氮化铁(Fe_4N)的无机光还原

在工业合成氨中,合成氨催化剂是通过在催化剂表面上生成一种能被加氢为氨的铁氮化合物而起作用的。为此,本文以特殊制备的硫化镉(CdS)半导体为催化剂,以光为能源,水为氢源,在常温、常压下把氮化铁(Fe_4N)中的氮还原为氨。这一结果将可能对改善工业合成氨的反应条件的探索提供另一条途径。     

钯纳米催化剂的合成及其在温和条件下对芳香族肟、酮和醛的催化还原

以对苯二胺为配体合成非均相钯纳米粒子催化剂(Pd-NPs),该钯催化剂的合成步骤简单,常温、常压下,氢气作为氢源,以水作为溶剂即可还原各种芳香族肟、酮和醛生成相应胺和醇,多数产物都有优秀的产率,部分高达99%,此外,该催化剂具有良好的可持续利用工业应用前景.     

关于合成氨的演示实验

合成氨的演示实验,基本上有如下三种方法:火花放电合成[1.2];电热电炉丝催化合成[2]和催化剂催化合成[3.4.5.6]。氢、氮气的制备法也是各种各样,最常用者为锌与稀硫酸反应以制氢,铵盐与亚硝酸盐饱和溶液于70～80℃分解以制氮。也有用电解水或水汽与铁粉作用制氢的[2.5],但报导不多。用红磷、乙醇等烧掉空气中氧制备氮也较常用[6.2]。催化剂一般均用:Fe_2O_3;Fe_2O_3 火石;铁屑 火石等;且多以石棉为载体,在催化管中经氢还原     

钌—卟啉氮分子配合物的合成(简报)

自从1965年加拿大化学家Allen A D第一次合成了钌的氮分子配合物[Ru(NH_3)_5N_2]X_2(X=卤离子、BF_4~-、PF_6~-等)以来,氮分子配合物的研究引起人们广泛的兴趣。人们希望,通过氮分子配合物的研究,弄清生物固氮过程中固氮酶体系的催化机制,寻找合成氮的新型催化剂,逐步实现化学模拟生物固氮,最终有可能在常温常压下合成氮。20多年来,合成氮分子配合物的研究工作有了很大的发展。已发现许多过渡金属都能生成氮分子配合物。在这些配合物中,其它配体还可以是多种多样的,如卤离子、水、氨、负氢离子、取代膦、羰基、环戊二烯基等但含有卟啉环配体的氮分子配合物尚较少见。     

室温常压下氮氢气体交流放电合成氨的研究

室温常压条件下,储存在高压钢瓶中的氮氢气体,以1:3的混合比,流量分别为40ml/min和12ml/min,混合气流经石英玻璃气套,石英玻璃气套安放在一对园柱面电极中间,两园柱面电极与交流电源相连接,电源的输出电压15KV,频率为20KHz。石英玻璃气套中氢氢气体被高电场强度的交流电场所激活,具有了化学活泼性。室温常压下的气体分子间发生频繁地碰撞,可引发化学反应。氢氢气体放电合成了氨NH_3。 对氮氢气体放电合成氨的转化率影响较大的有:a.放电频率,b.当放电频率固定为20KHz时,电源的输出电压值,c.氮氢气体混合比。     

甲醇在ZSM—5上加压催化转化为汽油

前文报导了甲醇在常压下经 ZSM-5分子筛催化剂转化为烃类。Reginald I.B.提到甲醇在21大气压下进行催化转化,汽油馏分可占烃类产物60%以上;国内文献也提到增加压力能提高液烃收率。本文报导了在自装微型加压反应装置上进行甲醇转化为汽油的试验,对于加压条件下 ZSM—5的催化活性作了探讨。     

激光热化学法合成乙胺

本文首次报导了用激光热化学方法合成乙胺,实验中采用了频率可调谐的CO_2激光器。反应在常温(<100℃)和常压(～400乇)条件下完成的,未采用催化剂。     

三氯乙烷的碳化反应

本文报导了在常温常压下,以三氯乙烷为碳源通过强碱作用,直接脱卤化氢聚合生成碳炔类似物的新方法,并对其合成产物的结构、形态等进行了表征.     

