合成二甲醚过程中的多功能催化协同效应

借助甲醇合成催化剂C207与HZSM-5及γ-Al2O3组成的多功能催化剂,应用协同效应原理解释与分析了催化剂制备方法、组成、反应条件等对合成气直接制二甲醚的影响。实验发现,当使用脱水性能差的催化剂时,体系达到最佳协同的温度高于脱水性能好的催化剂。实验结果还表明增大空速及体系CO2浓度过高时,体系协同效应差。     

固定床一步法合成二甲醚的催化剂研究

通过共沉淀浸渍法,制备出合成气一步法制二甲醚的具有甲醇合成功能和甲醇脱水功能的双功能催化剂,加入助剂硼酸对其进行改性,并在固定床连续反应器内进行实验。确定了含硼量对催化剂催化效果的影响,含硼量增大,转化率。选择性呈先增大后减小的趋势,含硼0.5％的催化剂效果最佳。对温度、压力、空速和氢碳摩尔比等反应条件的考察结果显示,当温度280℃、压力4．0MPa,空速1500h^-1、氢碳摩尔比1．5时,催化剂具的活性和洗择性达到最好,CO转化率为66．8％,DME的选择性为50．7％,DME的收率为33．9％。     

直接合成二甲醚催化剂Cu-Zn-Al-Fe/HZSM-5的研究

采用水热法合成Cu-Zn-Al-Fe催化剂,使用HZSM-5作载体,考察了硝酸盐溶液浓度、老化温度、Fe含量对催化剂的影响.对制备的催化剂进行了SEM,BET,FT-IR和XRD检测.在4MPa,260℃,H2和CO2体积分数比为3的条件下,由二氧化碳加氢直接合成二甲醚(DME).结果表明:硝酸盐质量分数为10%,老化温度为150℃时制备的催化剂粒径最小,约500 nm,比表面积达200.6m2/g.在Fe的质量分数为5%时CO2的转化率达41.4%,DME的选择性达45.2%.     

生物质合成气一步法合成二甲醚CuZnFeZr/HZSM-5催化剂的研究

以玉米秸秆热解气化所产生的生物质合成气为原料,研究了一系列催化剂的催化性能,其中优选出的CuZnFeZr/HZSM-5催化剂显示了较高的原料气CO转化率以及目标产物二甲醚的选择性.同时系统研究了温度、压力、空速等反应条件对于该反应的影响.通过实验优化得到适合该催化剂的反应条件为:反应温度260～270℃、反应压力约3.0 MPa,合成气空速为1500 h-1.     

M-（CuO-ZnO-MnO2）/ZSM-5催化剂合成二甲醚性能研究

用浸渍法制备了以(CuO-ZnO-MnO2)/ZSM-5为基体,含Co、Cd、Ni、Ce、Zr助剂的系列催化剂,在连续加压微分反应器中考查了它们对甲醇脱水合成二甲醚催化性能.研究发现:CuO-ZnO-MnO2-NiO/ZSM-5在温度280℃左右、压强为2.2 MPa下催化性能最好,二甲醚转化率达42.935%.     

合成二甲醚浆状催化剂的制备条件研究

介绍了二甲醚及其催化剂的合成方法.分别使用不同的溶剂置换凝胶中的水,并对催化剂进行活性评价和性能表征.通过实验证实不同置换溶剂对催化剂活性的影响.     

二甲醚合成的研究进展

论述了二甲醚的性质、用途及其生产方法，介绍了合成气一步法生产二甲醚反应体系的热力学性质、反应工艺、催化剂及其研究进展。     

合成方法对于生物质合成气一步法合成二甲醚催化剂性能的影响

以Cu-ZnO-Fe2O3-ZrO2作为甲醇合成活性组分并以HZSM-5作为甲醇脱水活性组分用3种不同的方法合成了催化剂,对催化剂进行了XRD和BET表征.研究了3种合成方法对于生物质合成气一步法制二甲醚Cu-ZnO-Fe2O3-ZrO2/HZSM-5催化剂催化性能的影响,结果表明,合成方法对于活性组分的分散度有很大的影响,从而进一步影响催化剂对于该反应的催化活性及目标产物的选择性.     

