钛交联粘土在C3H6选择性催化还原NOx中的应用研究

 从钠基土合成了钛交联粘土(Ti-PILC).以交联粘土作为载体负载Cu,考察了对₃H₆选择性还原(SCR)NO反应的催化活性.Cu/Ti-PILC显示了很好的低温活性.Cu的负载方法影响催化剂活性.还研究了Ti-PILC负载其他金属(Fe/Ti-PILC,Ce/Ti-PILC,Zn/Ti-PILC,Co/Ti-PILC,Ag/Ti-PILC,Ni/Ti-PILC)催化剂的催化活性.用N2吸附脱附等温线和孔径分布考察了交联过程及铜的负载对粘土结构的影响.     

铁镍锆复合金属氧化物催化剂脱NOx性能研究

以浸渍法制备了Fe-O、Fe-N i-O、Fe-N i-Zr-O金属氧化物催化剂,考察了催化剂活性组分Fe的含量、反应温度、空速及催化剂的焙烧温度对催化剂催化活性的影响,并用XRD、BET技术对其进行了表征,结果表明催化剂Fe-N i-Zr-O比催化剂Fe-O、Fe-N i-O具有较好的脱除NOx的活性.     

交联粘土催化剂的研究进展

天然粘土具有独特的孔结构和层状结构，可作为催化材料或催化剂载体，但存在一些缺点；采用聚合羟基阳离子作为交联剂制备的交联粘土催化剂具有大的比表面积和独特的孔结构，表面活性高。价格低廉，又克服了天然粘土的缺点，是一种良好的催化材料或载体。本文中，笔者简要介绍了交联剂及交联粘土的制备、性质及应用方面研究的进展情况，并对其发展前景作了展望。     

锆镍交联粘土催化剂的合成及表征

以锆镍双金属离子低聚物为交联剂合成了交联粘土催化剂。用ＸＲＤ，ＳＥＭ，ＤＴＡ－ＴＧ等表征手段，对其结构，稳定性进行了研究，同时用乙酸与正丁酸的酯化反应主宰了该催化剂具有较好的酯化催化活性。     

钨掺杂对MnCeTiOx催化剂脱硝性能的影响及其机理

采用共沉淀法制备了一系列W掺杂的MnCeTiOx催化剂,考察了W掺杂对催化剂脱硝性能和抗硫中毒性能的影响。采用X射线衍射、X射线光电子能谱、原位漫反射傅里叶变换红外光谱等表征手段对MnCeTiOx和W0.15MnCeTiOx催化剂的晶体结构、表面元素价态和表面反应活性物种进行了表征分析。探讨了W掺杂提高MnCeTiOx催化剂脱硝性能和抗硫性能的反应机理。结果表明,W掺杂一方面有利于提高催化剂表面Ce3+和Mn3+物种的相对含量,另一方面使催化剂表面参与SCR反应的活性物种更加丰富,从而提高了催化剂脱硝性能和N2选择性。W掺杂也有利于抑制硫酸盐物种在催化剂表面的生成和沉积,从而提高了催化剂的抗硫中毒性能。     

硫酸化改性对TiO2负载的铈基脱硝催化剂的活性及抗碱金属性能的影响

采用浸渍法对TiO₂负载的铈基催化剂进行了硫酸化改性,同时制备了未经硫酸化改性的催化剂与之对比,通过X射线衍射（XRD）、比表面积测试（BET）、氢气程序升温还原（H₂-TPR）、X射线光电子能谱（XPS）和吡啶红外光谱（Py-IR）等一系列手段对催化剂进行了表征。结果表明,硫酸化改性不仅能够增加催化剂表面的化学吸附氧的含量,提高催化剂的氧化还原性,而且还能极大地丰富催化剂表面的布朗斯特酸位点和路易斯酸位点,以此来增加催化剂的酸性,使得催化剂的低温活性有所提升并拓宽其温度窗口。此外,硫酸化改性为铈基催化剂表面增加了额外的超强酸位点,使催化剂在受到碱金属的毒害后,仍有大量的酸位能得以保留,能够维持对NH₃的吸附,进行催化反应循环,极大地提升催化剂的抗碱金属性能。     

铈对氧化铁还原性能的影响

以ＴＧ和ＸＰＳ为手段,研究了铈对铁系无铬中变催化剂还原性能的影响,结果表明,含有氧化铈的氧化铁样品初还原温度降低而还原结束温度升高,说明氧化在中变催化剂中起画剂的作用。     