室温常压等离子体法合成氨研究(英文)

在室温常压条件下,氮氢混合气体（混合比为1：3,流量为氮气40毫升／分钟、氢气120毫升／分钟）流经自制石英玻璃气套,石英玻璃气套上安装有一对柱面电极,此电极对与交流电源相连接,电源的输出电压为15KV,频率是20KHz（或50Hz）。流过石英玻璃气套的氮氢气体被高电场强度所激活,具有了化学活泼性。有一定平动动能的氮氢气体分子频繁地相互碰撞,可引发化学反应,能合成（生成）氨。室温常压等离子体法合成氨转化率影响较大因素有：1）放电频率;2）当放电频率固定在20KHz时电源输出电压值;3）氮氢混合比;4）反应气体的温度。     

AgNO_3-KBH_4-H_2O体系对乙炔的催化还原活性

本文继CuSO—KBH_4—H_2O之后,又给出一个在温和条件下,使乙炔还原为乙烯的新的催化剂体系:AgNO_3—KBH_4—H_2O,并在常压及17～30℃范围内,求得乙炔选择性加氢成乙烯的表观活化能为49.8KJ.mol~(-1),实验指出还原反应是反式加成,氢来自KBH_4,从而在此基础上提出了表面分子反应机理图式。     

氨合成铁催化剂上氮吸附态的研究——Ⅰ.氨合成铁催化剂表面上吸附氮的激光Raman光谱和红外光谱

关于在铁催化剂上氨合成反应的机理及其活性中心本质的认识,迄今未取得一致。主要分歧在于氮究竟是解离化学吸附或非解离化学吸附?吸附分子氮是先解离后加氢,抑或先部分加氢而后解离?氮分子的解离有否通过氢的作用?随着研究进展,在氨合成     

Eosin敏化不同晶体结构TiO2的产氢性能研究

采用超声法制备了TiO2的纳米粒子,经处理后得到不同晶体结构的TiO2.使用硅烷偶联剂修饰TiO2表面,加入脱水剂和Eosin,在蒸馏条件下,TiO2表面的氨基与Eosin分子中的羟基脱水后使得Eosin分子稳定吸附在TiO2表面.Eosin的敏化使TiO2对光的响应扩展到可见光区,并产生可见光解水产氢活性.紫外一可见漫反射光谱结果说明,锐钛矿型催化剂和混晶结构催化剂的能隙分别为2.0 eV和2.1 eV.在三乙醇胺水溶液中进行可见光下的光解水产氢实验,结果表明混晶结构的催化剂无产氢活性,锐钛矿型催化剂的光解水产氢活性最高,420 nm处的量子效率为2.32%,480 nm处的量子效率为2.86%,产氢速率在60 h内基本保持稳定.     

温常压等离子体法合成氨研究

在室温常压条件下，氮氢混合气体（混合比为1：3，流量为氮气40毫升／分钟、氢气120毫升／分钟）流经自制石英玻璃气套，石英玻璃气套上安装有一对柱面电极，此电极对与交流电源相连接，电源的输出电压为15KV，频率是20KHz（或50Hz）。流过石英玻璃气套的氮氢气体被高电场强度所激活，具有了化学活泼性，有一定平动动能的氮氢气体分子频繁地相互碰撞，可引发化学反应，能合成（生成）氨。室温常压等离子体法合成氨转化率影响较大因素有：1）放电频率；2）当放电频率固定在20KHz时电源输出电压值；3）氮氢混合比；4）反应气体的温度。     

水解沉淀法制备氮掺杂TiO_2可见光光催化剂

为拓展TiO2可见光的响应范围,以氨水为氮源,在常温条件下采用水解沉淀法制备了氮掺杂TiO2粉末。以X射线衍射、紫外-可见漫反射吸收光谱和X射线光电子能谱等对TiO2进行了表征。对可见光照射下的光催化活性进行了测试,并考察了煅烧温度及掺杂量等对光催化活性的影响。结果表明:氮掺杂致使TiO2吸收边带向可见光区偏移,在降解亚甲基蓝的实验中表现出良好的可见光催化活性;随煅烧温度的增加,氮摩尔分数增加,晶粒增大,可见光催化活性减弱;煅烧温度为400℃,氮的摩尔分数为2%时制备样品的光催化活性最高。     