二氧化碳加氢合成二甲醚CuO—ZnO／HZSM—5催化剂的研究

在CuO-ZnO/HZSM-5双功能催化剂上进行了CO2加氢合成二甲醚的研究,实验结果表明,CuO-ZnO是CO2加H氢合成二甲醚双功能催化剂的加氢组分,HZSM-5是脱水组分,二者应尽可能地紧密结合,以便充分发挥二者的“协调”和“促进”作用;CuO-ZnO与HZSM-5的最佳配比为9：1（重量比）。通过DTA,XRD,TPR,H2－TPD,CO2－TPD,BET等方法对双功能催化剂进行表征。考察了催化剂的还原、吸附等特性,得到一些有意义的结果。     

合成气一步法合成二甲醚的研究进展

介绍了二甲醚的用途和发展前景，综述了一步法合成二甲醚与传统两步法合成二甲醚的区别是一步法用合成气直接合成二甲醚，没有中间过程，操作费用低，对合成气一步法合成二甲醚工艺的发展近况，国内外几种典型的工艺流程以及操作参数和特点，国内在一步法合成二甲醚工艺和催化剂方面的研究进展等进行了较详细的报道。     

三相淤浆床中合成气直接合成二甲醚双功能混合催化剂的失活研究

用双功能混合催化剂在三相淤浆床反应器中进行合成气直接合成二甲醚,考察双功能混合催化剂在三相床中的稳定性和失活现象。探讨了合成气含水蒸气对合成二甲醚以及合成甲醇的影响。分析了三相淤浆床反应器中直接合成二甲醚催化剂的失活原因,认为反应中生成的水是催化剂活性降低的原因之一。氨的程序升温脱附、X射线衍射、X光电子能谱表征结果证实甲醇合成催化剂中活性组分Cu晶粒的长大及甲醇合成催化剂中Cu元素流失导致双功能催化剂活性降低。     

合成气一步法合成二甲醚的研究进展

介绍了二甲醚的用途和发展前景 ,综述了一步法合成二甲醚与传统两步法合成二甲醚的的区别是一步法用合成气直接合成二甲醚 ,没有中间过程 ,操作费用低 .对合成气一步法合成二甲醚工艺的发展近况、国内外几种典型的工艺流程以及操作参数和特点、国内在一步法合成二甲醚工艺和催化剂方面的研究进展等进行了较详细的报道     

CuMn2O4/HZSM-5催化二甲醚水蒸气重整制氢的试验研究

摘要： 搭建了二甲醚水蒸气重整制氢的小样模拟台架,并制备了二甲醚重整制氢催化剂.研究了不同水解活性组分、甲醇重整活性组分和煅烧温度下的尖晶石复合催化剂对二甲醚水蒸气催化重整制氢性能的影响.结果发现：不同水解活性组分中,HZSM 5（硅铝摩尔比r=n(SiO2)/n(Al2O3)=38）的双功能催化剂的H2产率最高;甲醇重整活性组分中,铜锰尖晶石结构催化组分（CuMn2O4）的双功能催化剂的H2产率最高;煅烧温度对CuMn2O4双功能催化剂的催化效果有明显影响,其中煅烧温度为700 °C时H2产率最高.     

硅铝配比对浆态床一步法制二甲醚的催化剂性能影响

采用分步沉淀法,以TEOS(正硅酸乙酯)为硅源制备了Cu-Zn-Si-Al双功能浆状催化剂。用XRD,TPR,NH3-TPD-MS等表征手段对催化剂结构性能进行了分析。结果表明,不同硅铝配比对催化剂性能有较大影响,随硅铝摩尔比增加,催化剂的还原性能增强;当硅铝摩尔比为1∶1时,催化剂具有最佳的催化性能。经分析认为,催化剂分散性能及催化剂中弱酸位的多少是影响其活性的主要因素。     

淤浆床二甲醚合成反应器气含率

在淤浆床反应器中,考察了表观气速、催化剂同含率、液体种类对气含率的影响。结果表明：气含率随着表观气速的增加而增加。在空气-水体系中的气含率略大于空气-医用液体石蜡油-催化剂体系的气含率。并推测了经验气含率关联式。     

合成气制备工艺和二甲醚合成工艺的集成

在固定床反应器中,用3种典型的天然气造气工艺制备的合成气制备二甲醚,考察了温度、压力、空速等反应条件对催化剂性能的影响．实验结果表明,由于合成气一步法合成二甲醚是一个体积减小的反应,随着压力的增加,CO转化率增加;随着空速的增加,CO转化率降低;随着温度的升高,CO转化率先增加,达到一定值后,逐渐开始下降．分别用丹麦Topscpe甲醇合成催化剂和国产甲醇合成催化剂制备了DME合成催化剂,对其性能进行比较发现,前者具有较好的低温催化性能．用CH4-Air-H2O-CO2转化工艺制备的合成气,即含氮合成气合成二甲醚在适当增加压力的条件下,可取得较高的CO单程转化率和二甲醚回收率,且天然气的消耗量较少．