以活性炭为载体的负载型催化剂的SCR脱硝性能

通过浸渍法负载Fe,Cr,Cu,Mn等过渡金属组分,制备以活性炭为载体的低温、廉价、高效的负载型催化剂,用于SCR脱硝.实验研究了活性组分、负载量、反应温度、氧气含量、表观流速等不同参数对催化剂脱硝效率的影响.结果表明,Mn的活性比Cu,Cr以及Fe的活性大,能更好地促进催化剂的催化脱硝;多组分催化剂催化脱硝效率要比单组分的脱硝效率高;活性炭载体上负载8%的Mn,Cu,Cr,Fe时,催化剂脱硝效率最佳;在一定氧气含量下,催化剂脱硝效率要比无氧时的脱硝效率高;在所制备的以活性炭为载体的负载型催化剂中,8Mn-8Fe/AC催化剂性能最稳定,催化脱硝效率最佳.     

改性活性炭纤维负载锰铈复合氧化物低温选择性催化还原脱硝

采用Ce-MnOx/ACFN对烟气进行低温选择性催化还原脱硝实验,分别考察了活性炭纤维(ACF)改性、Ce-MnOx负载量和Ce/Mn摩尔比以及操作条件对脱硝效率的影响.在70～110℃条件下,Ce-MnOx/ACFN作为选择性催化还原脱硝的催化剂具有良好的活性,其脱硝效率随烟气温度升高而升高.催化剂载体活性炭纤维经硝酸改性后脱硝效率有明显提高.随着Ce-MnOx负载量增加和Ce/Mn摩尔比增加,脱硝效率先升高后降低.随着入口烟气NH3/NO摩尔比增加,脱硝效率先升高后趋于稳定.当入口烟气中水蒸气体积分数大于8%时,脱硝效率随其增加而降低.     

低温下CO选择性催化还原NO_x的实验研究

进行了CO作为还原剂选择性催化还原低温烟气中NO_x的实验.主要考察了反应温度、活性金属负载质量比、活性金属种类3个因素对脱硝效率及CO转化率的影响.结果表明:考察温度窗口内(100~180℃),随着反应温度的升高,Cu-Co/Al_2O_3催化剂的NO脱除率逐渐升高,Cu-Mn/Al_2O_3催化剂的NO脱除率先升高后降低,CO转化率不断增大;随着活性金属负载质量比的改变,实验工况下Cu-Co/Al_2O_3和Cu-Mn/Al_2O_3催化剂活性金属负载质量比均为1.5时催化剂的脱硝性能最优;Cu-Mn/Al_2O_3的整体NO脱除率高于Cu-Co/Al_2O_3;8种催化剂中活性金属负载质量比为1.5的Cu-Mn/Al_2O_3催化剂在160℃下脱硝效果最好.     

CO_2催化加氢合成醇及催化剂表征

本文研究了分子筛负载双金属催化剂的制备和反应条件对CO_2加氢合成甲醇、乙醇的催化性能的影响。详细考察了活性组分、分子筛种类、稀土添加剂、pH值及Cu/Ru比等的影响。讨论了反应温度、压力和H_2/CO_2比对催化剂活性和选择性的影响,并用XPS和FT-IR对催化剂进行了表征。     

类水滑石负载铜基催化剂的CO还原NO催化性能的研究

采用共沉淀法制备Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT型类水滑石,再负载不同比例的Cu O,得到一系列Cu O/Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT催化剂。通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱分析(LRS)、N2吸附脱附分析(BET)、程序升温还原(H2-TPR)、原位红外漫反射(in situ DRIFTS)对样品表征,并且通过CO还原NO研究不同Cu O负载量的催化剂的催化性能。结果表明:8%Cu O/Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT中的活性组分Cu O有较好的分散性,催化剂的还原能力最强,催化活性最好。NO转化率在200℃下就能达到100%,同时也具有较高的选择性,230℃下N2选择性达到100%。当负载量为5%时,负载的Cu O占据了载体表面一些活性位点,使得催化活性和选择性均比未负载的效果更差。当负载量8%的时候,随着负载的Cu O量的增加,Cu3Ce0.2Al0.8-O的前驱体表面的活性位点被Cu O慢慢地覆盖,比表面积减小,使得催化活性下降,还原能力降低,最终达到负载阀值时,尽管Cu O的负载量仍然在增加,但是催化剂的活性和选择性均保持不变。     

负载型金-银双金属催化剂低温催化尾氯脱氢性能

以Al_2O_3作为载体,采用阴离子浸渍法和等体积浸渍法制备负载型金-银双金属催化剂,并使用固定床反应器考察在低温条件下,不同的焙烧温度、还原温度等对催化剂尾氯催化脱氢性能的影响。结果表明,Au-Ag双金属催化剂的最佳制备条件为:Au负载量为0.4%,Ag负载量为0.7%,制备的Au-Ag/Al_2O_3催化剂在反应温度为100℃时,脱氢的氢气转化率达94.58%,氢氧反应选择性达59.28%.     

