SAPO—11分子筛在长链烷烃临氢反应中的选择效应

以磷酸、拟薄水铝石、硅溶胶为原料，以正二丙胺为有机模板剂，采用水热法合成SAPO-11分子筛。以SAPO-11分子筛为酸性载体、以贵金属为加氢活性组分制备出了双功能催化剂。以正十二烷为模型桦合物，在高压微型反应装置上进行了长链烷烃在Pt-M/SAPO-11催化剂上的加氢异构化反应规律研究。结果表明，对于助剂M促进的Pt-M/SAPO-11催化剂，当正十二烷的转化率为90%时，异构化选择性可达到90%，单甲基十一烷是主要的异构化产物。     

Pt（Pd）／SAPO-11的正庚烷临氢异构化反应特性

研究了正庚烷在Pt（Pd）／SAPO-11催化剂上的临氢异构化反应性能。结果表明,在相同贵金属含量时,Pt／SAPO-11催化剂的正庚烷转化率高于Pd／SAPO-11催化剂。而且,Pt或Pd两种贵金属的含量对正庚烷临氢异构化反应性能的影响规律相似。正庚烷转化率随着贵金属含量的增加而增加;贵金属含量在0．1%-0．4％时,Pt（Pd）／SAPO-11两种催化剂的临氢异构化反应中,异构烷烃的选择性与转化率的关系曲线基本重合。最后根据产物分布提出了可能的反应网络。     

多壁碳纳米管促进的甲苯加氢脱芳高效Pt基催化剂

开发了一类以CNTs-γ-Al2O3复合材料为载体的高效催化甲苯加氢脱芳的Pt基催化剂.实验结果表明,适量添加少量的CNTs能显著提高Pt基催化剂催化甲苯加氢脱芳的活性.经组分优化的1.0%(质量分数)Pt/8%CNTs-γ-Al2O3催化剂上,在2.0MPa、363K、V(C7H8)∶V(H2)=1∶6.7、1 035L/(h·g)的反应条件下,甲苯转化率可达85.9%,时空收率为501.7g/(h·g),分别是相同条件下γ-Al2O3、CNTs、γ-Al2O3(商品)和SiO2负载催化剂上相应值(458.9、445.1、435.8和406.3g/(h·g))的1.09、1.13、1.15和1.24倍.进一步,联合多种谱学表征技术对催化剂进行表征,探讨CNTs对促进催化剂催化芳烃加氢的作用本质.研究结果表明,以CNTs-γ-Al2O3为载体的工作态Pt基催化剂上甲苯加氢脱芳的表观活化能与系列常规载体负载的参比体系上的相应值基本一致,表明少量CNTs的添加并不改变催化反应途径,但却提升了工作态催化剂表面具有催化活性的Pt0物种在表面总Pt量中所占比例;与γ-Al2O3负载的参比体系相比,CNTs-γ-Al2O3负载的Pt基催化剂增强的催化加氢活性可能源于CNTs对氢的适度吸附、活化及溢流性能.     

γ-Al2O3负载的Pt,Pd催化剂上邻二甲苯的深度催化氧化

采用浸渍法制备了不同负载量的Pt/γ-Al2O3,Pd/γ-Al2O3及Pt-Pd/γ-Al2O3双金属催化剂并用于邻二甲苯的深度催化氧化.研究发现,在上述单金属催化剂中,Pd/γ-Al2O3的催化活性明显优于Pt/γ-Al2O3;将一定量的Pt添加到Pd/γ-Al2O3中形成Pt-Pd/γ-Al2O3双金属催化体系时,目标污染物的转化率和二氧化碳的产率较单金属催化剂都有显著增加,表明贵金属Pt的添加对Pd/γ-Al2O3的活性有促进作用.同时发现,Pt-Pd/γ-Al2O3具有良好的稳定性,是一种很好的深度催化氧化苯系污染物的催化剂.     