SCR催化剂的研究应用状况和发展方向

介绍了SCR催化剂的分类,探讨了现有SCR催化剂存在的问题,探讨了SCR催化剂的发展方向。     

Cu/S042-/Al-Ce-PILM选择性催化还原NO性能与表征

以钠基蒙脱土为基质,合成铝铈共交联蒙脱土,利用SO42-进行改性,然后负载上Cu2+,制成Cu/SO42-/AI-Ce-PILM催化剂.考察该催化剂在富氧条件下选择性催化还原NO的性能,并采用XRD、DTA和Py-IR等手段对该催化剂结构与性能的关系进行表征.实验结果表明,与采用铝或锆交联的蒙脱土相比,采用铝铈共交联的蒙脱土土层的层间距更大,整体结构和表面酸中心的热稳定性更好,从而使得Cu/SO4-/A1-Ce-PILM具有较好的催化性能,能使NO转化率在300℃时达到55.36%,在600℃时仍高达22.93%.     

铈在汽车尾气净化催化剂中的应用

综述了铈在三效催化剂(TWC)中的应用研究现状。稀土铈对三效催化剂的改性作用表现在:在富燃和贫燃条件下起储存和释放氧的作用;促进活性金属在涂层上的分散程度和提高A l2O3的高温稳定性;促进水煤气变换反应和水蒸汽重整反应。     

柱撑蒙脱土负载的钴系催化剂的制备

以钠化改型后的内蒙古兴和县蒙脱土为原料,使用离子交换法和浸渍法制备柱撑蒙脱土负载的钴催化剂.应用XRD和TPR方法对制备的催化剂进行表征,结果表明浸渍法比离子交换法更有利于活性组分钴的负载,且浸渍次数和各组分的浸渍顺序影响柱撑蒙脱土负载的钴催化剂中钴的分散度和还原行为.     

强酸型阳离子树脂固载硫酸铈的催化酯化研究

利用新型催化剂--强酸型阳离子树脂固载硫酸铈催化合成羧酸,实验结果 表明,该催化剂性能优良,操作简单,且无三废污染,酯化产率最高可达97.24％。     

甲烷自热重整制氢催化剂

采用固定床微反应器装置,考察了添加稀土金属(La,Ce)和过渡金属(Zr,Cu)助剂及助剂添加量对甲烷自热重整制氢反应的影响.结果表明:添加稀土金属Ce和过渡金属Zr对Ni基催化剂反应性能有较大的提高;将Ce,Zr按不同的质量比添加到Ni基催化剂中,催化剂性能有很大的改变;Ni/Zr10Ce20A l70Oδ催化剂与Ni/Zr20A l80Oδ、Ni/Ce30A l70Oδ催化剂相比,氢气收率有一定的提高;在Ni/Zr10Ce20A l70Oδ中添加助剂Cu得到的Ni/Cu3Zr10Ce20A l67Oδ具有最好的催化性能,750℃时,CH4转化率达到100%,H2收率为72.9%,且H2的选择性达到100%.     

钙钛矿型稀土氧化物汽车尾气净化催化剂的研究进展

钙钛矿型稀土氧化物催化剂具有较好的催化活性,成本低廉,在替代传统的贵金属催化剂净化汽车尾气方面潜力巨大。本文综述了钙钛矿型稀土氧化物催化剂的发展历史和现状、主要的催化机制和当前的制备工艺,并对其发展前景进行了展望。     

燃烧合成TiCe_(0.2)W_(0.2)O_x催化剂催化还原NO_x性能

为了扩宽选择性催化还原(SCR)催化剂去除NOx高活性温度窗口,运用燃烧合成法制备了一系列Ti-Ce-W复合金属氧化物催化剂.此外,研究了不同空速对该催化剂性能的影响,并尝试直接用燃烧法将催化剂涂覆于堇青石陶瓷载体表面,涂覆量达到25%.实验结果表明:n(W)∶n(Ti)=0.2(n为物质的量)时其SCR性能最好;TiCe0.2W0.2Ox的NO去除率在200~440℃内达到100%;N2选择性在400℃以内均能达到100%;在空速11 400h-1,温度250~450℃时,NO去除率维持在95%以上,N2选择性为100%.     