La_(1-x)Ce_xMnO_3/赤铁矿催化剂的制备与低温SCR脱硝特性

采用柠檬酸络合浸渍法在赤铁矿上负载活性物质锰酸镧(LaMnO_3),并通过调节Ce离子掺杂量、活性物质负载量,制备了一系列用于烟气SCR脱硝的催化剂.实验考察了NH3还原剂条件下La1-xCexMnO3/赤铁矿催化剂的低温催化脱硝活性,采用XRD,BET,H2-TPR和NH3-TPD等表征方法对催化剂晶体结构、比表面积和氧化还原性等进行研究.结果表明,LaMnO_3/赤铁矿催化剂具有较好的催化活性,Ce的适量掺杂可改善LaMnO_3/赤铁矿催化剂的氧化还原能力、NH3分子的吸附能力和表面微观形貌,并使活性物质均匀负载在载体表面上,促使反应物NH_3,O_2,NO更容易吸附在催化剂表面发生反应,提高脱硝效率,改善LaMnO_3/赤铁矿催化剂的低温活性,La0.8Ce0.2MnO_3/赤铁矿催化剂在空速9000h-1,180℃条件下催化还原NO转化率可达98%.     

生物油加氢提质中Cu基催化剂的研究

生物质快速热解制取的生物油含水含氧量高,具有黏度大、热值低、腐蚀性强等特点,不适宜直接作为燃油使用,因此,需要将生物油经加氢提质成高品质的液体燃料.选取具有代表性的生物油模型化合物糠醛为研究对象,并对其催化加氢机理进行研究.通过湿法浸渍制备了一系列Si-Al分子筛负载的不同Cu含量的催化剂,并与Cu/C、Ni/Si-Al、商业Pd/C催化剂的催化活性进行比较,研究载体、活性组分、负载量对催化剂活性的影响.结果表明,在糠醛加氢生成糠醇的反应中,Cu基催化剂具备最高的选择性.     

可商业化催化剂Cu/γ-Al2O3的制备和活性研究

用浸渍法制备出低成本的可商业化的Cu/γ-Al₂O₃催化剂，催化剂在NH₃做还原剂下对NO有良好的活性。研究了Cu负载量和煅烧温度对催化剂结构和催化活性的影响，借助XRD和N₂吸附法对催化剂的晶体结构、比表面积和平均孔径进行了表征；以NH₃为还原剂，NO转化率为活性评价指标，对所制备催化剂进行了选择催化还原反应研究。结果表明：Cu负载量对催化活性有影响，而煅烧温度的影响不大。煅烧温度为723K，Cu负载量为质量分数10%时，催化剂的活性最高。     

Zr改性CeO_2/TiO_2催化剂选择性催化还原烟气脱硝性能

采用Zr对CeO_2/TiO_2催化剂进行改性,考察Zr掺杂对CeO_2/TiO_2催化剂NH_3选择性催化还原NO性能的影响,利用静态N_2物理吸附、X射线衍射(XRD)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)对其脱硝机制进行分析。结果表明,Zr掺杂能够拓宽CeO_2/TiO_2催化剂的温度窗口,提高其脱硝活性和抗H_2O/SO_2性能。Zr掺杂能够增大CeO_2/TiO_2催化剂的比表面积和总孔容,抑制载体锐钛矿TiO_2发生晶相转变,显著提高催化剂的表面酸性,增加催化剂表面Ce~(3+)和化学吸附氧的原子浓度,使得催化剂表面NH_3吸附能力加强,氧化还原能力提高,有助于促进SCR反应的进行。     

锰锆镧固溶体的制备及负载铜催化剂的性能研究

采用改进的共沉淀法制备锰锆镧复合氧化物(MnxZr1-xLayO2-σ)载体,然后采用等体积浸渍法负载活性组分Cu,制得铜基锰锆镧复合氧化物(Cuλ/MnxZr1-xLayO2-σ)催化剂.考察该催化剂催化CO、C3H6和NO转化反应的三效催化性能,并且利用XRD、TG和SEM等方法研究催化剂结构与性能的关系.实验结果表明:Mn:Zr:La摩尔比为0.9:0.1:0.06,Cu负载量为5%时,制得的Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂催化CO、NO和C3H6转化反应的活性良好;Mn、Zr和La能够形成稳定的Mn-Zr-La固溶体,可以有效提高催化剂的低温活性和热稳定性,并且不出现Cu、Mn、Zr或者La物种在载体表面富集的现象;因此,Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂具有良好的性能,在该催化剂上CO、C3H6和NO的起燃温度(T50)分别为112℃,253℃,210℃,完全转化温度(T90)分别为154℃、319℃和288℃,至500℃时转化率分别高达100%、97.5%和99.3%.     