Ni-铁氧体在印染废水脱色中的催化性能研究

本文以实验为基础,结合仪器分析,研究了 Ni-铁氧体催化剂,在常温、常压下对印染废水作催化空气氧化脱色处理的各项催化性能。除对其脱色过程作了红外光谱分析外,为探讨失活催化剂的再生方法,还对失活催化剂作了电镜分析和差热分析。研究结果表明,Ni-铁氧体是一种性能比较稳定,具有一定的发展潜力的脱色催化剂。     

红萍的解剖和组织分化

我国广大贫下中农在实践中,利用红萍为肥料和饲料,已有悠久的历史。红萍(Azolla imbricata Nakai)是水生蕨与固氮鱼腥藻(Anabaena azollaeStrasb)的共生体。因为这共生体有固氮作用,所以有“水面氮肥厂”之称。众所周知工业上的合成氨(NH_3)所需的氮(N_2)取自空气。氢(H_2)则来源于水,因水在高温条件下与煤的碳发生化学反应(C H_2O=CO H_2),生成氢(H_2)。原料气制造后,经过气体净化氮氢之比为1:3的混合气,在高温(500℃)、高压(300大气压)的条件下,通过合成塔的催化剂(如Fe_3O_4、Al_2O_3、K_2O、CaO)而合成氨(NH_3)。红萍这一个“水面氮肥厂”里面的鱼腥藻代谢过程产生电子(e)、质子(H~ ),借助于藻细胞内的三磷酸腺苷(ATP)的能量和固氮酶的催化作用把空气中的游离N_2在常温(15—35℃)、常压(1个大气压)合成氨。红萍—鱼腥     

布基球烯衍生物C60Br24和La@C60的高效制备

给出了用阳极电弧在氦气氛下蒸发含镧石墨棒高效制备宏观量C60的内含镧原子的衍生物La@C60及在常温常压下以铁粉为催化剂高效制备C60的外修饰衍生物C60Br24的方法，还给出了C60Br24的红外吸收谱、C60,C69和La@C60混合物的质谱、13C核磁共振谱等波谱性质。经红外谱分析，产物为单一结构的C60Br24分子，而非混合物。核磁共振谱、质谱、液相色谱分析表明，镧原子被囚于C60内，但并未引起C60分子笼体的膨胀、缩小及变形。     

钯碳催化剂在硝基还原和碳碳双键加氢反应中的应用

对常温常压下钯碳催化剂在精细有机合成中的硝基还原和碳碳双键加氢两大类加氢反应进行了初步的探索，２－氯－６－硝基甲苯在钯碳催化剂存在下催化还原，除目的产物外，不生成脱氯副产物。这是一个连串反应，控制反应条件可获得较高的反应选择性。     

氮化合物在加氢催化剂上的吸附研究

以喹啉为代表,考察了氮化合物在Ni-Mo/Al_2O_3加氢催化剂上的吸附特性。结果表明,在常温常压下,喹啉仅以N原子吸附;而在高温高压下,除了N原子吸附外,无N的芳环也要发生吸附。     

Ru基化合物催化制氢的研究进展

氢的存储是车载燃料电池发展的关键环节。甲醇在室温下呈液态并且储氢量达12.6wt%,然而分解甲醇制氢需要较高的温度(超过200℃)和压强(25~50bar)。最近研究者报道了利用单核钌(Ru)基化合物作催化剂,在常温常压条件下可以将甲醇分解成CO_2和H_2;利用双核Ru基化合物作催化剂,可以将多聚甲醛或甲醛与水的混合溶液有选择性地脱氢生成H_2和CO_2,但是关于Ru基化合物微观层次的催化机制还需要进一步研究。本文综述了不同配体构型和不同种类配体对催化剂活性的影响及其脱氢路径,以及催化剂的催化活性和溶液的pH值之间的关系,阐明如何改进现有单核Ru基钳型化合物和双核Ru基化合物催化剂的性能,设计催化活性更优良的新型催化剂。