稀土铈在重轨钢液中行为特性的模型

以重轨钢液为研究对象,建立可以定量描述稀土铈在重轨钢液中行为特性的热力学模型,利用该热力学模型,可以预测在不同洁净度条件下重轨钢液中稀土赋存状态及夹杂物组成的变化规律.结果表明:重轨钢液中初始氧质量分数的增大,有利于稀土氧化物和稀土氧硫化物的析出;钢液中初始硫质量分数的增大,有利于稀土硫化物和稀土氧硫化物的析出;1783 K温度条件下重轨钢液中Ce2O3夹杂析出的必要条件为钢中氧硫的活度比大于等于0.19,Ce2S3夹杂析出的必要条件为钢中氧硫的活度比小于等于0.39,CeS夹杂向Ce2O2S夹杂转变的条件为钢中氧硫的活度比在0.53~0.96之间;随着洁净度的提高,重轨钢液中溶解态稀土的质量...     

氧化铈对玻璃涂层与金属基体密着性的影响

利用冲击试验、热震试验和扫描电镜等方法研究了添加氧化铈对玻璃涂层与金属基体密着性的影响规律。试验结果表明 ,加入氧化铈可以改善玻璃涂层与金属基体的密着性 ,提高涂层的抗冲击和抗热震性能。氧化铈含量在 1%～ 5 %内 ,氧化铈加入量越多 ,瓷层的抗冲击和抗热震性能越好。由于氧化铈的存在能加剧瓷层与金属基体的界面反应 ,从而在界面上形成了更多的Ni Fe键和铁的枝晶体。Ni Fe键能提高瓷层的弹性 ,铁的枝晶体能增强瓷层与基体的连接作用。界面反应使界面上的孔洞消失 ,形成明显的密着层 ,因而提高了界面的结合强度。     

用薄层层析法分离、测定独居石中各轻稀土元素的研究

在稀土定量分析中,单一稀土元素的测定是稀土分析中最重要而又比较困难的任务。本文论述了薄层层析法分离、测定铈组稀土混和液中各个稀土元素的方法。经1-苯基-3-甲基-4-苯甲酰基吡唑酮-[5](PMBP)-氯仿萃取后,选择磷酸二(2-乙基己基)酯(P204):甲基异丁基酮:异丙醚:异丙醇:硝酸(1∶4∶3∶3∶0.4)混和液为展开剂,测得镧:铈:镨:钕:钐的R_f值分别为0.13、0.20、0.25、0.29、0.40,镧、铈、镨、钕的线性范围为0.5μg/μl～4.0μg/μl,钐为O.5μg/μl～3.5μg/μl:测定灵敏度可达到7.8×10~(-8)克,对镧;铈;镨;钕;钐(7∶3∶3∶1)的混和标样分别作10次平行测定,其标准偏差依次为0.021、0.024、0.024、0.026、0.018,变异系数依次0.098％、0.12％、0.18％、0.26％、0.59％,为对独居石样品进行回收率测定,镧:铈、镨、钕回收率均在96.0～104％之间。用本法测定独居石中个别铈组稀土元素,镧、铈、镨、钕均可获得满意结果。     

Ce0.25Zr0.75O2固溶体的制备及其电化学合成氨催化性能

通过共沉淀法合成了四方相Ce_0.25Zr_0.75O₂固溶体,采用X射线粉末衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）表征了固溶体的结构,并以氮气和水为原料,在室温、0.1 mol/L Na₂SO₄电解质中研究了固溶体的电化学催化合成氨性能。结果表明,Ce_0.25Zr_0.75O₂表现出了优异的电化学氮还原催化性能,在-0.6 V（vs.Ag/AgCl）时法拉第效率最高,达到64%,此时氨合成速率为7.3×10^-11 mol/（s·cm²）;在-0.7 V（vs.Ag/AgCl）时,氨合成速率最高,为1.03×10^-10 mol/（s·cm²）,此时法拉第效率为42.2%。这可能与Ce_0.25Zr_0.75O₂固溶体的四方相结构、晶格结构的变化及形成的高度缺陷的结构有关;另外,Ce_0.25Zr_0.75O₂还能有效抑制析氢副反应进行,从而提高其法拉第效率。     

以CeO2为载体的钯催化剂的制备及性能研究

介绍了以氧化铈为载体,通过化学浸渍法将贵金属钯担载在载体上,经后处理,得到以钯为主成分的稀土负载型催化剂的制备工艺。研究了铜组分的添加、贵金属Pd含量、载体种类、焙烧条件等因素对催化剂催化活性的影响,并采用SEM技术对催化剂的微观结构进行了表征。研究发现,以超细氧化铈为载体含量为2的钯催化剂催化效果最好,在30℃时转化率达到84,40℃可使一氧化碳完全转化。