“双溶剂”浸渍法制备Cu/ZnO/MCM-41催化剂及其在CO_2加氢中的催化性能

以"双溶剂"浸渍法制备Cu/ZnO/MCM-41催化剂,考察其在CO_2中的催化性能.结果表明,浸渍过程中加入适量的乙二醇,形成"水-乙二醇"双溶剂,可以促进金属离子进入MCM-41载体孔道,形成较小的金属颗粒并均匀镶嵌在MCM-41孔道内. H_2程序升温还原(H2-temperature program reduction, H_2-TPR)具有相对较低的还原温度,说明还原后催化剂中Cu与ZnO有较强的相互作用,并且高度分散.使用该方法制备的Cu/ZnO/MCM-41催化剂在CO_2加氢制备甲醇反应中表现出稳定的催化性能.通过调整负载量控制Cu颗粒粒径,甲醇选择性和产率可达到64.3%和32.8 g·(kgcat)-1·h-1.因此,使用"双溶剂"浸渍法可以促使MCM-41载体限制活性组分迁移与烧结,调控粒径尺寸,从而得到活性组分高度分散、性能稳定的CO_2加氢制备甲醇催化剂.     

柴油车排气颗粒物净化催化剂热稳定性的研究

在γ-Al2O3上负载铈锆涂层,用分步浸渍法负载Cu、K、V等活性组分制备催化剂,研究了铈锆比、铈锆掺杂量和铈锆涂层的焙烧温度及老化温度等条件对催化剂性能的影响.研究发现,载体的改性对催化剂整体的催化性能有较大影响,催化剂的热稳定性得到了较大的提高.当铈锆比为1∶1,负载量为20%,焙烧温度为800℃时,催化剂不仅有较好的催化燃烧活性,而且表现出良好的热稳定性.     

TiO_2-SnO_2基钨催化剂的表面性质和NH_3吸附特性及脱硝机理

采用共沉淀法制备了TiO_2-SnO_2固溶体载体,浸渍WO_3得到系列x%WO_3/Ti O_2-Sn O_2脱硝催化剂,采用比表面积测定(BET)、X射线衍射(XRD)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)、程序升温还原(H2-TPR)、原位漫反射傅里叶红外光谱(in situ DRIFTS)等表征研究脱硝催化剂的微观结构、表面性质和NH_3吸附特性,并推测该催化剂表面的SCR脱硝反应机理.结果表明:负载WO3之后,随着负载量的增加,催化剂的比表面积有所减小;WO_3以无定形态存在于催化剂表面;催化剂还原特性和表面Brnsted酸量显著增强;催化剂的脱硝效率增加,其中12%WO_3/TiO_2-SnO_2催化剂在280~380℃的温度窗口具有90%的NO_x转换效率.原位漫反射红外研究结果表明,对于x%WO_3/TiO_2-SnO_2系列的催化剂来说,Brnsted酸中心是催化过程中的活性酸位,该催化剂脱硝反应遵循E-R反应机理.     

乙苯烷基化择形催化剂——改性HZSM-5分子筛的研究

HZSM-5在不同pH值对Mg~(2+)和Mn~(2+)的吸附量测定结果发现,HZSM-5吸附Mg~(2+)和Mn~(2+)的最佳pH值都在3.0附近。对Mg(Ac)_2/HZSM-5和Mn(Ac)_2/HZSM-5的热分解性能研究结果表明:由于Mg(Ac)_2、Mn(Ac)_2和载体HZSM-5之间的相互作用,使得负载型样品热分解的起始温度比纯Mg(Ac)_2和Mn(Ac)_2低,而完全分解的温度由纯样品的500℃左右提高到550℃左右。镁改性HZSM-5分子筛上进行乙苯与乙醇烷基化反应可直接合成高纯度的对二乙苯。在反应温度38O℃,空速6.9L·h~(-1)下,在Mg(1.5)HZSM-5催化剂上,反应达到稳定后,对位选择性为96％,对二乙苯产率达5.8％。经Mn改性的HZSM-5催化剂上,对二乙苯产率为6.3％,乙苯转化率达7.0％,但对位选择性只有82.3％。经Mg、Mn同时改性的HZSM-5催化性能没有MgHZSM-5好。     

