⁺+TiO₂ 表面分布着许多的介孔, 颗粒直径在10 nm 左右. 对3 种样品的孔径分布和表面积测试表明, Y₂O₃:Er³⁺和TiO₂ 复合后的性质不是两种物质性质的简单叠加, 其比表面积高达135.991 m²/g, 是纯Y₂O₃:Er³⁺的4.8 倍, 是纯Degussa P25 TiO₂ 的2.5 倍, 如此高的比表面积有利于提高TiO₂ 的光催化性能. 样品的荧光光谱显示其在388, 500 和570 nm 的可见光激发下分别对应在237, 395 和467 nm 处各有一个上转换发光峰.       

富勒烯衍生物C60(OH)x(O)y在生物体内的分布

对富勒烯衍生物的生物活性研究结果表明它们可能在医药领域存在巨大的潜在应用价值.为了能了解作为药物或药物载体的C₆₀衍生物在生物体内的分布,用临床上用得最多的显像核素^99mTc对C₆₀的一种简单水溶性衍生物C₆₀(OH)_x(O)_y进行标记, 使用γ 计数器测定标记物在小鼠体内各脏器和组织中放射性以及SPECT(单光子发射计算机断层)对注射有标记物的新西兰大白兔进行显像来确定C₆₀衍生物在生物体内的分布和代谢行为.结果表明,标记物能很快被组织吸收,其中头颅骨、胸骨、脊椎、四肢蜂窝、肝脏、脾摄取较高. 除脑以外,在其他各脏器的清除速度均不快,化合物可能通过肾脏和消化道排泄.生物分布与Yamago等人的实验结论不一致,讨论了造成差异的可能原因.C₆₀ 本身在多大程度上左右C₆₀衍生物在生物体内的分布,有待进一步的研究.     

秦岭“太白冰期”冰坎宇宙成因核素~(10)Be定年

太白山(3767 m)是我国东部公认发育过第四纪冰川的山地,研究该区的第四纪冰川发育历史以及规模对第四纪环境演变具有重要的科学意义.然而,本区的第四纪冰川发生时代长期以来没有得到很好的解决,只有外国学者Rost在黑河谷地上游的内侧碛垄进行热释光(TL)断代,认为冰川发生的时限距今大约19 ka,对应末次冰盛期.本文运用陆生宇宙成因核素法(TCN)对三爷海、二爷海冰坎基岩暴露面进行了10Be定年,时代距今为18.62±1.08~16.87±0.95,16.88±1.08~15.07±0.92 ka,表明该区在末次冰期晚期经历了显著的冰川作用.根据三爷海到二爷海的直线距离和高差以及两级冰坎的平均暴露年代,在不考虑晚冰期和冰后期气候差异的情况下,推断冰川在水平和垂向上的退缩速度分别为0.396和0.09 m a?1,冰川在0.73~1.3 ka之间脱离山顶,永久积雪从此消失不见.     

贡嘎山东坡植物和土壤有机质的δ13C差异

通过对贡嘎山东坡地表植被、凋落物、土壤有机质δ¹³C值的分析, 结果显示贡嘎山东坡地表植被、凋落物、0~5, 5~10和10~20 cm土壤有机质的δ¹³C值均随海拔的升高先减小后增大, 即从海拔1200~2100 m, δ¹³C值逐渐变小, 从2100~4500 m, δ¹³C值则逐渐变大. 植被、凋落物和土壤有机质δ¹³C值沿海拔高度的这种变化是与C3, C4植物的分布有关, C4植物仅仅生长于海拔高度低于2100 m的环境中, 而C3在所有海拔都存在. 植被、凋落物和土壤有机质三者间的δ¹³C有显著的正相关, 凋落物、0~5 cm层、5~10 cm层和10~20 cm土壤有机质δ¹³C较植被分别平均偏正0.56‰, 2.87‰, 3.04‰和3.49‰. 在综合考虑工业革命以来大气CO₂浓度和δ¹³C值变化对植物同位素的影响后, 我们认为1.57‰可能是利用古土壤有机质δ¹³C进行古生态重建时应该考虑的最小修正值.     

Al2O3 绝缘栅SiC MIS 结构基本特性的研究

采用原子层淀积(ALD)方法在4H-SiC(0001)8°N-/N+外延层上制备了超薄(~4 nm)Al₂O₃ 绝缘栅高介电常数SiC MIS 电容. 通过对Al₂O₃ 介质膜以及Al₂O₃/SiC 界面微结构和电学特性 分析表明, 实验所得Al₂O₃ 介质膜具有较好的体特性和界面特性, Al₂O₃ 薄膜的击穿电场为25 MV/cm, 并且在可以接受的界面态密度(2×10¹³ cm^-2)下具有较小的栅泄漏电流(8 MV/cm 电场 下漏电流密度为1×10^-3 A/cm^-2). 电流-电压测试分析表明, 在FN 隧穿条件下, SiC/Al₂O₃ 之间的 势垒高度为1.4 eV, 已达到制作SiC MISFET 器件的要求. 同时, 在整个栅压区域也受 Frenkel-Poole 和Schottky 机制的共同影响.     

Q235钢在潮湿SO2环境中的初期腐蚀锈层的表征

研究了Q235钢在不同SO₂浓度48 h的初期腐蚀行为, 分析了在不同条件下Q235钢的初期腐蚀行为, 发现SO₂浓度0.05%为一临界点, 此时Q235钢的腐蚀深度达到最大, 随后再提高SO₂浓度, 腐蚀深度随之降低. 同时运用扫描电子显微镜(SEM/EDAX)、Fourior变换红外光谱(FTIR)和XRD对Q235钢的表面形貌和腐蚀产物进行了分析, 发现当SO₂浓度为0.5%时, 出现了三种不同形貌的产物层, 并且在产物中发现了SO₃^2-, 讨论了不同条件下锈层中S元素的作用, 并对SO₃^2-的生成机制进行了分析, 阐述了Q235钢在不同SO₂浓度下的腐蚀机理.     

南海珊瑚礁夏季是大气CO2的源

分别于2008 和2009 年夏季对南海南沙群岛永暑礁(环礁)、西沙群岛永兴岛(岛礁)和海南三 亚鹿回头岸礁进行了海-气CO₂ 交换的连续观测. 结果表明: (1) 南海珊瑚礁区表层海水和大气 _pCO₂ 存在明显的日周期变化, 白天下降, 晚上上升; (2) 不同礁区大气_pCO₂ 日变幅小, 而表层海水 _pCO₂ 日变幅较大, 永暑礁潟湖为~70 μmol mol^-1, 鹿回头及永兴岛礁坪分别为264~579 μmol mol^-1 和420~619 μmol mol^-1, 鹿回头礁外为324~492 μmol mol^-1; (3) 不同礁区海-气CO₂交换通量也有较 大差异, 永暑礁潟湖为0.4 mmol CO₂ m^-2 d^-1, 永兴岛礁坪为4.7 mmol CO₂ m^-2 d^-1, 鹿回头湾为9.8 mmol CO₂ m^-2 d^-1, 表明南海珊瑚礁在夏季是大气CO₂ 的源. 在水深较浅的礁坪, 生物代谢是海水 _pCO₂ 变化的主要驱动因素, 而较深的潟湖或礁外, 水动力条件和生物代谢共同作用影响海水_pCO₂ 的变化. 相对于大洋区, 无机碳代谢对珊瑚礁区海水_pCO₂ 的变化有更显著的影响.