SAPO-11分子筛在长链烷烃临氢反应中的选择效应

以磷酸、拟薄水铝石、硅溶胶为原料 ,以正二丙胺为有机模板剂 ,采用水热法合成SAPO 11分子筛。以SAPO - 11分子筛为酸性载体、以贵金属为加氢活性组分制备出了双功能催化剂。以正十二烷为模型化合物 ,在高压微型反应装置上进行了长链烷烃在Pt M/SAPO 11催化剂上的加氢异构化反应规律研究。结果表明 ,对于助剂M促进的Pt M/SAPO 11催化剂 ,当正十二烷的的转化率为 90 %时 ,异构化选择性可达到 90 %,单甲基十一烷是主要的异构化产物。     

乙醇重整制氢对邻氯硝基苯的原位加氢合成邻氯苯胺的研究

制备了两种PVP稳定的负载型稀土金属催化剂, 考察了其催化邻氯硝基苯（o-CNB）选择加氢制备邻氯苯胺（o-CAN）的催化性能. 所用氢气通过乙醇的液相催化重整产生并直接用于邻氯硝基苯的原位加氢. 评价了不同反应条件（温度、时间、Fe修饰剂等）对邻氯硝基苯的选择加氢的影响. 研究表明, PVP-La/γ-Al2O3催化剂比另一贵金属催化剂PVP-Pd/γ-Al2O3拥有更好的催化性能. 同时, 在优化的条件下, Fe修饰的PVP-La/γ-Al2O3催化剂催化的邻氯硝基苯选择加氢反应中, o-CNB的转化     

SO_2对NO催化氧化过程的影响 I.载体的作用

研究了载体在 SO2 影响 NO催化氧化过程中的作用 ,考察了反应温度为 42 3 K时 ,γ-Al2 O3、Zr O2 、Ti O2 和 Si O2 4种载体及其负载的 Pt催化剂对 NO的氧化性能 ,与 SO2 存在下的 NO反应活性相比 ,只有 γ-Al2 O3及其负载的 Pt催化剂上存在 SO2 促进 NO氧化的现象。运用 BET、XRD、IR及固体酸度测定等多种表征手段 ,对不同载体在反应前后的化学结构和表面性质进行了分析 ,并与反应过程相联系 ,证实 SO2 的吸附改变了γ-Al2 O3的表面结构 ,有利于产物 NO2 的脱附 ;而对 SO2 吸附能力较弱的其他载体或催化剂 ,SO2 的影响则不同     

己烷在Pt(或Pd)/η-Al_2O_3(或HM)催化剂上的转化机理(英文)

采用微型脉冲催化反应技术,在250—450℃和0.3 MPa的条件下,以η-Al_2O_3、HM、0.5wt% Pt/η-Al_2O_3、0.5wt% Pt/HM、0.05wt% Pd/HM、0.5wt% Pd/HM和3.5wt% Pd/HM等为催化剂,研究了已烷异构体转化的反应机理。同时,还研究了C_6烷烃在Pd/HM上的异构化反应中的温度影响以及Pt/Al_2O_3的失活特性。C_6烷烃转化的脉冲量关系和产物分布表明,在HM上的加氢裂化是双分子反应,而在氢压不变的条件下,异构化反应是单分子反应。此外,对异构化反应中生成2,2-二甲基丁烷来说,Pd/HM比Pt/HM的选择性要高。     

固载化AlCl 3催化合成二苯基甲烷反应动力学研究

以3种不同孔径γ-Al2O3为载体制备固载化AlCl3/γ-Al2O3催化剂,考察了各催化剂在苯与苄基氯烷基化合成二苯基甲烷反应中的催化活性及产物选择性,并同纯AlCl3催化剂进行了比较.采用气相色谱法分析反应产物组成,获得了不同催化剂在不同反应温度下的烷基化反应试验数据,在确定反应动力学方程及消除外扩散影响前提下,计算了反应速率常数、反应表观活化能和扩散系数.结果表明,同均相纯AlCl3催化剂相比,在固载化AlCl3催化剂上反应速率较低而且存在诱导期,且载体孔径越小,该现象越明显.动力学分析认为产生这一现象的主要原因是载体对反应内扩散的影响.     

TiO2改性的γ—Al2O3负载Cu催化上CO2加氢合成甲醇的研究

在固定床高压微反装置上,系统研究了TiO2改性的γ-Al2O3负载Cu催化剂的CO,CO2加氢反应,活性评价结果表明,TiO2的添加极大地促进了Cu/γ-Al2O3催化剂的CO2加氢合成甲醇反应的活性,但是对CO加氢合成二甲醚有抑制作用,这表明CO2,CO加氢之间有着本质的区别。