镍负载 AlMCM-41催化剂上正辛烷的加氢异构化研究

为研究镍负载AlMCM-41催化剂的催化性能,合成了一系列不同硅铝比的AlMCM-41中孔分子筛,担载活性非贵金属组分镍（ Ni）,制得烷烃异构化催化剂Ni-AlMCM-41。以正辛烷为模型化合物,在连续流动固定床反应器上评价了催化剂对正构烷烃异构化反应的催化性能,考察了催化剂不同的还原温度、反应温度、Si/Al、Ni负载量等因素对辛烷临氢异构化反应的影响。研究表明：在还原温度430℃,反应温度300℃,Si/Al为20％～30％,Ni负载量为3％～4％的条件下,其异构化选择性达到44．8％～42．0％,正辛烷的转化率达到58％～75％。     

锆掺杂钛负载锰氧化物用于低温选择性催化还原NO

采用凝胶溶胶法制备TiO2以及摩尔比分别为1:1和4:1的TiO2-ZrO2三种载体,然后浸渍负载一定量的活性组分MnOx制备相应催化剂.通过X射线衍射和扫描电镜对载体和催化剂进行表征,并进行氨气低温选择性催化还原NO(NH3-SCR)实验来考察催化剂的活性.三种载体中TiO2-ZrO2(4:1)的颗粒粒径最小且高度分散,加入氧化锆后,Zr4+离子取代Ti4+离子掺杂进入TiO2晶格内,引起TiO2晶格畸变,抑制TiO2晶型转变,并促进载体上活性组分Mn的均匀分布,从而提高催化剂的低温选择性催化还原活性.TiO2-ZrO2(4:1)加入质量分数10%的Mn后催化剂的活性最高,在130℃采用该催化剂催化时NO的转化率达到92.6%;150℃时通入体积分数10%的水蒸气会降低10%Mn/TiO2-ZrO2(4:1)催化剂的活性,撤消后活性可逐渐恢复;而200℃时10%Mn/TiO2-ZrO2(4:1)的活性基本不受水蒸气的影响.     

天然锰矿负载CeO_2低温NH_3-SCR脱硝性能

文章采用浸渍法制备了天然锰矿负载CeO_2复合催化剂,采用一系列表征方法对催化剂理化性质进行了分析,探讨了不同Ce/Mn摩尔比及催化剂的煅烧温度对其低温选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)NO性能的影响,得出CeO_2/MnO_x催化剂的最佳制备条件。结果表明,以安徽省青阳县出产的天然锰矿作为载体,使用浸渍法制备的Ce/Mn摩尔比为0.3、400℃空气气氛下煅烧2h复合型催化剂具有良好的低温催化还原NO性能,当NO初始质量浓度为1 000 mg/m3时,100℃时NO转化率为72.7%,250℃可达95.7%。较大的比表面积、Ce与Mn之间的强相互作用、高浓度晶格氧以及表面吸附态氧组分提供更多的表面酸位点使得CeO_2/MnO_x复合催化剂具有优良的低温SCR NO性能。     

Pd-Ni/HZSM-5多相催化乙酸、乙醛一步加氢酯化研究

采用浸渍法制备了负载型双金属催化剂Pt-Ni/HZSM-5,并用于催化乙醛和乙酸气相一步加氢酯化反应.X-射线衍射结果表明,双金属在催化剂表面处于高分散状态.研究了镍负载量、焙烧温度、还原温度、反应温度、氢醛比以及催化剂用量对催化性能的影响.结果表明,催化剂制备条件和反应条件对催化性能有显著的影响.微量Pt的引入使催化剂的催化活性增强.     

Zr-Mn-Fe/Al_2O_3的低温脱硝性能

采用浸渍法用ZrOCl2.8H2O,Mn(NO3)2.6H2O和Fe(NO3)3.9H2O制备了Zr-Mn-Fe/Al2O3复合催化剂.通过调节质量分数分别为2%,5%和10%金属元素锰和锆的负载量制备了不同的催化剂,测试了其在NH3条件下的低温脱硝活性,研究了不同组分配比和氧气含量对催化剂脱硝性能的影响.通过在载体上分别单独负载Mn,Fe和Zr来探究脱硝过程中起主要作用的催化活性组分.实验结果表明,在体积分数φ(NO)=0.05%,摩尔比n(NH3)∶n(NO)=1∶1和φ(O2)=3.6%的条件下,制备的催化剂5Zr-5Mn-10Fe/Al2O3表现出很高的催化活性,在180℃时脱除效率超过了98%,是一种良好的低温SCR催化剂.Mn在脱硝过程中是主要的活性组分,而Zr和Fe是助催化组分.此外,在反应过程中通入一定的氧气,可以明显提高NO的脱除效率,能促进NO的转化.